广西北仑河口红树林保护区表层海水溶解态重金属时空分布及其影响因素

2014-03-22罗万次苏搏刘熊钟秋平杨斌

海洋通报 2014年6期

罗万次，苏搏，刘熊，钟秋平，杨斌

（1.防城港市海洋环境监测预报中心，广西防城港 538001；2.广西北仑河口国家级自然保护区管理处，广西防城港 538001；3.钦州学院北部湾海洋保护与开发利用广西高校重点建设实验室，广西钦州 535099）

广西北仑河口红树林保护区处于中越两国交界处，位于中国大陆海岸线的西南端，地理位置独特，海岸线总长105 km，由西向东跨越北仑河口、万尾岛和珍珠湾，是以保护红树林生态系统及生物多样性为主的“海洋和海岸生态系统类型”的自然保护区（何祥英等，2012）。北仑河口近年来随着边贸的繁荣和周边经济的迅速发展，海水水质已经受到了较严重污染，其中Pb 和Hg 的污染最为突出（陈敏等，2012）。水体重金属污染已成为当今世界最严重的环境问题之一（Behra et al，2002）。由于水体中的重金属多为非降解型有毒物质，具有生物富集和生物累积的特点，可通过食物链直接或者间接地积蓄于生物体内，对水生生物和人体健康构成潜在危害，是海洋环境中主要的污染物之一（Chandra et al，2004；Cohen et al，2005；王昕等，2013）。因此，为了加深对海洋环境污染现状的认识，有必要加强对该保护区水质监测，及时掌握和了解该海区重金属含量、时空变化及其影响因素。目前已有对北仑河口局部海域重金属的污染情况的调查研究（陈敏等，2012），但对整个北仑河口红树林保护区大范围、详细的水体中重金属时空分布调查研究鲜有报道。本文通过2013年春、夏季两个航次的实际现场采样调查，分析测定了整个北仑河口红树林保护区近岸海域海水中溶解态重金属Cu、Zn、Pb、Cd、Hg、As、Cr 的含量，探讨其时空分布特征及影响因素，并对其污染状况进行评价，为北仑河口保护区红树林生态系统的保护和宏观环境管理提供科学依据。

1 材料与方法

1.1 样品采集

本研究区域为广西北仑河口红树林保护区（21.52°N-21.61°N，108.02°E-108.24°E）自西向东从北仑河口至珍珠湾海域，共布设了22 个观测站，具体见图1 所示。样品分别在2013年5月24-25日和8月1-2日大潮期涨潮时采集。由于北仑河口红树林保护区水深较浅，区域内调查站位最大水深6.7 m，故每个站位只采集表层海水，采样前近期均未出现降雨现象，采集的样品均为透明液体，没有浑浊现象，样品采集后立即带回实验室以0.45 μm 醋酸纤维滤膜过滤，Hg、As 水样使用浓硫酸固定，其他水样加浓硝酸酸化固定，均酸化固定至pH<2，Hg 水样保存在玻璃瓶中，其它重金属水样均保存在聚乙烯瓶中待测。现场直接采集250 ml 表层海水贮存于高密度聚乙烯容器中待返回实验室用于盐度测定。海水样品的采集、前处理、保存和运输均按《海洋调查规范》（GB/T 12763-2007）和《海洋监测规范》（GB 17378-2007）进行。

图1 北仑河口红树林保护区采样站位图

1.2 样品分析

水样中的Cu、Zn、Pb、Cd、Cr 采用原子吸收分光光度法进行测定，As、Hg 的检测采用原子荧光法。盐度采用SYA2-2 实验室盐度计测定。各溶解态重金属的含量和盐度均按照《海洋监测规范》（GB 17378-2007）中的要求进行分析测定。

1.3 数据处理

为定量反映各溶解态重金属浓度的空间波动程度的大小差异，选用变异系数（CV）来表示它们变化程度的大小，计算公式如下（崔党群，1994）：

重金属污染评价通常采用周爱国等（1998）提出的单因子污染指数（Pi）法，其计算公式如下：

式中Ci和Si 分别为某重金属i 项实测数据和评价标准值，当Pi＞1 时，视为超标准水质已经受到污染；当Pi≤1 时，表明水质未受到污染，水体受污染程度随Pi值的增大而加重。本研究采用国家Ⅰ类海水水质标准作为评价标准值（国家海洋局，1997）。

2 结果与分析

2.1 表层海水中溶解态重金属含量和季节变化

北仑河口红树林保护区溶解态Cu、Zn、Pb、Cd、Cr、As、Hg 在春、夏季表层均存在一定的差异性（表1）。春、夏季时，表层海水中Zn 的平均浓度均为最高，分别为29.65±20.58 μg/L 和14.50±11.90 μg/L；而Cd 的平均浓度均为最低，分别为0.064±0.075 μg/L 和0.030±0.015 μg/L。从各溶解态重金属浓度的CV 来看，春季时，表层海水中As的CV 最高，其次为Cd，CV 值分别为1.93 和1.17，表明北仑河口红树林保护区As 和Cd 的空间波动程度较大，分布不均匀；夏季时，CV 表现出与春季不同的情况，表层海水中Hg 和Zn 的CV 值均较高，分别为0.83 和0.82。

表1 各溶解态重金属的浓度（μg/L）与变异系数（CV）

2.2 溶解态重金属的水平分布特征

2.2.1 溶解态Cu 的水平分布

由图2 可见，该保护区春季表层海水中Cu 浓度总体上表现由近岸向远岸递减的分布趋势，Cu浓度在北仑河口区和珍珠湾近岸海域均存在明显的高值区，最高值（2.68 μg/L）出现在北仑河入海口的S3 站，最低值（0.46 μg/L）出现在珍珠湾远岸处的S15 站。夏季时，Cu 浓度的高值出现在北仑河口区和万尾金滩旅游度假区，且最高值为1.82 μg/L，位于北仑河入海口附近的S2 站位，低值则出现在珍珠湾近岸江平江入海口区，且最低值（0.20 μg/L）位于该区域的S18 站位。

2.2.2 溶解态Zn 的水平分布

春季溶解态Zn 的浓度分布与Cu 相似，总体呈现近岸高、远岸低的分布趋势，春季Zn 的浓度明显高于夏季（图2），Zn 在北仑河入海口区和榕树头对虾养殖区分别存在2 个显著的高值区，其最高值分别为81.10 μg/L 和82.00 μg/L，低值区出现在珍珠湾近岸江平江入海口区，最低值为14.10 μg/L。夏季时，由北仑河上游S1 站至入海远岸S6 站Zn 浓度呈高-低-高的分布趋势，在S2站出现最低值（1.20 μg/L）后至S6 站达到最高值为46.90 μg/L（图2）。此外，在珍珠湾近岸S16站和远岸S15 站分别出现较高值，浓度分别为33.30 μg/L 和28.60 μg/L，在万尾金滩度假区附近S14 站（1.30 μg/L）出现较低值。

2.2.3 溶解态Pb 的水平分布

由图2 可见，春季时，Pb 浓度从北仑河上游往入海口远岸处呈高-低-高的分布趋势，榕树头对虾养殖区存在一个明显的高值区，最高值为2.86 μg/L，另一个高值区出现在珍珠湾北部沿岸，最高值为1.44 μg/L，低值区出现在珍珠湾近岸江平江入海口区，最低值为0.19 μg/L。夏季表层海水中溶解态Pb的水平分布相对复杂，在北仑河上游、万尾金滩旅游度假区和珍珠湾东北部海域存在多个高值区，其最高值分别为2.01 μg/L、2.00 μg/L和2.14 μg/L。低值区出现在北仑河下游入海口区以及珍珠湾远岸处，其最低值分别为0.20 μg/L 和0.25 μg/L。

2.2.4 溶解态Cd 的水平分布

春季Cd 与Cu 的水平分布大致相同（见图2），总体呈现由近岸向远岸海域递减的分布趋势，在北仑河口区和珍珠湾近岸海域均存在明显的高值区，最高值（0.340 μg/L）出现在北仑河入海口的S3站，但最低值却出现在北仑河上游S1 站（0.004 μg/L）。夏季Cd 除位于珍珠湾西北部S19站浓度较高外，其余各站位含量差异不大（见图2）。

2.2.5 溶解态Cr 的水平分布

由图2 可见，春季Cr 的浓度明显高于夏季，春季表层海水中Cr 浓度水平分布较为复杂，在北仑河口、万尾金滩旅游度假区和珍珠湾海区均存在多个高值区，其最高值分别为1.67μg/L、2.36μg/L和1.88 μg/L，低值区主要分布在北仑河口外和珍珠湾远岸处，其最低值分别为0.59μg/L 和0.60 μg/L。夏季时，该保护区海水中Cd 的水平分布总体呈现由近岸向远岸递增的分布趋势。

2.2.6 溶解态As 的水平分布

春、夏季表层海水中As 浓度水平分布大致相同（图2），水平分布总体均呈现由近岸向远岸递增的趋势，春、夏季低值区均出现北仑河上游和珍珠湾近岸区，且最低值均出现在北仑河上游的S1站位。春、夏季高值区则主要分布在北仑河入海口外、万尾金滩旅游度假区以及珍珠湾远岸处，最高值分别出现在S7 站和S13 站。

图2 北仑河口红树林保护区表层海水溶解态重金属浓度分布

2.2.7 溶解态Hg 的水平分布

由图2 可见，春季表层海水中Hg 浓度水平梯度不明显，最高值出现在位于榕树头对虾养殖区S 8 站（0.099 μg/L），最低值出现在位于珍珠湾东北部的S12 站（0.035 μg/L），高低差值为0.064 μg/L。夏季Hg 浓度水平梯度较明显，最高值出现在黄竹江入海口附近的S21 站（0.358 μg/L），最低值出现在珍珠湾的S16 站（0.025 μg/L），高低差值为0.333 μg/L，高值区主要分布在珍珠湾近岸区和榕树头对虾养殖区，低值区则主要分布在北仑河入海口区外。

2.3 海水中溶解态重金属的污染评价

对北仑河口红树林保护区溶解态重金属的污染评价结果（表2）表明，该保护区近岸海域均受到重金属不同程度地污染。从各重金属污染评价Pi值范围看，春、夏季表层海水中Zn、Pb 和Hg 均有部分站位超过国家一类海水水质标准，春季Zn、Pb 和Hg 的超标率分别达到55 %、23 %和91 %，夏季分别为27 %、23 %和68 %，其中Hg 在春、夏季均明显超过国家一类海水水质标准。从Pi平均值分析来看，春季时，表层海水中仅有Zn 和Hg的Pi> 1，超过国家一类海水水质标准，其中Zn的平均污染水平最高，其他重金属的Pi均<1；夏季时，表层海水中仅Hg 的Pi>1，超过国家一类海水水质标准，其他重金属的Pi均< 1。总体来说，北仑河口红树林保护区Hg 的污染较重，且表现出夏季平均污染水平高于春季的季节变化特征，这与李磊等（2011）对春、夏季长江口溶解态重金属调查结果相一致。据以往的调查结果（龙晓红等，2000；何祥英，2012；陈敏等，2012），认为北仑河口保护区近岸重金属污染较轻，污染威胁主要是Pb 和Hg，且主要发生在春季和夏季，但从本次调查结果来看春、夏季除了Pb 之外Hg 的污染加重，且出现Zn 污染，说明近年来随着保护区沿岸经济的快速发展，各种工农业、生活垃圾和养殖废水的排放以及各类船舶活动频繁目前已造成该保护区重金属污染的程度加大。

表2 北仑河口红树林保护区海水重金属污染评价

3 讨论

3.1 各溶解态重金属之间的相关性分析

为了解和掌握各溶解态重金属元素的分布情况，对它们进行相关性分析。表3 列出了各重金属元素之间的相关系数。结果显示，各重金属之间的相关性在不同季节有较大差异，2013年5月份，除了Cu-Zn、Cu-Cd、Zn-Pb 和Zn-Cd 相关系数分别为0.59、0.99、0.74 和0.60，达到显著水平（P<0.01）外，其他重金属元素之间不存在显著的相关性，这表明春季水体中的各重金属元素在北仑河口红树林保护区的地球化学行为存在差异。金属/合金制造的船舶往往含有Cu 与Zn 两种金属，它们之间的相关性通常用于判断船舶对水质的污染影响（Matthiessen et al，1999；李劳钰等，2009）。随着广西北部湾经济区的开放开发，保护区沿岸的海水养殖、用海工程建设项目的增加及沿岸边贸经济的快速发展，保护区沿岸的捕鱼、交通船只等各类船只活动频繁，2013年5月Cu 与Zn 呈显著正相关，说明Cu 和Zn 的来源已受到了保护区各类来往船舶的污染。海水中的溶解态Pb 通常主要来源于工业废水的排放和大气沉降等人为污染源（孙维萍等，2009；王小静等，2011），Zn 与Pb 显著正相关表明其来源主要受人类活动的影响，该保护区海岸线曲折，入海河流较多，沿岸工、农业废水和市政生活污水等未经处理或处理不完全排放入海，且保护区近岸分布有较多的码头和渡口，船舶运输中含铅汽油的燃烧、尾气的排放均可能造成大气沉降和水体中Pb、Zn 含量的增加。Cd，Cu，Zn之间良好的相关性表明了调查海区水体中3 种重金属有显著的同源性，且各重金属春季水平分布均出现近岸浓度高于远岸，进一步说明其来源可能是人类活动的影响。2013年8月份各重金属元素之间相关系数较差，均不存在显著相关性。

3.2 重金属与盐度之间的相关性分析

研究重金属浓度与盐度的相关性，可以用来评价河流输入对重金属分布和变化的影响，并由此判断重金属元素在河口行为的保守程度（Elbaz-Poulichet et al，1990；王永辰等，1992）。春、夏季北仑河口红树林保护区表层海水盐度平均值及范围分别为22.810（0.575～29.734）和9.380（0.111～18.064）。各站位的重金属浓度与盐度的相关性研究结果见表3 所示。2013年5月份和8月份表层海水中溶解态As 与盐度呈显著正相关，在该海区随着盐度的增加，水体中As 的浓度由近岸向远岸呈上升趋势，这说明As 可能与远岸高盐水的入侵有关。As 的存在形态受盐度影响较大，水体中溶解态As 浓度随盐度增加而增加（顾宏堪，1991），这说明春、夏季调查海区一部分As 离子可能因为盐度的增加而从悬浮颗粒物中解吸出来引起水体中浓度的增加。此外，2013年8月份表层海水中溶解态Cr 与盐度呈显著正相关，这种可能是由于Cr与Cl-络合作用生成强稳定性的络合物，随着盐度的增大溶解度随之增大（陈志强等，1999）。

表3 北仑河口红树林保护区表层海水溶解态重金属，盐度之间的相关关系（取样数均为n=22，显著性水平ɑ=0.01）

3.3 溶解态重金属水平分布的影响因素

在河口的混合过程中，溶解态重金属的环境行为受包括各种水文运动的物理迁移、化学反应、生物活动、水温、盐度、pH 值等多种因素的共同影响（宋金明，2004），因而不同的重金属元素表现出不同的水平分布特征，但在局部海区、特定的时间段某个因素可能对重金属的分布起主要控制作用。沿岸高值区的形成一方面受到陆源输入的影响，另一方面还受到海水稀释的制约，岸边水流较缓，稀释自净能力有限，重金属浓度高于周围水体重金属浓度，随着海水稀释作用的增强，浓度由近岸向远岸呈递减趋势（李磊等，2011）。

近岸海水中溶解态Cu 的主要来源是陆源，其含量主要受入海排污口废水的排放、陆地径流和船舶污染的影响。北仑河、江平江和黄竹江等携带的大量地壳岩石风化产物以及沿江河的污染物质、沿岸分布众多入海排污口的排放物是造成北仑河口和珍珠湾近岸海水中溶解态Cu 浓度高的主要原因。表层海水中溶解态Cu 在从近岸向远岸迁移的过程中，伴随着盐度、pH 值的升高，不断与海水和海水中的其他金属离子以及悬浮物等发生混合稀释、离子交换、吸附沉降等理化作用使得浓度降低（孙维萍等，2009），造成春季表层海水溶解态Cu 表现出近岸高、远岸低的分布趋势。夏季受江平江冲淡水的影响在其入海口区出现最低值现象。

春季近岸表层海水溶解态Zn 的浓度高于远岸海域，说明溶解态Zn 是以陆源输入为主。春季保护区沿岸农业耕作和海水养殖活动频繁，导致大量的农业废水和养殖污水排放入海，春季平均盐度（22.810）明显高于夏季（9.380），说明春季冲淡水稀释作用要明显弱于夏季，这很可能是春季Zn 的浓度明显高于夏季的一个重要原因。Zn 为大多数海洋生物体必需的营养元素，可通过生物的直接吸收及食物链的传递，可在生物体内富集（廖自基，1992）。夏季，该保护区沿岸多条河流携带丰富的营养盐促进浮游植物的生长繁殖，相对来说要从海水中摄取更多溶解态的Zn 以满足自身营养需求，导致夏季海水中溶解态Zn 含量进一步降低，海洋生物对Zn 的吸收转化可能也会导致夏季表层海水溶解态Zn 明显低于春季。

海水中溶解态的Pb 主要受大气沉降和降水的影响，通常上层海水中Pb 的含量与大气输入量正相关（Lin et al，2000）。保护区沿岸分布有不少的码头和渡口，进出这些码头或渡口的船只使用含铅柴油、燃烧尾气的排放和渔民在保护区边沿用于含铅块的捕鱼工具是造成水体中Pb 含量升高的重要原因。北仑河口区Pb 浓度分布的季节差异与北仑河冲淡水的稀释作用有一定的关系。春季北仑河水向外海扩散，随着盐度的升高，离子间吸附竞争加剧，吸附剂电性发生改变，表层被悬浮颗粒物吸附的Pb 发生解吸作用，部分颗粒态Pb 转换成溶解态（王百顺等，2003），因此在离岸一定距离后的海水中溶解态Pb 的含量反而会有所上升。而夏季，由于受北仑河丰水期冲淡水的影响，北仑河口区近岸盐度普遍较低，这种离岸带Pb 含量升高的分布梯度并不明显。受江平江冲淡水季节性变化的影响，春、夏季Pb 的低值区分别出现在珍珠湾近岸江平江入海口区和珍珠湾远岸处。

春季Cd 与Cu 分布大体相同且相关性显著（图2、表3），说明调查海区沿岸江河及排污口废水的排放是表层海水中溶解态Cd 含量在近岸出现高值的主要来源，Cd 的最低值出现北仑河上游说明该季节河段水域受人为污染程度较小。Cd 在海水中主要以CdCl2的形式存在，其存在形态受盐度影响较大（陈国珍，1990），保护区由近岸向远岸盐度上升，海水中Cl-的含量随之升高，进而促进海水中溶解态Cd 与Cl-形成络合物，络合物通过絮凝、吸附沉降等形式导致远岸海水中溶解态Cd浓度降低。因此，海水盐度的变化是影响春季Cd分布的重要因素之一。夏季除可能与点源污染有关之外，Cd 的浓度变化幅度不大，这可能主要受陆地径流作用的影响。

近岸海水中溶解态Cr 主要来自周围企业排放的工业废水和居民生活污水，春季Cr 出现多个高值区可能受不同程度点源污染的影响，受沿岸江河冲淡水的影响，北仑河口外和珍珠湾远岸处均出现低值区。夏季Cr 的水平分布主要受盐度的影响，Cr 随着盐度的升高，与悬浮颗粒物吸附和解吸作用增强，水体中溶解态Cr 浓度增加（陈志强等，1999），表3 中显示夏季Cd 与盐度之间成显著正相关，这也证实了这个结论。春季，该保护区沿岸工、农业废水和生活污水的大量排放，且近岸盐度普遍高于夏季，河流带来的冲淡水稀释作用明显较弱，这可能是导致春季Cr 浓度明显高于夏季的重要原因。

As 在水体中的存在形态受盐度影响较大，As离子会随着盐度的增加从悬浮颗粒物中解吸出来进而引发水体含量的增加，溶解态As 含量会随盐度增加而增加（顾宏堪，1991）。春、夏季表层海水中溶解态As 的水平分布与盐度相一致，均呈现由近岸向远岸递增的趋势，且春、夏季As 与盐度之间均呈显著正相关（表3），因此，春、夏季As 的水平分布与盐度有着密切联系。受北仑河、江平江和黄竹江冲淡水的影响，春、夏季北仑河上游和珍珠湾近岸区盐度均较低，As 的低值区也均分布在该区域。此外，由于砷酸盐在结构上与磷酸盐相似，浮游植物的生物活动也会对As 的水平分布产生影响（任景玲等，2007）。

随着工业和生活水平的提高，煤和石油燃料燃烧的使用增加是Hg 的主要来源之一（李劳钰等，2009）。由于Hg 是一种挥发性金属，主要通过大气沉降进入海洋（Cheung et al，2003），且由于其含量极低，故其水平分布与陆地径流、海流有重要的关系。夏季丰水期陆地径流较为强劲，由近岸向远岸盐度梯度变化较大，这可能是夏季Hg 浓度水平梯度相比春季较为显著的重要原因之一，且在北仑河入海口区外出现低值区。此外，Hg 的水平分布还与微生物的甲基化作用有着重要的关联性（蒋红梅等，2006）。

4 结论

（1）北仑河口红树林保护区表层海水溶解态Cu、Zn、Pb、Cd、Cr、As、Hg 在春、夏季均存在一定的差异性。春季As 和Cd 的空间波动程度较大，夏季Hg 和Zn 的空间波动程度较大，分布不均匀。

（2）单因子污染评价显示，春季Zn、Pb 和Hg的超标率分别达到55%、23%和91%，夏季分别为27%、23%和68%，其中Hg 在春、夏季均明显超过国家一类海水水质标准。从Pi平均值分析，春、夏季平均污染水平最高的重金属分别为Zn和Hg。

（3）春季Cu-Zn、Cu-Cd、Zn-Pb 和Zn-Cd 相关系数分别为0.59、0.99、0.74 和0.60，呈显著相关（P<0.01）。春季仅As 与盐度相关系数为0.70，夏季仅Cr 和As 与盐度相关系数分别为0.54 和0.92，呈显著相关（P<0.01）。

（4）春、夏季表层海水中溶解态Cu、Zn、Pb、Cd、Cr、Hg 含量总体呈现近岸高、远岸低的分布趋势，As 水平分布呈现由近岸向远岸递增的趋势，陆源输入、沿岸江河冲淡水和盐度是其主要的影响因素。

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