秦岭松栎混交林土壤对雨水淋溶液pH、Cd、Pb、Zn的影响

马国栋，张胜利,2,3，赵晓静

(1 西北农林科技大学 资源环境学院，陕西 杨凌 712100； 2 陕西秦岭森林生态系统国家野外科学观测研究站，陕西 杨凌 712100；3 农业部西北植物营养与农业环境重点实验室，陕西 杨凌 712100)

秦岭地区矿产资源丰富，是我国铅、锌、钼、金、汞、锑、钴、镍等金属的重要产地之一。秦岭陕西段铅锌资源十分丰富[1-2]，岩石中微量元素Cd、Ge、Ga、In的晶体化学性质与Zn相似，且常伴生于铅锌矿中[3]。铅锌矿开采产生的含有Pb、Zn、Cd、Ge、Ga、In的粉尘，可随大气运动进行远距离传输，并通过干湿沉降的方式进入森林生态系统，与森林生态系统各层次，尤其是森林土壤发生作用，对其地表径流水质产生影响。秦岭陕西段铅锌矿品位较高，而与之伴生的微量元素Cd又是公认的重金属元素之一，同时陕西秦岭林区还是南水北调中线工程的重要水源区，受周边地区大气污染影响，雨水存在酸化趋势[4]。目前，针对该区域含有微量重金属并酸化了的雨水进入森林土壤后水质变化规律的研究主要集中在自然降雨方面[5-7]。尽管自然降雨能够很好地代表实际的状况，但是受自然状况的限制较大，无法对其规律做详细的研究。本研究在秦岭南坡中山地带的火地塘林区，选择该区主要森林类型——松栎混交林，通过模拟的方法，研究了其林地土壤对雨水淋溶液pH及Cd、Pb、Zn质量浓度的影响规律，旨在为水源地水质管理提供科学依据。

1 研究区概况及研究方法

1.1 研究区概况

火地塘林区(33°25′～33°29′N，108°25′～108°30′E)位于陕西省安康市宁陕县境内，地处南水北调中线工程水源区的核心区域，面积22.5 km2，海拔1 470～2 473 m，平均坡度30°～35°，年均气温8～12 ℃，多年平均降雨量在900～1 200 mm(主要集中在7-9月份)，平均湿度77.1%。林区土壤类型主要为棕壤和暗棕壤[8]，平均厚度50～70 cm，成土母岩主要为花岗岩、片麻岩、变质砂岩和片岩。森林植被为20世纪60-70年代主伐后恢复起来的次生林，覆盖率93.8%，郁闭度大于0.9。研究区主要成林树种有锐齿栎、油松、华山松、红桦、光皮桦、青杄、巴山冷杉和山杨等。

1.2 材料与方法

1.2.1 模拟降雨设计 火地塘林区能够产生径流的降雨量多在20 mm以上[6]，正常年份，该区产生径流的降雨量多在20～110 mm，平均约为50 mm，故模拟降雨量取50 mm。2012年6-9月火地塘林区松栎混交林样地大气降雨的pH及Cd、Zn、Pb质量浓度实测结果为：pH值最低为4.85，最高为 7.29；Cd质量浓度最大为30.721 μg/L，最小为 0.117 μg/L，全年平均值5.126 μg/L；Zn质量浓度最大为50.423 μg/L，最小为0.124 μg/L，全年平均值 4.972 μg/L；Pb质量浓度最大为203.541 μg/L，最小为0.465 μg/L，全年平均值21.492 μg/L。以此为参考，模拟降雨设置pH梯度为4.0，5.0，6.0，7.0，8.0，设置重金属质量浓度梯度为：无重金属(M0)、全年统计最小值(Min)、全年统计平均值(Mv)、全年统计最大值(Max)。根据多年观测，火地塘林区降雨Pb、Zn和Cd质量浓度之间有显著的相关关系[9-11]，故模拟降雨中各重金属质量浓度之间的比例关系以实测降雨中Pb、Zn和Cd浓度比例为基础，具体如表1所示。

表1 模拟降雨中各重金属的质量浓度

模拟雨水母液用含Pb、Cd、Zn的水溶液混合配制而成，使用时采用逐级稀释法，获得试验中设置的M0、Min、Mv、Max 4个质量浓度梯度，然后用V(硫酸)∶V(硝酸)=4∶1的混合酸液调节pH值，从而获得试验所需pH 值的模拟雨水。

1.2.2 土样采集及相关理化指标的测定 样地位于火地塘林区中下部的天然松栎混交林内，大小为20 m×5 m。采样点分别布设于样地上部、中部和下部。天然林土壤可形成发达的层次，依有机质含量的高低，分A、B层取样。采样时从下至上分层取土，剔除较大石块和树根等杂物后，做好标记，带回室内测定含水率。土样经自然风干后测定其他理化性质指标(pH、体积质量、有机质含量及Pb、Zn、Cd的本底值)，结果见表2。

表2 秦岭火地塘林区松栎混交林土壤的主要理化性质

1.2.3 模拟雨水淋溶试验 按照研究方案，本试验试制的模拟雨水淋溶试验装置如图1所示。该装置主要构件为内径70 mm，高700 mm的PVC管，其底部有直径5 mm小孔。PVC管内依照自然土层的次序和厚度装填土样，形成的土柱高度同样地土壤的实际厚度，即：A层25.0 cm，B层38.7 cm。同时，在另一PVC管中只填装A层土样，用于模拟雨水透过表层土壤(A层)的情况。填装时，在每根PVC管的底部和顶部各垫一层纱布和滤纸，以防土样损失。将装好土样的PVC管置于支架上，并使其垂直于水平面，然后加适量超纯水，使PVC管内土样水分达到饱和。静置后，利用PVC管上部设置的淋溶装置模拟降水过程，在其下部用三角瓶收集透过森林土壤的水分。

图1 模拟雨水淋溶试验装置示意图

模拟降雨的雨量为土柱截面面积乘以50 mm的设计雨量。每根土柱的模拟降雨量为135 mL，淋溶速度为0.9 mL/min，淋溶时间约为 2.5 h。收集淋溶液至PVC管底部不再有溶液渗出为止。淋溶结束后，先测定淋溶液pH 值，然后放于冰箱保存，待测其他指标。其中pH用Mettler-Toledo DELTA 320 pH计测定，Cd、Zn和Pb质量浓度用Varian 700-ES 系列ICP-OES测定。

2 结果与分析

2.1 不同土层土壤对降雨淋溶液pH的影响

2.1.1 A层土壤 由图2可知，在Mv和Max处理条件下，模拟降雨透过A层土壤后，淋溶液的pH值随着降雨pH值的升高总体呈增大的趋势；除Max处理外，其他处理淋溶液pH均在6.8～7.0，接近A层土壤的pH值(表2)。说明在重金属质量浓度较低时，松栎混交林A层土壤对降雨pH有较好的稳定作用。模拟降雨呈酸性时土壤淋溶液的pH均较降雨pH上升，这是因为酸性降雨中的H+与土壤胶体表面吸附的盐基离子发生交换反应，盐基离子进入溶液，使pH上升；而模拟降雨呈碱性时，土壤中的缓冲物质可解离出H+或者直接与OH-作用[12]，使淋溶液保持一定的酸碱度，起到调节雨水pH的作用。重金属质量浓度为Max条件下，模拟降雨透过土壤A层后，淋溶液的pH值远大于其他重金属质量浓度下的pH值，说明较高质量浓度的重金属溶液对A层土壤调高淋溶液pH有较大的促进作用，可能的原因是重金属有助于促进土壤中的盐基交换反应，使土壤缓冲体系调节pH的能力增强。

2.1.2 AB层土壤 由图2还可知，降雨经过AB层土壤之后，淋溶液pH值变化规律与降雨经过A层土壤后淋溶液pH的变化类似，且不同pH降雨形成的淋溶液pH相近。模拟雨水为酸性和中性时，各淋溶液pH值均大于雨水的pH值；模拟雨水为碱性时，各淋溶液pH均小于降雨的pH值。除重金属质量浓度为Max外，其余重金属质量浓度下雨水经过AB层土壤后，pH值为7.0～7.3，大于B层土壤的pH值。因此，重金属也有促进AB层土壤调高雨水淋溶液pH的能力。

2.1.3 A层与AB层土壤的比较 本试验结果表明， A层和AB层土壤均对降雨pH有缓冲和稳定的作用，这与张胜利等[6]的研究结论相同。但对比A层和AB层土壤的淋溶结果可以看出，降雨透过土壤AB层后，淋溶液pH值较透过A层土壤的淋溶液有一定幅度的升高，这说明B层土壤能更进一步调高雨水的pH值。

图2 不同质量浓度重金属和pH雨水透过秦岭松栎混交林A层(a)和AB层(b)土壤后淋溶液的pH

2.2 土壤对不同降雨淋溶液Cd质量浓度的影响

2.2.1 A层土壤 由图3可知，不同pH值模拟雨水透过A层土壤后，除M0处理外，其余各处理淋溶液Cd质量浓度在酸性至中性降雨条件下随雨水pH的升高呈先升高后降低的趋势；在偏碱性降雨条件下Min、Mv和Max处理淋溶液Cd质量浓度均大幅度升高。当降雨pH相同时，随着雨水中重金属质量浓度的升高(M0除外)，淋溶液Cd质量浓度均降低。在酸性条件下(pH≤5)土壤对Cu、Pb、Zn和Cd的吸附能力强弱为Pb>Cu>Zn>Cd[13]。在淋溶时，Cd被优先淋出，使得pH≤5时淋溶液中Cd质量浓度较高。郑顺安等[14]研究表明，土壤中 Cd 含量和雨水pH对降雨作用下土壤 Cd 的吸附和解吸有重要作用，并且 Cd 含量是最重要的因素，Cd含量越高，降雨作用下土壤释放的Cd就越多。本研究中，随着降雨中重金属质量浓度的升高，淋溶液的Cd浓度降低，可能是由于研究中的Cd含量较低，其对土壤释放Cd的影响作用有限，而pH对土壤重金属吸附-解析的影响作用凸显，即降雨pH值越高，土壤对重金属的吸附作用越强，重金属在土壤中的可迁移性越差。

2.2.2 AB层土壤 由图3还可知，当降雨pH为4.0～8.0时，随着模拟降雨pH的升高，透过AB层的土壤淋溶液Cd质量浓度整体降低。说明随着降雨pH值的升高，土壤对重金属的吸附能力增强，吸附量增加。降雨对AB层土壤的淋溶，其实质是先对A层进行淋溶，再对B层淋溶。模拟降雨透过A层土壤后，其pH值趋于稳定，其中的Cd质量浓度由0～30.00 μg/L(表1)大幅下降为0.14～0.31 μg/L(图3-a)，故到达B层的土壤淋溶液Cd质量浓度主要受雨水中重金属质量浓度的影响。降雨中的重金属质量浓度升高，土壤淋溶液的离子强度增大，导致土壤对重金属的吸附量增加[15]。可知随着降雨中重金属质量浓度增加，土壤对Cd的吸附作用增强，淋溶液中的Cd质量浓度降低。

2.2.3 A层与AB层土壤的比较 由图3可知，除Max处理外，其他处理A层土壤淋溶液中的Cd质量浓度总体大于AB层土壤，说明B层土壤还吸附了A层淋溶液中的部分Cd。其主要原因有以下2点：一是AB层土壤的厚度远大于A层，这使得降雨与土壤的作用时间变长；二是土壤有机质对重金属有吸附作用[16]。尽管B层土壤有机质含量远低于A层土壤(表2)，但其有机质含量仍较高，故雨水透过AB层土壤后， 淋溶液Cd质量浓度较A层土壤低。

模拟降雨中的M0和Min处理淋溶液的Cd质量浓度不管A层还是AB层土壤均大于降雨(0～0.10 μg/L)，说明A层和AB层土壤中的Cd被雨水淋出。模拟降雨中Mv和Max处理不论是在A层还是AB层土壤，其淋溶液的Cd质量浓度远小于降雨(5.00～30.00 μg/L)，表明土壤层对降雨中的Cd有吸附固定作用。可知，降雨中重金属浓度较低时，土壤能够向水中释放Cd；降雨中重金属质量浓度较高时，土壤能够吸附其中大部分的Cd。本研究中，土壤对Cd的吸附率在95%以上，且降雨中的重金属质量浓度越高，土壤对Cd的吸附率越大，最高可达99%以上。

各重金属质量浓度下，模拟降雨透过土壤后，淋溶液的Cd质量浓度均符合《生活饮用水卫生标准(GB 5749-2006)》中Cd质量浓度不超过0.005 mg/L的规定。

图3 不同质量浓度重金属和pH雨水透过秦岭松栎混交林A层(a)和AB层土壤(b)后淋溶液的Cd质量浓度

2.3 土壤对不同降雨淋溶液Pb质量浓度的影响

2.3.1 A层土壤 由图4可知，用不同pH值的模拟雨水对A层土壤进行淋溶，除Min处理外，其余各处理淋溶液Pb质量浓度随降雨pH值的升高无明显的变化，且在降雨为碱性时，Pb质量浓度略小于酸性和中性降雨。Pb在土壤中主要以Pb(OH)2、PbCO3和PbSO4固体形式存在，迁移性很弱[17]。在酸性土壤中，固定在其中的Pb能够释放出来，使Pb在土壤溶液中的含量增加[18]。降雨pH值为 8.0时，淋溶液pH较高，能够促进土壤对Pb的吸附，淋溶液Pb质量浓度降低。当降雨pH值相同时，除M0处理外，其他处理淋溶液中的Pb质量浓度随雨水中重金属质量浓度的升高而降低，与Cd的表现相同。

图4 不同质量浓度重金属和pH雨水透过秦岭松栎混交林A层(a)和AB层土壤(b)后淋溶液的Pb质量浓度

2.3.2 AB层土壤 由图4还可知，随模拟降雨pH的升高，透过AB层土壤淋溶液Pb质量浓度整体增大。淋溶液中Pb质量浓度受2方面因素制约：一是H+能抑制土壤对Pb的吸附，二是重金属能促进土壤对Pb的吸附。模拟降雨时，雨水先淋溶A层土壤，再淋溶B层，随A层土壤淋溶液pH的增大(图2-a)，AB层土壤淋溶液Pb质量浓度应是降低的，但淋溶液中Pb质量浓度随着降雨pH值的升高而升高，这可能同H+与重金属在土壤中的竞争吸附有关。在同一pH降雨条件下，随模拟降雨重金属质量浓度的升高，淋溶液Pb质量浓度降低，这与Cd质量浓度在AB层土壤的变化趋势相同。

2.3.3 A层与AB层土壤的比较 由图4可以发现，淋溶液中Pb质量浓度表现为A层淋溶液大于AB层淋溶液。说明B层土壤吸附了A层淋溶液中的部分Pb，其原因与Cd的变化相同。M0和Min处理下，不论是在土壤A层还是在AB层，淋溶液中的Pb质量浓度均大于降雨(0～0.40 μg/L)，说明土壤中的Pb被雨水淋出。不同pH下的Mv处理A层土壤中的Pb均被淋出。在酸性降雨条件下AB层土壤的淋溶液Pb质量浓度小于降雨(20 μg/L)，说明AB层土壤对降雨中的Pb有吸附固定作用；在中性和碱性降雨条件下，AB层土壤淋溶液中Pb质量浓度大于降雨(20 μg/L)，土壤中的Pb被淋出。Max处理下，A层和AB层土壤均吸附降雨中的Pb，淋溶液中Pb质量浓度降低。因此，降雨中重金属质量浓度较低时，土壤能够向淋溶液中释放Pb；而雨水中重金属质量浓度较高时，土壤能够吸附其中大部分的Pb。本研究中土壤对Pb吸附率在50%以上，并且降雨中的重金属质量浓度越高，土壤对Pb的吸附率越大，最高可达90%以上。

大部分模拟降雨条件下，各淋溶液Pb质量浓度均超出《生活饮用水卫生标准(GB 5749-2006)》Pb质量浓度不超过0.01 mg/L的规定，是其1.7～7.8倍，应高度重视这一情况。

2.4 土壤对不同降雨淋溶液Zn质量浓度的影响

2.4.1 A层土壤 由图5可知，用不同pH值的模拟降雨对A层土壤进行淋溶， Min处理淋溶液Zn质量浓度在降雨pH为5.0时最大；其余处理淋溶液中Zn质量浓度在降雨pH为6.0时最大。当降雨pH值为6.0～8.0时，随着pH值的升高，各处理淋溶液Zn质量浓度降低。土壤中的Zn大部分以结合状态存在，其Zn的淋出机理主要与吸附-解析平衡、络合-解离平衡以及沉淀-溶解平衡有关[17]。H+的存在对这3个平衡有很大的影响，其能有效地促进土壤中Zn的淋出。pH值升高，H+的含量降低，土壤对Zn的吸附作用增强，故淋溶液中的Zn质量浓度降低。当降雨pH值相同时，除M0处理外，其他处理淋溶液中的Zn质量浓度随降雨中重金属质量浓度的升高而降低，这与土壤离子强度的改变有关。

2.4.2 AB层土壤 由图5还可知，当降雨pH为4.0～8.0时，随模拟降雨pH值的升高，透过AB层土壤淋溶液Zn的质量浓度呈降低趋势，与Cd变化趋势一致。说明pH值升高，土壤对Zn的吸附能力增强，淋溶液中Zn的质量浓度降低。同Cd一样，模拟降雨透过A层土壤后，pH值趋于稳定，Zn质量浓度由0.00～50.00 μg/L(表1)变为8.57～46.09 μg/L(图5-a)，由于重金属质量浓度升高，土壤溶液离子强度增大，土壤对重金属的吸附作用增强，故透过AB层土壤淋溶液中Zn的质量浓度降低。

图5 不同质量浓度重金属和pH雨水透过秦岭松栎混交林A层(a)和AB层土壤(b)后淋溶液的Zn质量浓度

2.4.3 A层与AB层土壤的比较 由图5还发现，淋溶液中Zn质量浓度表现为A层土壤淋溶液大于AB层土壤淋溶液，这主要受土壤厚度和土壤有机质含量的影响，与Cd质量浓度变化的原因相同。M0、Min和Mv处理下，A层和AB层土壤淋溶液中的Zn质量浓度均大于降雨(0～5.00 μg/L)，说明A层和AB层土壤中的Zn被雨水淋出。Mv处理下，A层和AB层土壤淋溶液中的Zn质量浓度小于降雨(50.00 μg/L)，表明降雨中的Zn有部分被土壤吸附固定。因此，降雨中重金属质量浓度低时，土壤能够向淋溶液中释放Zn；重金属质量浓度高时，土壤能够吸附大部分的Zn。本研究中，土壤对Zn吸附率在48%以上，且随降雨中重金属质量浓度的升高，土壤对Zn吸附率增大，最高可达87%以上。

各处理下，模拟降雨透过土壤后，淋溶液Zn的质量浓度均符合《生活饮用水卫生标准(GB 5749-2006)》Zn质量浓度不超过1.0 mg/L的规定。

3 结 论

1)模拟降雨条件下，秦岭松栎混交林土壤对降雨pH有调节和稳定作用。在降雨pH为4.0～6.0时，土壤可将淋溶液pH值提高，其中A层土壤淋溶液pH增加了0.81～3.36，AB层土壤淋溶液pH增加了1.06～3.68；在降雨pH为8.0条件下，土壤可将降雨的pH降低，其中A层土壤淋溶液pH降幅为0.12～1.18，AB层土壤为0.41～0.83，而B层土壤对pH主要起调高的作用，导致降雨透过AB层土壤后的淋溶液pH值大于A层土壤。

2)松栎混交林土壤对降雨中重金属的影响主要表现在：随重金属质量浓度的不同，A层和AB层土壤对降雨中的Cd、Pb和Zn既有解吸作用，又有吸附作用。降雨中重金属质量浓度较低(Cd为0～0.1 μg/L，Pb为0～20 μg/L，Zn为0～5 μg/L)时，土壤主要表现为解吸作用，使淋溶液中的Cd、Pb和Zn质量浓度升高；降雨中重金属质量浓度较高(Cd为5～30 μg/L，Pb为200 μg/L，Zn为 50 μg/L)时，土壤主要表现为吸附作用，使淋溶液中的Cd、Pb和Zn质量浓度降低。B层土壤主要为吸附作用，导致降雨透过AB层土壤后的Cd、Pb和Zn质量浓度小于A层土壤。

3)降雨透过混交林土壤后，其中的Cd和Zn质量浓度均符合《生活饮用水卫生标准(GB 5749-2006)》的规定，而Pb的质量浓度是标准的1.5～7.8 倍。

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