夏季东海一氧化碳的浓度分布、海-气通量和微生物消耗研究

徐冠球，陆小兰，杨桂朋*，赵保振

（1.中国海洋大学化学化工学院，山东青岛 266100）

夏季东海一氧化碳的浓度分布、海-气通量和微生物消耗研究

徐冠球1，陆小兰1，杨桂朋1*，赵保振1

（1.中国海洋大学化学化工学院，山东青岛 266100）

研究了夏季东海海水中和大气中一氧化碳（CO）的浓度分布、海-气通量和表层海水中CO的微生物消耗。夏季东海大气中CO的体积分数范围为63×10－9～120×10－9，平均值为87×10－9（SD＝18×10－9，n＝37），呈现出近岸高，远海低和北高南低的特点。夏季东海表层海水中CO的浓度范围为0.24～5.51 nmol／L，平均值为1.48 nmol／L（SD＝1.46，n＝37），CO的浓度受太阳辐射影响明显；CO在垂直分布上表现出浓度随深度增加迅速减小的特征，浓度最大值出现在表层。调查期间表层海水中CO相比大气处于过饱和状态，过饱和系数变化范围为3.65～113.55，平均值为23.63（SD＝24.56，n＝37），这表明调查海域是大气中CO的源。CO的海-气通量变化范围为0.25～78.50μmol／（m2· d），平均值为9.97μmol／（m2·d）（SD＝14.92，n＝37）。在CO的微生物消耗培养实验中，CO的浓度随时间增长呈指数降低，消耗过程表现出一级反应的特点，速率常数KCO范围为0.043～0.32／h，平均值为0.18／h（SD＝0.088，n＝9），KCO与盐度之间存在负相关关系。

一氧化碳；分布；通量；微生物消耗；东海

1 引言

一氧化碳（CO）是大气中一种重要的痕量气体，能够和大气对流层中主要的氧化剂羟基自由基反应［1—2］，导致对流层氧化能力下降，其他温室气体如甲烷、氟氯烷烃等浓度增大，因此被认为是一种间接的温室气体。

早期海洋CO的研究发现，表层海水中的CO相比于大气常常是过饱和的，海洋是大气中CO的源［3—5］，但不同研究者对于海洋向大气释放CO中C量的估算（3.7～600 Tg／a）存在较大差异［4，6－10］，总体上看，近年来的通量估算值要小于早期通量估算值。海水中CO主要是来自于海水中的有色溶解有机物质（colored／chromophoric dissolved organic matter，CDOM）的光化学降解［4，9，11］，因此海水中CO的浓度受太阳辐射影响明显。海水中CO的去除途径可分为海-气交换［5，11—12］和微生物消耗［4，11］，在表层海水正常紊流状态下，微生物消耗相对于海-气扩散而言是海水中CO去除的主要途径，约占大洋海水中CO总消耗量的86%［11］。

相比于开阔大洋，近岸海域的CO研究较少，与大洋水相比，近岸海域受陆源影响较大，其海-气交换和微生物消耗以及光生产等与开阔海洋相比有许多不同［11，13—18］，有待于深入研究。目前我国已经开展了中国海中CO的初步研究，对于中国近海大气和海水中CO的浓度分布、海-气通量有了一定的了解，并且在部分海域进行了CO的光化学生产和微生物消耗的研究［13—17］，但目前的研究是限于局部海域和个别季节开展的海洋调查，对CO完整的季节性变化还缺乏系统的认识。本研究于2012年夏季对东海进行了调查，旨在分析和探讨近岸海域CO的浓度分布、海-气通量和微生物消耗，丰富关于中国近海CO季节变化的认识，进一步完善中国近海CO的研究。

2 材料和方法

2.1 样品采集

于2012年6月14日至2012年7月5日随“科学3号”科学考察船对东海进行了调查，调查区域及采样站位如图1，该航次共设置7个断面，37个站位。所有站位均采集大气样品和表层海水样品进行CO浓度测定，同时选取部分站位采集垂直水样进行海水中CO的垂直分布研究。海水样品使用Seabird 19plus型CTD上配置的Rosette采水器进行采集，然后通过硅胶管和三通阀在无气泡的条件下注入到50 mL经10%HCl-Milli-Q水洗过的玻璃注射器中，注射器应先用海水润洗3次，最后采样完成时注射器内不应留有气泡。海水的温度、盐度及采样深度由调查船上配备直读式温盐深仪完成，风速由船载风速仪测定。大气CO样品在距海面约10 m处的甲板上用50 mL玻璃注射器抽取，为避免船体对采样的影响，应在船走航时面向迎风方向进行采集。

2.2 分析方法

2.2.1 CO的测定

海水样品和大气样品均采用Ta3000痕量气体分析仪（美国Ametek公司）进行现场测定。海水样品的测定采用顶空平衡法，具体为：将现场采集的样品通过注射器定容至44 mL，然后通过三通阀向注射器内注入6 mL高纯氮气，高纯氮气由Ta3000痕量气体分析仪的零空气出口处获得。再将该注射器通过摇摆试验机（广东塘厦飞蝗高精仪器有限公司）以120 r／min的速度进行震荡，震荡时间为5 min，再将达到气液平衡的顶空氮气通过阻水滤膜（0.2μm Nuclepore Teflon filter，Φ13 mm）注入到Ta3000痕量气体分析仪进行测定。大气样品采集后同样通过阻水滤膜注入到Ta3000痕量气体分析仪进行测定。仪器采用CO标准气体（972×10－9，大连大特气体有限公司）进行校正。该方法测量的相对标准偏差小于4.4%，方法的最低检出限为0.02 nmol／L［19］。

2.2.2 CO微生物消耗的测定

本文采用黑暗培养法［20—21］测定CO微生物消耗速率，具体为：使用经酸洗过的300 mL玻璃注射器采集表层海水，采集前应先用表层海水润洗3次，采样完成时注射内不应留有气泡。然后将该注射器置于表层海水循环水浴中进行现场避光培养。使用50 mL玻璃注射器通过三通从300 mL注射器内抽取水样进行CO浓度测定，抽取过程中要防止大气进入注射器内。采样完成后立刻测定CO浓度作为第一个时间点的CO浓度，约30 min后测定CO浓度作为第2个时间点的浓度，然后根据消耗速度的不同，每隔30 min至1 h的时间间隔测定一次CO的浓度，整个时间系列一般测定5个点左右。CO微生物消耗速率的测定站位具体见表1。

图1 东海采样站位

2.3 海-气通量和过饱和系数的计算方法

CO的海-气交换通量F［mol／（m2·h）］可以通过下式求得［22］：

式中，犽为气体交换常数（m／h）；Csurf为现场测得的表层海水中CO的浓度（nmol／L）；Ceq为与大气中CO相平衡时，海水中CO的浓度（nmol／L）。

气体交换常数犽采用Wanninkhof建立的模型进行计算［22］，求得的犽值需要乘以（Sc／660）－0.5进行校正，Sc值可通过下式求得［12］：

式中，t为海水的温度（℃）。

海水CO浓度Csurf可通过顶空气体中CO的测定值求得［23］：

式中，p为大气压力（atm）；ma为气液平衡后顶空气体中CO的体积分数；β是本生系数，为CO在海水中的溶解度常数，与海水的温度和盐度有关［24］；Vw为海水样品的体积（mL）；Va为顶空气体的体积（mL）；R为气体常数［0.082 06 atm·L／（mol·K）］；T为现场的海水温度（K）。

与大气中CO相平衡时，海水中CO的浓度Ceq可通过下式求得［25］：

式中，Catm是现场测得的大气中CO的体积分数；β为海水中CO的溶解度常数；M为标准压力和温度下CO的摩尔体积25.094 1 L／mol［10，26］。

海水中CO的过饱和系数α可通过下式求得［25］：

3 结果与讨论

3.1 大气中CO的含量

大气中CO含量的范围为63×10－9～120× 10－9，平均值为87×10－9（SD＝18×10－9，n＝37），最大值为最小值的1.9倍。大气中CO含量的最大值出现在近岸站位D4-1，最小值出现在调查海域的南部站位D7-2。大气中CO的水平分布见图2，从图中可以看出大气中CO的浓度总体上从近海向远海逐渐降低，调查海域南部大气中CO的浓度要低于北部大气中CO的浓度。本研究的调查结果与文献值相比，大气中CO的浓度要低于文献值［16，25］。春季东海调查大气中CO浓度平均值150×10－9［25］，秋季东海调查大气中CO浓度的平均值为252×10－9［16］，大气中的CO浓度表现出了明显的季节差异。这主要是由于夏季东海受到季风的强烈影响，季风由大洋吹向陆地，而大洋大气中CO含量低，使得夏季东海大气中CO含量较低；秋冬季节，季风由陆地吹向大洋，陆地大气中，由于化石燃料的使用，CO含量高，使得秋冬季东海大气中CO含量较高。香港岛东南部鹤咀海岸近海（22.2°N，114.3°E）的调查表明［27］，大气中CO的浓度具有季节性变化，由高到低依次为冬季、春（秋季）和夏季，与本文的调查结果一致。

图2 大气CO的水平分布图（体积分数，10－9）

3.2 海水中CO的浓度

调查海域表层海水中CO的浓度范围为0.24～5.51 nmol／L，平均值为1.48 nmol／L（SD＝1.46，n＝37），最大值为最小值的23.0倍，各站位表层海水中CO的浓度见图3。表层海水中CO浓度的最大值（5.51 nmol／L）出现在站位D1-1，取样时间为15∶17；CO浓度的最小值（0.24 nmol／L）出现在站位D1-6，取样时间为03∶59。相比于近岸海水，淡水中CO浓度较高［25］，因此陆源输入和太阳光照强度会共同影响表层海水中CO浓度，从而使CO浓度值产生较大变化。在本次调查中，部分断面表层海水中CO的浓度并没有表现出近岸高、远海低的特点，却与采样时间有较好的一致性，表现为中午前后浓度高，凌晨前后浓度低，这表明，在这些断面中，表层海水中CO的浓度主要受到太阳光照强度的影响，而受陆源输入影响较小。本文的调查结果与Zafiriou等［12］在马尾藻海域春季调查的平均值1.09 nmol／L较为接近。与东海春秋季的调查相比，本研究结果低于春季东海调查中报道数值2.42 nmol／L［25］，高于秋季东海调查中报道数值0.65 nmol／L［16］。导致这种季节差异的原因应该是多方面的，包括不同季节太阳辐射强度的变化，不同季节CO海-气通量和CO微生物消耗的变化。

本航次中，还对CO的垂直分布进行了调查，典型站位的CO垂直分布见图4。从图中可以看出，海水中CO浓度最大值出现在表层，随深度增加CO浓度迅速减小。这主要是由于表层海水接受到的太阳光最多，在太阳光的作用下，CDOM降解产生大量CO，随深度增加，太阳光被海水及海水中的颗粒物吸收和散射，使得CDOM降解速率下降，CO浓度降低［25］。另外我们还考察了在垂直分布中CO与叶绿素a（Chl a）的关系。在站位D5-2，Chl a最大浓度值出现在表层，随深度增加表现出先减小再增大最后又减小的变化规律；站位D7-6的Chl a最大浓度值出现在水深30 m处，随深度增加表现出先增大再减小的变化规律，CO和叶绿素在垂直分布上没有表现出相关性，该结果与文献报道结果相一致［20，28］。

图3 表层海水中CO的浓度和过饱和系数

图4 海水中CO的垂直分布

3.3 CO的海-气通量

各个站位CO的过饱和系数见图3，CO的过饱和系数变化范围为3.65～113.55，平均值为23.63（SD ＝24.56，n＝37），说明在调查期间整个调查海域，海水中的CO相对于大气都是过饱和的。调查结果高于春季东海调查，其平均值为20.72［25］；也高于秋季东海调查，其平均值为3.61［16］；但低于在Beaufort海的调查结果，平均值为45.4［20］。

各个站位CO的海-气通量见图5，海-气通量变化范围为0.25～78.50μmol／（m2·d），平均值为9.97μmol／（m2·d）（SD＝14.92，n＝37）。最大值出现在站位D5-1，该站位CO的过饱和系数（50.71）和风速（14.4 m／s）都较大；最小值出现在站位D1-2，该站位CO的过饱和系数（23.10）接近调查海域的平均值（23.63），但该站位的风速（1.4 m／s）在所有观测站位中最低，海-气通量值的大小同时受到海水中CO过饱和程度和风速大小的影响。

Zafiriou等［12］在马尾藻海春季的调查结果为6.54μmol／（m2·d），春季东海和黄海调查结果为6.67μmol／（m2·d）［15］，秋季东海和南黄海的调查结果为1.82μmol／（m2·d）［16］。可以看出东海夏季海-气通量值处在较高的水平，这主要是由于夏季东海海水中CO的过饱和程度和风速都较大的原因。东海的面积约为7.7×105km2［29］，由此计算出夏季东海向大气输送CO－C的速率为9.21×107g／d。

图5 表层海水中CO的海-气交换通量和风速

3.4 CO微生物消耗

本文采用黑暗培养法［20—21］测量了CO微生物消耗，典型站位的CO微生物消耗曲线见图6。调查结果显示，CO浓度随培养时间增大呈现指数型降低，符合一级反应的特点，各个站位的CO微生物消耗速率的相关系数（R2）、消耗速率常数（KCO）、周转时间（τbio＝1／KCO）和Chl a浓度见表1。所选站位的CO微生物消耗速率常数范围为0.043～0.32／h，平均值为0.18／h（SD＝0.088，n＝9），与东海春季和秋季的CO消耗速率常数0.20／h和0.21／h［25］基本一致。KCO的最大值出现在站位D3-2，该站位具有最大的叶绿素值（3.24μg／L）和较低的盐度值；KCO的最小值出现在站位D2-6，该站位具有最高的盐度值。

图6 典型站位CO微生物消耗曲线

表1 各站位CO消耗速率（部分站位Chl a数据未获得）

进行微生物消耗研究的站位中，表层海水的盐度变化范围为26.15～33.11，盐度与消耗速率常数KCO关系如图7，可见KCO与盐度值之间存在较强的相关性，KCO随盐度值的增大而减小（R2＝0.802，n＝9，p＝0.01），该结果与文献报道结果相一致［16，25，30］。Xie等［30］的研究发现，在盐度为0～19时，KCO随盐度增大而升高；在盐度大于19时，KCO随盐度增大而降低。

由于微生物量和Chl a浓度之间存在很强的相互关系［31—32］，因此常常使用Chl a作为微生物数量的替代指标。研究发现，KCO与叶绿素Chl a之间的存在一定的相关性（R2＝0.712，n＝6，p＝0.034 7），这与Xie等的研究结果相一致［30］。除微生物数量，微生物的种类、供给微生物的有机质、无机营养盐、温度、盐度和p H等因素也会影响到微生物消耗速率K，因此微生物消耗速率K只在一定程度上受CO到叶绿素的影响，CO的微生物的消耗是一个比较复杂的过程。

图7 KCO与盐度、Chl a关系图

4 结论

在2012年东海夏季的航次中，调查了CO在大气和海水中的分布、海-气交换通量及其微生物消耗，得出了以下结论：

（1）夏季东海大气中CO的体积分数范围为63× 10－9～120×10－9，平均值为87×10－9，呈现出近岸高，远海低和北高南低的特点。

（2）从水平分布上看，海水中CO浓度范围为0.24～5.51 nmol／L，平均值为1.48 nmol／L，CO浓度值受太阳辐射影响明显。在垂直分布上，CO浓度随深度增加迅速减小，然后在深层保持很小的浓度值不变，与Chl a之间无相关性。

（3）东海夏季表层海水中CO处于过饱和状态，东海是大气CO的源，海-气通量平均值为9.97μmol／（m2·d）。

（4）东海夏季CO微生物消耗速率常数范围为0.043～0.32／h，平均值为0.18／h。研究发现CO微生物消耗速率与盐度和叶绿素之间有一定的相关性。

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Distribution，flux and biological consumption of carbon monoxide in the East China Sea in summer

Xu Guanqiu1，Lu Xiaolan1，Yang Guipeng1，Zhao Baozhen1
（1．College of Chemistry andChemical Engineering，Ocean University of China，Qingdao 266100，China）

Carbon monoxide（CO）concentration distribution，sea-to-air flux and microbial consumption rate constants，along with atmospheric CO mixing ratios，were measured in the East China Sea in summer.Atmospheric CO mixing ratios varied from 63×10－9to 120×10－9，with an average of 87×10－9（SD＝18×10－9，n＝37）.Overall，the concentrations of atmospheric CO displayed a decreasing trend from the coastal stations to the offshore stations and a decreasing trend from the northern stations to the southern stations.The surface water CO concentrations in the investigated area ranged from 0.24 to 5.51 nmol／L，with an average of 1.48 nmol／L（SD＝1.46，n＝37）.The surface water CO concentrations were affected significantly by sunlight.Vertical profiles showed that CO concentrations declined with depth rapidly，with the maximum values appearing in the surface water.The surface CO concentrations were oversaturated and the saturation factors ranged from 3.65 to 113.55，with an average of 23.63 （SD＝24.56，n＝37）.The East China Sea was a net source of atmospheric CO.The sea-to-air fluxes of COin the East China Sea ranged from 0.25 to 78.50μmol／（m2·d），with an average of 9.97μmol／（m2·d）（SD＝14.92，n＝37）.In the incubation experiments，CO concentrations decreased exponentially with incubation time and the processes conformed to the first order reaction characteristics.The microbial CO consumption rate constants in the surface water（KCO）ranged from 0.043 to 0.32 h－1，with an average of 0.18 h－1（SD＝0.088，n＝9）.A negative correlation betweenKCOand salinity was observed in the present study.

carbon monoxide；distribution；sea-to-air flux；microbial consumption；East China Sea

P734.4

A

0253-4193（2014）06-0025-08

2013-09-16；

2013-12-06。

国家自然科学基金项目（40976043）；教育部“长江学者”奖励计划；山东省“泰山学者”建设工程专项经费。

徐冠球（1989—），男，山东省济宁市人，从事海洋活性气体（CO）的生物地球化学研究。E-mail：xugqouc＠126.com

*通信作者：杨桂朋，教授，博士生导师，主要从事海洋化学研究。E-mail：gpyang＠ouc.edu.cn

徐冠球，陆小兰，杨桂朋，等.夏季东海一氧化碳的浓度分布、海-气通量和微生物消耗研究［J］.海洋学报，2014，36（6）：25—32，

10.3969／j.issn.0253-4193.2014.06.004

Xu Guanqiu，Lu Xiaolan，Yang Guipeng，et al.Distribution，flux and biological consumption of carbon monoxide in the East China Sea in summer［J］.Acta Oceanologica Sinica（in Chinese），2014，36（6）：25—32，doi：10.3969／j.issn.0253-4193.2014.06.004