茶叶氟富集与控制研究进展

张勇，徐平，王岳飞

（浙江大学茶学系，浙江杭州 310029）

茶叶氟富集与控制研究进展

张勇，徐平，王岳飞*

（浙江大学茶学系，浙江杭州 310029）

我国个别茶类氟含量较高，已成为影响茶产业发展的重要因素。近年来，有关茶树品种、土壤、大气、水源、肥料等因素对茶树氟富集影响，以及对不同茶叶中氟含量和浸出规律已展开研究。降低人体对茶叶摄入氟含量的措施主要有选育低氟茶树品种、改善栽培环境、增加采摘鲜叶嫩度，以及改变加工技术、饮茶方式等。各种降氟措施各有利弊，采用单一的降氟措施具有一定的局限性。通过对茶叶氟富集与控制研究的梳理，以期为茶叶降氟措施的深入研究和低氟茶的开发提供思路。

茶叶，氟富集，降氟

茶树是一种高富集氟的植物，在相似的生长环境下，茶树叶片中的氟含量远高于其他植物[1]。氟是人体重要营养元素之一，具有维持钙磷代谢，增强骨骼强度的作用，还有利于牙釉质的形成，抑制牙周细菌增殖，具有防止龋齿的作用。但是氟的安全域值很窄，若摄入量不足，易使人产生龋齿和骨质疏松等病症；而当摄入过量时会出现氟斑牙、氟骨症等氟中毒病症[2]，严重时还可引起甲状腺机能亢进、肾上腺机能减退[3]、能透过血脑屏障进入脑组织[4]。饮茶是人体摄入氟的途径之一[5]，我国个别茶类（主要指砖茶）存在氟超标的情况，因此有必要对茶氟形成的原因和控制展开研究。

1 影响茶树富集氟的因素

茶叶中氟主要来源于茶树所生长的环境，主要受品种、土壤、大气、水源、肥料等因素的影响。

1.1 品种

不同茶树品种之间的氟含量存在显著差异。沙济琴等[6]对福建三个茶区的茶树鲜叶氟含量进行比较发现，茶树品种间的鲜叶氟含量差异显著，品种是决定鲜叶含氟量的主要因素之一，并且发现茶树富集的氟绝大部分累积在叶部，特别是老叶。罗学平等[7]采用氟离子选择电极法对26个茶树品种幼嫩新梢和成熟叶片的水溶性氟和总氟含量进行了分析，发现茶树叶片中的氟主要聚集在成熟叶片，且不同品种间氟含量差异显著，幼嫩新梢水溶性氟含量在46.76～201.54mg/kg之间，最高与最低差异达4.3倍；成熟叶片水溶性氟含量在1150.79～3625.11mg/kg之间，最高与最低差异达3.2倍。梁月荣等[8]通过对18个省市的128个茶样进行总氟含量分析发现，砖茶>红茶>乌龙茶>茉莉花茶。在不同茶区中，福建茶区、四川雅安茶区以及浙江各茶区的茶树品种间氟含量也均存在一定的差异[6,9-10]。黎南华[11]认为品种间氟含量差异与叶片结构有一定关系，云南大叶种叶大而薄，叶质柔软，海绵组织发达，细胞排列疏松，细胞间隙大，有利于增加细胞与气体的接触面及气体扩散。凤凰水仙属小乔木型大叶种，叶片比云南大叶种小，叶较厚，叶缘内弯，栅状组织发达。而大气中的氟正是以氟化氢气体从气孔或水孔或潮湿空气中，形成雾通过渗透进入植物体的，推理云南大叶种比凤凰水仙种易于吸收大气中的氟。

在不同的栽培条件下，茶树经过长期的栽培对环境产生一定的选择性和适应性，茶树的生理特性有了不同程度的差异，从而造成茶树品种对氟吸收特性的不同。因此，为了降低茶叶中氟含量，可以适当培育含氟量低的茶树品种[12-13]。

1.2 土壤

土壤是茶树氟的主要来源之一，土壤中的氟直接影响茶树中氟的含量[14]，并且可以通过食物链的传递而影响人体健康[15]。诸多研究显示，茶树主要吸收土壤中的水溶态氟，而难以吸收难溶态氟与交换态氟，茶叶中氟含量与土壤水溶态氟呈正相关关系[16-19]。不少学者对茶园土壤、茶树吸氟特性的研究表明，茶园土壤的各形态氟含量与土壤pH、有机质含量、阳离子交换量、粘粒含量、交换型钙含量有关[20-22]。因此，选择土壤氟含量低的茶园或者通过栽培措施改良土壤理化性质降低土壤水溶态氟的含量可以有效降低茶树对氟的富集。

1.3 大气

研究发现茶树叶片能通过气孔直接吸收大气中的氟，逐渐积累，并且与叶片组织中的钙质发生反应，生成难溶性的氟化物，沉淀于局部[11]。当存在大气氟污染时，茶叶氟含量显著增加，空气中的氟可能比土壤中氟对植物叶片氟富集的影响还要大；有研究表明，在砖瓦、磷肥、化工、水泥、金属冶炼或陶器生产厂家周围的茶树，叶片氟积累含量较高，氟积累量的多少与茶园大气氟浓度呈显著的正相关[23]。低地茶的氟含量比高山茶的高，可能是由于低地区的氟污染比高山区严重，因此，茶园选址对降低茶树氟含量具有重要意义。

1.4 水源

茶园灌溉水中氟含量的高低也是影响茶叶氟含量的因素之一。水中的氟主要来源于岩石及其风化产物和土壤，其次是降水。研究表明地表水中的氟含量比深层地下水氟含量低。一般茶园都是利用地表水进行灌溉，即使是氟含量偏高的地区，茶园也只利用河、溪、水库等地表水灌溉，没有用中深层地下水灌溉的；因此，灌溉水中的氟对茶树氟吸收的影响不大[11,23]。但也有研究表明即使在低氟浓度茶园灌溉水条件下，茶园灌溉水仍是影响茶树氟含量的重要相关因素之一，这种影响作用主要表现为对生长期长的茶树老叶影响显著[24]。

1.5 肥料

肥料(尤其是化学肥料)是茶园土壤氟的重要来源，磷肥原料含氟磷灰石（Ca3(PO4)2·CaF2），其含氟量可达4%，因此施含氟磷肥可能造成茶园土壤氟污染，含钙化合物能显著降低茶树新梢对氟的吸收和富集[11]。马立锋等[25]通过水培试验发现：在含氟元素的溶液中添加钙离子能显著降低茶树对氟的吸收；土壤盆栽试验也得到了相似的结果：在两种土壤氟含量条件下，加入Ca(NO3)2或CaO后显著降低了茶树对氟的吸收，可能原因是钙影响了茶树根系细胞膜或细胞壁的结构，从而影响了氟的吸收[26]。乔沙[5]发现虽然氮肥和改土处理对砖茶鲜叶原料的产量均没有显著影响，但却能显著降低茶叶新稍的氟浓度，降氟效果在18.2%～29.7%之间，且在降氟措施实施30天后效果最佳。

2 茶氟含量与人类健康

2.1 我国主要茶叶氟含量和茶叶氟浸出率

不同茶类的茶氟含量具有显著性差异，李张伟等[27]在2011年对5大类24种茶叶的全氟含量的研究中发现：5大茶类茶叶中普洱茶全氟含量最高，达416.38mg/kg，花茶最低，为129.15mg/kg，红茶、绿茶及乌龙茶居中。研究表明，茶叶等级不同，氟含量也有明显差异，其中粗茶最高，名优茶含氟量低，大宗茶居中[28]。

人体通过饮茶摄入氟的量与茶汤中茶叶氟的浸出动态有关。李张伟等[27]研究发现，水浸出氟量只占茶叶全氟量的12.8%～56.6%，平均为32.7%；茶水比越小，氟浸出率越低，冲泡水温越高，茶水中氟浓度也越高，在80～90℃时趋于平衡；茶氟浸出量与冲泡时间大致呈正比关系；前3泡茶汤的氟浸出量占茶氟总浸出量的大部分。第一泡茶汤的氟浸出量占茶氟总浸出量的50%以上，因此第一泡茶汤用来洗茶，可以降低饮茶摄入氟的量[29]。茶氟浸出率受冲泡时间、冲泡次数等因素影响，因此合理的饮茶方式可以减少对氟的摄入[30]。

2.2 过量摄入茶氟对人类健康的危害

人体对氟含量很敏感，如果摄入量超过了安全域值，就会引起急性或慢性氟中毒，出现氟斑牙、氟骨症等症状。因此世界各国制定了人体每日氟摄入量的标准，如世界卫生组织建议人体氟摄入量为每人2.5～4.0mg/d，我国卫生部1986年颁布“初级卫生保健计划”规定每人氟摄入量不能超过4.0mg/d。

近几年来仍不断有报道少数民族聚集地区出现饮茶型氟中毒的情况[31-32]。饮茶型氟中毒的临床表现主要为氟斑牙、氟骨症和尿氟增高等。由于过量的氟破坏了正常的钙磷代谢，抑制了酶的活性而导致牙齿无法正常进行钙化，色素在牙釉质表面沉着，形成氟斑牙，是慢性氟中毒早期在口腔中的表现。氟与钙结合形成氟化钙，沉积于骨组织中并使之硬化，引起血钙降低，血钙降低进而使甲状腺激素分泌增加，促进骨钙入血，骨基质溶解，最终引起骨质疏松和软化，产生氟骨症，其主要表现为骨骼硬化，四肢、关节疼痛，活动受限甚至瘫痪[30]。此外，机体如果长期摄入氟，则过量的氟可在脑内蓄积，进而影响脑细胞正常的生理功能，对人的智商产生影响[32]。因此，降低茶叶中氟含量越来越引起人们的重视。

3 茶叶降氟措施

某些茶类的氟含量偏高，因此探讨行之有效的降氟措施具有十分重要的意义。目前国内外学者提出的茶叶降氟措施，主要集中在选育茶树品种、降低土壤氟含量、加工过程中降低氟含量，以及直接从茶汤里去除氟等方法。

3.1 选育低氟茶树品种

不同茶树品种对氟的富集有显著差异，可能受到遗传因素的控制，因此培育对氟富集程度低的茶树品种被认为是降低茶氟含量的有效措施。许多研究表明不同茶树品种之间氟含量差异显著。陈瑞鸿等[9]对浙江大学华家池校区茶树种质资源圃31个茶树品种的氟含量进行测定，发现成熟叶氟含量为805.7～2163.2mg/kg，相差达2.7倍，并提出浙农138可以作为低氟品种推广，由于这些茶树生长的生态环境相同，因此可认为茶氟含量的差异主要是由品种不同而引起的。梁月荣等[8]比较分析了18个省市128个茶样，发现不同茶树品种氟含量差异显著并可能受基因控制。吴命燕等[14]对浙江大学茶园45个品种进行分析，发现有14个品种的1芽5叶新梢氟含量低于砖茶氟含量标准，其中香菇寮白毫氟含量最低，有望成为可推广的低氟品种。龚自明等[33]采用中茶108、中茶302、槠叶齐、鄂茶1号、丹桂、金观音6个低氟品种进行青砖茶试制试验，所制砖茶氟含量均低于150mg/kg。李友勇等[34]研究发现云抗10号可作为云南茶树氟富集特征研究和大叶树种低氟选育工作的对照品种。因此低氟茶树可作为制茶原料的重要资源，培育低氟品种对降低茶叶中的氟含量可能有积极意义。

3.2 通过栽培措施降低茶氟含量

选择氟含量低的土壤建造茶园。茶树中氟主要来自土壤和大气。有研究发现，茶氟富集量与大气氟污染呈显著正相关，化工厂、水泥厂、砖瓦厂附近茶园茶氟含量要高于其他茶园茶氟含量[11]，因此，选择土壤氟含量低，空气质量好的茶园环境对茶叶产品降氟具有重要意义。

土壤中可溶性的氟含量水平影响茶鲜叶的氟含量。马立峰等[35]在提出可选择对氟吸附容量大的土壤种植茶树，或者是通过改良土壤基本性质来降低茶树可吸收氟形态的含量。合理施肥可以降低茶树氟含量[36]，肥料（尤其是化学肥料）是茶园土壤氟的重要来源，磷肥原料含氟磷灰石（Ca3(PO4)2·CaF2），其含氟量可达4%，因此施含氟磷肥可能造成茶园土壤氟污染，含钙化合物能显著降低茶树新梢对氟的吸收和富集[37]。马立锋等[25]通过水培试验发现：在含氟元素的溶液中添加钙离子能显著降低茶树对氟的吸收；土壤盆栽试验也得到了相似的结果：在2种土壤氟含量条件下，加入Ca(NO3)2或CaO后显著降低了茶树对氟的吸收，可能原因是钙影响了茶树根系细胞膜或细胞壁的结构，从而影响了氟的吸收[26]。乔沙[5]发现虽然氮肥和改土处理对砖茶鲜叶原料的产量均没有显著影响，但却能显著降低茶叶新稍的氟浓度，降氟效果在18.2%～29.7%之间，且在降氟措施实施30天后效果最佳。

3.3 采摘和加工过程中降低氟含量

茶树叶片是氟的主要积累器官，茶氟含量高低与叶片新老程度有直接的关系。乔沙[5]通过研究发现不同叶位叶片氟浓度差异表现为：芽的氟浓度最低，老叶要高于新叶，成熟叶氟浓度最高，是芽氟浓度的6.59倍。相对于传统砖茶以秋冬季修剪枝叶为原料，低氟砖茶采用1芽4、5叶为原料，大大提高了砖茶原料的嫩度[38]，因此适当增加砖茶原料的嫩度或高低氟含量的茶样拼配，对降低砖茶氟含量起重要作用。罗学平[39]在对不同原料氟含量的监测基础之上，运用数学模型对原料配方进行优化，最终试制出的黑茶产品氟含量比在售产品降低了近2/3。茶叶经揉捻后细胞壁破碎，通过水洗可以使一部分氟溶于水，春晓亚等[40]在砖茶原料初加工过程中进行揉捻叶水洗试验发现，揉捻叶用室温水洗1～2min，不仅可以有效降低茶氟含量，而且能最大限度地保留其有效成分，且成本较低，在生产上有一定的应用价值。不同杀青方式也对茶氟含量有影响，陈玉琼等[41]发现水潦青、炒青、蒸青三种杀青方式中以水潦青方式的降氟作用最大，且控制在1min以内效果最好。此外，也有利用冠突散囊菌噬氟来降低黑茶氟含量的报道[42]。

3.4 降低茶汤中的氟含量

茶汤中的氟主要以氟离子和氟铝络合物等形态存在，人体吸收的主要是游离态氟，其它形态则难以被人体吸收。因此，除了降低茶叶中的全氟含量，也可以通过降低茶汤中可溶性氟含量来预防或减轻氟中毒现象。李艳红等[43]发现煮沸显著加快了砖茶中氟的浸出，是影响茶汤氟浓度的最重要的因素，冲泡水温越高，茶汤中茶氟浓度越高。此外随着茶水比的增大或冲泡时间的延长，茶汤中的氟浓度均升高[27]，且第一泡茶汤的氟浸出量占茶氟总浸出量的50%以上[29]。因此，将熬煮法改为冲泡法，适当增大茶水比，缩短熬煮或冲泡时间，或者第一泡茶汤只用来洗茶而不饮，均有利于降低人体对茶氟的摄入。

3.5 降氟剂及降氟材料的选择与利用

利用氟离子与钙、磷、铝等元素形成难溶的盐的特性，在黑茶加工或砖茶熬煮过程中加入适量降氟剂，降低茶汤中的可被人体吸收的氟含量，从而起到降氟的作用。林智等[44]对茯砖茶做了降氟试验，分别用氯化铝、氯化钙、硫酸铝、硫酸铝钾、复合配方E、皂土、过磷酸钙、硫酸亚铁等8种符合食品添加要求的试剂作为降氟剂，结果发现其中以复合配方E的降氟效果最好，可降低40%以上的茶氟，其次是氯化铝、氯化钙和皂土。王连芳等[45]发现茶叶中添加0.5%～1.0%DTF乳剂可固定21.1%～97.9%的茶的氟，且茶叶色泽、气味、PH以及茶多酚含量均无明显改变，说明DTF乳剂是一种有效的降氟剂。

磷酸三钙在高温下具有较强的吸附性能，其饱和吸附量可达到10.63mg/g。何春雷等[46]在2011年报道在茶汤温度100℃时，每100mL茶汤使用0.7g磷酸三钙，吸附处理20min后，可去除茶汤中95.80%的氟。施小云等[30]通过研究LDHs（层状双金属氧化物）对氟离子吸附特性发现：ZAO（锌铝复合氧化物）为层状水滑石，在吸附氟前后结构发生改变，这种结构的变化可能是由于氟离子被吸附进入ZAO层间结构，而引起颗粒膨胀所致；在茶汤中ZAO对氟离子吸附和茶多酚影响率的最优条件是茶汤温度为50℃、pH为5，每100mL茶汤加入ZAO 0.2g，吸附处理45min，但此时茶汤中茶多酚含量仍显著降低，MAO（镁铝复合氧化物）也有相似的作用[47]。此外蛇纹石[48]、沸石以及镧在除氟材料中的应用也都有相应的报道。

3.6 科学饮茶的宣传教育

我们应该重视科学饮茶宣传教育的重要性，疾病预防控制部门在进行宣传教育时，不仅要让群众认识到氟过量的危害，还应进行科学砖茶冲泡方法的宣传教育，不喝浓茶，不喝长时间煮沸及浸泡时间过长的茶，砖茶、红茶、绿茶的每天饮用量分别不要超过8g、20g、30g[49]，最大限度地减少茶氟的摄入。

此外，饮用添加有维生素C、维生素E、蛋白粉、维生素D和钙的茶汤，有利于降低了游离态氟的释放，有利于预防氟过量。因此，长期饮用高氟茶水的人群应该多食用些富含维生素E、维生素C、蛋白质以及富含维生素D的钙制品[50]。

4 结语与讨论

从影响茶叶富集氟的因素和茶氟的浸出入手探讨茶叶降氟措施，各种降氟措施各有千秋，但采用单一的降氟措施有一定的局限性。培育低氟品种难度大、周期长，且品种的推广存在适应性的问题；土壤改良措施成本高，难以推广；降氟材料以及生物化学降氟方法存在安全隐患，且有可能影响茶汤风味；改变人们长期以来形成的饮茶方式也是一个漫长的过程。因此应该对茶叶降氟措施进行全面应用，选育低氟茶树品种，在适宜的茶园科学地栽培，通过砖茶原料的改进，降氟剂及降氟材料的合理运用，砖茶加工工序的改良，结合科学饮茶方式的宣传等，从根本上降低茶氟含量以及人体对茶氟的摄入。

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Advanced Study on Fluorine Enrichment and Control in Tea

ZHANG Yong,XU Ping,WANG Yue-fei*
(Zhejiang University Tea Research Institute,Hangzhou 310029,China)

Some tea was found to be high content of fluoride in China.It has been obstacle for the development of tea industry.In recent years,many researchers have discuss on factors of influence fluoride accumulation in tea plant,such as tea plant variety,soil,atmosphere,source of water,fertilizer.Fluoride content and leaching pattern in different tea have also been discussed.To reduce the body intake fluoride from tea,we can breed low fluoride tea varieties,improve the cultivation environment,increase the tenderness of fresh leaves,and change processing techniques and the way of tea drinking.Various measures of reducing fluoride have both advantagesand disadvantages.Single measure haslimitations.In orderto provide viewpoints for study on the measures of reducing fluoride in tea and de-fluoride tea exploitation,we comb the study of fluoride accumulation and control in tea plant.

Tea,Fluorosis accumulation,Reducing fluoride

S571.1

：A

：2095-0306（2014）01-0040-06

中国茶叶加工 2014，（1）:40～45

2013-12-13

“十二五”农村领域国家科技计划课题（2011BAD01B02-1）

张勇（1991-），男，河南信阳人，硕士研究生，主要从事茶资源综合利用和茶叶天然产物与人体健康的研究。

*通讯作者：zdcy@zju.edu.cn