中国先进研究堆中子织构衍射仪的研制与调试

李眉娟，刘晓龙，刘蕴韬，田庚方，吴立齐，孙 凯，陈东风

（中国原子能科学研究院 核物理研究所，北京 102413）

织构指多晶材料受加工过程或其他外界因素的影响，其晶粒在某些方向择优排列，呈现出或多或少的方向上的统计不均匀性的现象。织构普遍存在于多晶材料中，且直接影响材料的物理和力学性能，通过对织构形成机理和环境影响因素的研究，不但可评估材料的性能和寿命，还可改进制备和加工工艺，开发高性能材料和特殊功能材料［1-2］。织构的确切探测必须使用能直接或间接测出晶粒取向分布的各种技术。目前测定织构的主要方法有X 射线衍射法、同步辐射衍射法、透射电镜、电子背散射衍射（EBSD）法和中子衍射法等。中子衍射技术与其他衍射技术相比，在织构测量的某些方面具有一定的优势［3-6］：1）中子具有较强的穿透性，因此可测量大体积样品的织构，得到工程上更受重视的体织构的信息，同时也可保证数据的高统计性和高测量精度，尤其是对于具有不均匀织构、吸收因子各向异性、晶粒粗大的材料的织构测量更为精确；2）可实现大部件局部织构的无损测量，还可利用各种样品环境开展原位织构演化测量研究；3）中子具有磁矩，中子衍射技术是目前唯一可测量材料磁织构的手段。正因为中子衍射技术在织构测量方面的独有优势，国外许多实验室相继开展了利用中子衍射进行材料，尤其是工业领域材料织构分析的研究。例如利用中子深穿透性及可加载样品环境的优势，通过对锆合金包壳管挤压、焊接、原位加载、高温过程中织构演化机理的探索［7-10］，揭示了各种因素对锆合金包壳材料织构的影响，进而揭示了对其强度、辐照蠕变和氢化物取向等性能的影响，相关研究结果有助于改善和提高锆合金包壳材料在堆内的综合性能及使用寿命，使其适应新一代反应堆发展的要求［11-12］。国外还利用中子的深穿透性和非破坏性，开展了大量考古和地质领域材料织构的研究工作，通过研究得到了样品的历史信息，如地壳深处矿物的形成机理、古代化石的形成过程等［13］。

鉴于国内对中子织构测量的需求和中子织构谱仪在织构测量方面的特有优势，中子织构谱仪被列入中国原子能科学研究院中国先进研究堆（CARR）首批建造谱仪之一。本文配合该谱仪的实际建造工作，将较详细地介绍中子织构谱仪的工作原理和基本组成，CARR 中子织构衍射仪的特点、关键部件和性能指标，以及该谱仪的具体加工、安装和调试，为用户了解和使用该谱仪提供相关信息。

1 中子织构衍射仪的组成及工作原理

中子织构衍射仪一般由单色系统、准直系统、样品定位和姿态调整系统、探测系统、屏蔽系统、样品环境等辅助支撑系统以及运动控制、数据采集和处理系统等组成。反应堆织构谱仪典型构型如图1所示。第一准直器用于限制射向单色器的中子束发散度。单色器利用布喇格原理，从反应堆水平孔道引出的“白色”连续中子束与单色器作用后，将在单色器特定晶面族某方向上满足布喇格关系的、波长为λ±Δλ 的单色中子引到待测样品处。探测器用于收集和样品相互作用后某（hkl）面族衍射角度处的中子强度。织构谱仪通过转动欧拉测角头改变样品取向，通过分析不同样品取向探测器衍射信号强弱变化得出晶粒取向分布情况，即（hkl）面的织构极图。

2 CARR中子织构衍射仪

2.1 CARR 中子织构衍射仪的特点、组成及性能指标

图1 中子织构衍射仪工作（a）和欧拉测角头转动（b）示意图Fig.1 Sketch of neutron texture diffractometer（a）and rotation of Eulerian cradle（b）

综合考虑国内实际研究需求和反应堆谱仪建设具体条件等实际情况，CARR中子织构衍射仪设计的定位为中等分辨、较高强度的衍射谱仪，主要用于使用较广泛的、结构相对简单、晶胞体积较小、对谱仪分辨要求不高的工程材料的研究。

CARR中子织构谱仪是利用从德国引进的一台四圆单晶衍射仪改造完成的。该谱仪利用了德国四圆单晶衍射仪的单色器和带有欧拉测角头的样品台，同时对其探测和运动控制系统改造后加以利用，并自行设计和研制了单色器姿态调整装置、准直光学系统、单色器及生物屏蔽系统、数据采集和处理系统及其样品环境和其他配套设施。谱仪的主要系统及部件如下。

1）单色器系统

单色器系统包括单晶单色器及姿态调整装置，姿态调整装置由CARR 中子散射实验室自行研制，可实现对单色器的支撑、转动、倾斜以及在3个方向移动的姿态调整功能。单色器为垂直聚焦型的Cu（111）单晶。考虑到CARR反应堆大厅的可利用几何空间，单色器起飞角2θM选为40°，相应的入射中子波长为0.143nm。通常，短波长中子适合研究某些衍射峰较少、散射角2θ分散较大的金属及合金材料，长波长中子适合研究结构复杂、衍射峰密集的材料。为拓展可测材料种类范围，下一步将为谱仪配备一个双聚焦的热解石墨（002）单色器，即可在40°起飞角处增加一个0.23nm 可供选择的中子波长。两个单色器相互补充，提供的单色中子基本可满足绝大部分材料对织构测量所需波长的要求。

2）准直光学系统

该谱仪第一和第三准直器均采用Soller型准直器，第二准直系统为自然发散（相当于水平发散角α2为30′）。在单色器嵌镶度β、2θM及α2已知的条件下，依据Caglioti等［14-16］推导的谱仪产生的峰半高宽A1／2作为2θ的函数与谱仪3个准直器的水平发散角αi（i=1，2，3）、β及2θM之间的关系公式分别计算一系列不同值的α1和α3组合所对应的谱仪分辨函数曲线。将这些分辨曲线分别和常用工业材料织构测量所需分辨曲线进行比较，初步选定谱仪的准直器参数为α1=10′、20′、30′及α3=30′。后期还将为谱仪配备多个不同发散度的第三准直器。

3）样品控制系统

织构的精确信息一般通过测量极图获得。极图的测量须借助带有欧拉测角头或其他功能相同装置的样品台来完成。测角头的作用是安放、支撑样品和实现样品在4π 空间的任意取向。CARR 中子织构衍射仪采用四圆单晶衍射仪的测角头，其结构和各转动轴示意图示于图1b。样品控制系统根据极图的具体测量过程编制，具体过程为：将样品按规定的初始方向安放在欧拉环中心位置，转动探测器将其固定在待测晶（hkl）面族衍射峰2θ处，转动ω 到特定角度，该晶面族不同取向的中子强度的测量则是通过转动欧拉环的χ 和φ 实现。通过χ 在0°～90°、φ在0°～360°的转动，即能完成完整极图的测量。图2为等角度间隔测量一幅完整极图的取向点分布，每点的位置对应一个（χ，φ）角度测点。

图2 等角度间隔测量完整极图的取向分布Fig.2 Equal angle orientation distribution of complete pole figure

4）中子探测系统

探测系统是将从德国引进的四圆衍射仪原有的探测系统改造后加以利用的。四圆衍射仪原有的探测器是3He正比计数管，为端面入射的圆柱形单管，可直接用在织构谱仪上。为满足织构测量对分辨的要求，将探测器包括屏蔽体整体沿其轨道向后平移150 mm，同时在前方加装第三准直器，相应的探测器屏蔽体也进行了改造。

目前该谱仪在国际原子能机构的支持下还配置了有效尺寸为200 mm×200 mm 的二维位置灵敏探测器，使用二维位置灵敏探测器的优势包括：可同时测量几幅极图，极大节省了测量时间，大幅提高了数据记录速度，可开展模拟试样工况原位织构测量；可分离重叠峰，尤其适合研究具有低对称性、高格点常数的材料和多相材料，极大拓展了织构谱仪的应用领域。

5）运动控制、数据采集和处理系统

图3所示为该谱仪运动控制和数据采集系统硬件结构。其中，计算机与可编程逻辑控制器（PLC）连接，通过发送脉冲实现对样品台2θ、ω、χ 和φ 的精确控制。计算机内插入数据采集卡，通过采集监视器和探测器核电子学系统输出的脉冲信号，记录监视器和探测器的中子计数。运动控制和数据采集系统可实现束流监视和探测器计数、扫描衍射谱、极图自动测量等功能，该系统由原有四圆单晶衍射仪运动控制系统改进而成［17］；数据分析采用专业商用软件LaboTex，利用此软件对预处理的数据进行分析，可直接得到织构的极图，并利用多个极图计算取向分布函数，得到织构的成分、强度和漫散度等信息。

图3 运动控制和数据采集系统硬件结构Fig.3 Hardware structure of motion control and data acquisition system

6）单色器屏蔽体

谱仪单色器屏蔽体设计的总体要求是屏蔽体外侧的剂量当量率≤3μSv／h。屏蔽体设计时首先根据反应堆出射中子和γ 能谱选择含铁、硼等密度为5.2g／cm3的重混凝土作为屏蔽材料；其次根据谱仪布局和屏蔽经验给出屏蔽体的初步外形尺寸，同时利用MCNP软件对屏蔽体进行模拟优化；然后通过模拟计算获得屏蔽体外侧剂量分布结果；最后根据剂量分布结果逐步对屏蔽体进行优化［18］。图4 为模拟优化后的单色器屏蔽体平面尺寸。

图4 CARR 中子织构衍射仪单色器屏蔽体平面尺寸Fig.4 Plan view size of monochromator shieldingfor neutron texture diffractometer at CARR

7）其他配套设施

在国际原子能机构的支持下，该谱仪即将配备300～1 000K 的高温炉，后期还将配备低温及加载等样品环境装置，以便开展模拟试样工况下的织构研究工作。

2011年9月，CARR 中子织构谱仪安装完成，谱仪的整体结构和空间布局如图5 所示。其中，孔道口距单色器中心700mm，单色器距样品台中心1 800 mm，样品距探测器前端500mm。该谱仪设计的样品处中子注量率约107cm-2·s-1。谱仪的具体性能指标列于表1。

图5 CARR 中子织构衍射仪布局图Fig.5 Layout of neutron texture diffractometer at CARR

2.2 CARR 中子织构衍射仪调试进展

CARR 中子织构衍射仪在安装调试完毕后，于2012 年8 月 利 用TiO2标 样（直 径10mm，高度20mm）对谱仪的性能参数进行了标定。标定测量条件如下：中子束流截面尺寸为宽20mm、高30mm，2θ的角度间隔为0.1°，采用监视器计数模式，即监视器每计数300 000测量1个数据点。根据之前在其他已标定衍射谱仪上对此TiO2样品测量得到的结构信息，对此次测量得到的衍射实验数据利用Fullprof程序进行拟合精修，精修结果如图6所示，由结果可知，TiO2衍射谱拟合结果与实验测量结果符合较好。因此又根据拟合结果，计算得到了谱仪实际的2θM=42°，λ=0.148 2nm，2θ零点漂移为0.267°。根据效率已知的监视器的计数估算样品处中子注量率约为107cm-2·s-1。

表1 CARR 中子织构衍射仪性能指标Table 1 Technical parameters of neutron texture diffractometer at CARR

图6 TiO2 谱精修谱图Fig.6 Refinement of neutron diffraction patterns of TiO2sample

为进一步测试谱仪的性能，对热轧锆4合金样品的（0002）极图进行测量。将热轧锆4合金薄片切割成12mm×12mm 的小正方形片，然后按相同的轧向叠在一起粘成尺寸为12mm×12mm×12mm 的立方体。极图测量条件为：反应堆功率10 MW，中子束流截面尺寸25mm×25mm，χ 在0°～90°、φ在0°～360°范围内扫描，其测量角度间隔分别为Δχ=5°和Δφ=10°，每个数据点的测量时间为10s。实验结果采用织构专用分析软件LaboTex3.0 分析。图7为CARR 中子织构谱仪上获得的首张织构极图——热轧锆4合金（0002）极图。从测量结果可看出，利用CARR 中子衍射仪测量获得的极图具有很好的统计性和测量精度。

图7 热轧锆4合金样品（0002）极图Fig.7 （0002）pole figure of warm-rolled zircaloy-4sample

3 小结

中国原子能科学研究院CARR 上建成的中子织构衍射仪是国内首台利用中子衍射技术进行织构分析的实验平台，目前这台谱仪已完成初步调试和标定，即将对用户开放。CARR中子织构衍射仪的单色器起飞角为42°，中子波长为0.148 2nm，样品处的最大中子注量率约为107cm-2·s-1。它是一台强度较高、分辨水平中等的衍射仪。CARR 中子织构衍射仪将主要应用于先进材料织构的分析和研究。

［1］ BUNGE H J.Texture analysis by neutron diffraction［C］∥ⅥInternational School on Neutron Physics.Alushta：［s.n.］，1990.

［2］ 毛卫民，张新明.晶体材料织构定量分析［M］.北京：冶金工业出版社，1995：195-197.

［3］ BROKMEIER H G.Neutron diffraction texture analysis of multi-phase systems［J］.Texture and Microstructures，1989，10（4）：325-346.

［4］ BUNGE H J.Advantages of neutron diffraction in texture analysis［J］.Texture and Microstructures，1989，10（4）：265-307.

［5］ BACON G E.Neutron diffraction［M］.Oxford：The Clarendon Press，1975.

［6］ BUNGE H J.Texture analysis in materials science［M］.London：Butterworths Pub.，1982.

［7］ ROGGE Y L，HOLT R A.Development of local microstructure and crystallographic texture in extruded Zr-2.5Nb tubes［J］.Materials Science and Engineering A，2006，437：10-20.

［8］ CARR D G，RIPLEY M I，HOLDEN T M，et al.Residual stress measurements in a zircaloy-4 weld by neutron diffraction［J］.Acta Materialia，2004，52：4 083-4 091.

［9］ XU F，HOLT R A，DAYMOND M R.Modeling texture evolution during uni-axial deformation of zircaloy-2［J］.Journal of Nuclear Materials，2009，394（1）：9-19.

［10］WENK H R，LONARDELLI I，WILLIAMS D.Texture changes in the hcp→bcc→hcp transformation of zirconium studied in situ by neutron diffraction［J］. Acta Materialia，2004，52：1 899-1 907.

［11］赵文金，周邦新，苗志，等.我国高性能锆合金的发展［J］.原子能科学技术，2005，39（增刊）：2-9.ZHAO Wenjin，ZHOU Bangxin，MIAO Zhi，et al.Development of Chinese advanced zirconium alloys［J］.Atomic Energy Science and Technology，2005，39（Suppl.）：2-9（in Chinese）.

［12］彭倩，沈保罗.锆合金的织构及其对性能的影响［J］.稀有金属，2005，29（6）：903-907.PENG Qian，SHEN Baoluo.Texture of zirconium alloys and its effect on properties［J］.Chinese Journal of Rare Metals，2005，29（6）：903-907（in Chinese）.

［13］李眉娟，勾成，张百生，等.材料织构的中子衍射测量［J］.原子能科学技术，2004，38（增刊）：97-99.LI Meijuan，GOU Cheng，ZHANG Baisheng，et al.Neutron diffraction in material texture measurement［J］.Atomic Energy Science and Technology，2004，38（Suppl.）：97-99（in Chinese）.

［14］CAGLIOTI G，PAOLETTI A，RICCI F P.Choice of collimators for crystal spectrometers for neutron diffraction［J］.Nuclear Instruments and Methods，1958，3（4）：223-228.

［15］CAGLIOTI G，PAOLETTI A，RICCI F P.On resolution and luminosity of a neutron diffraction spectrometer for single crystal anslysis［J］.Nuclear Instruments and Methods，1960，9（2）：195-198.

［16］CAGLIOTI G，RICCI F P.Resolution and luminosity of crystal spectrometers for neutron diffraction［J］.Nuclear Instruments and Methods，1962，15（2）：155-163.

［17］刘晓龙，陈东风，李眉娟，等.中国先进研究堆中子织构谱仪实验软件设计［J］.原子能科学技术，2013，47（8）：1 435-1 439.LIU Xiaolong，CHEN Dongfeng，LI Meijuan，et al.Expereimental software design of neutron texture diffractometer at China Advanced Research Reactor［J］.Atomic Energy Science and Technology，2013，47（8）：1 435-1 439（in Chinese）.

［18］刘晓龙.中国先进研究堆中子织构谱仪设计与关键技术研究［D］.北京：中国原子能科学研究院，2012.