制浆造纸工业空气污染问题与对策

童 欣 张镇槟 杨恒宇 李静文 陈小泉 沈文浩

(华南理工大学制浆造纸工程国家重点实验室，广东广州，510640)

由于中国人口的快速增长与城市化发展，纸张的生产量也随之提高。制浆造纸工业与国民经济发展和社会文明程度息息相关，纸张生产水平及消费水平的提升，也将带动我国基础经济的蓬勃发展。据中国造纸协会调查报告显示，2012年全国纸及纸板生产企业约3500家，全国纸及纸板生产量达10250万t，较上年增长3.22%，消费量10048万t，较上年增长3.04%，人均年消费量为74 kg(13.54亿人)，比上年增长1 kg。“十二五”期间，世界造纸工业发展格局发生巨大变化，受资源、环境、效益等方面限制，制浆造纸工业加快技术进步，将朝着高效率、高质量、高效益、低能耗、低污染、低排放的现代化大工业方向转变［1］。

制浆造纸工业是全球第六大污染工业 (紧随石油、水泥、皮革、纺织和钢铁工业之后)，其向自然环境排放出一定量的气态、液态及固态污染物。如何加强环境保护意识和解决污染问题是造纸工作者面临的严峻挑战。

然而目前，制浆造纸工业“三废”问题的关注重点更偏向于废水及废渣的研究，废气的研究与治理往往被研究学者所忽略。本文主要分析国内外制浆造纸工业空气污染现状，提出降低制浆造纸工业空气污染的方法及对策，以期提高人们对废气治理的意识，加快环境保护的步伐。

1 制浆造纸工业空气污染现状

制浆造纸厂的主要污染气体包括高毒性的硫化物(TRS)和挥发性有机物 (VOCs)。据美国环保局(EPA)称，一个造纸厂每年产生180 t二甲基硫醚和270 t甲醇气体。2006年，美国制浆造纸工业产生了超过90 t有害废弃物，包括TRS和VOCs［2］。研究数据显示，加拿大造纸厂排放气体中含有0.84%CO、1.9%挥发性有机物、7.7%悬浮粒子、2.5%NOx和3.8%的SO2［3］。

在我国，2009年制浆造纸工业废气排放总量为6106.1亿 m3(标准情况)，2010年为 7697亿 m3(标准情况)，同比增长了26%;2009年SO2总排放量为45.7万t，2010年增长11%达到50.8万t，其中燃料燃烧废气排放量达50.1万 t，占总量的98.6%;烟尘排放量19.6万t比上一年增长2%;仅粉尘排放量出现降低，2009年为7501 t，2010年减少至 5679 t［1，4］。

2012年我国废气治理设施运行费用24.7亿元，比2011年多10.5亿元，增加73.9%［5］，说明目前人们对制浆造纸工业废气污染的重视程度日益提升。

以上数据表明，制浆造纸工业废气排放情况严峻，相关单位及企业应引起足够重视，造纸空气污染控制刻不容缓。

2 制浆造纸工业空气污染物的产生及危害

制浆造纸工业在生产过程中排放的污染物主要包括:固体悬浮粒子、CO、CO2、SO2、NOx、硫化物等，除此之外还包括VOCs、二恶英 (PCDDs)、呋喃(PCDFs)等。

不同的制浆方法会产生不同类型的污染物:机械法制浆能源消耗较多，然而化学法制浆由于使用了较多的化学试剂，会产生其他类型的污染物。另外不同的产品，由于生产工艺的不同，如生产原料及添加填料的不同，也会产生不同的气体污染。下面对主要空气污染物进行分类综述。

2.1 恶臭气体

一切能够刺激嗅觉器官，并引起人们不愉快及损坏生活环境的气体物质均可称为恶臭气体。恶臭污染不仅给人的感觉器官以刺激，使人产生厌恶感，而且臭气中所含有的某些有害物质如H2S等，将直接危害人体健康。

制浆造纸工业中恶臭污染的产生与化学法制浆的生产工艺密不可分，其中硫酸盐制浆过程中使用NaOH和Na2S，另外亚硫酸盐法添加亚硫酸 (H2SO3和亚硫酸氢根离子(HSO－3)，这些均为恶臭气体的产生源头［6］。恶臭气体主要存在于蒸煮放气、多效蒸发器不凝气和碱回收炉排气中，其种类主要包括SO2、H2S、甲硫醇和二甲基硫化物等，其物理特性如表1所示，并显示它们具有强烈的刺激性气味。

表1 制浆造纸厂排放主要恶臭气体的物理特性

一般情况下硫化物气体中含量最高的是H2S，但在制浆造纸工业中，制浆反应过程中的含碱量使H2S较难生成。反应过程中硫化物经甲基化形成甲硫醇，由于其弱酸性，使其容易气化，虽然二甲基硫醇更容易气化，但由于需要进一步甲基化，使其生成速度缓慢。因此，在制浆造纸工业中，甲硫醇是硫化物恶臭气体中的最主要成分［7］。

制浆造纸厂排放出的恶臭气体不仅造成环境污染，同时危害人体健康。有研究表明［8］，患者接触甲硫醇后立即出现明显的咽部不适、声嘶胸闷咳嗽、气急等症状，同时伴有眼痛流泪，出现短暂意识丧失，且可能造成脏器损害。也有研究学者发现［9］，空气中的SO2会增加女性患肺癌的几率。

另外，部分制浆厂使用臭氧等气体作为漂白剂，漂白气体除具有强烈的刺激性气味，还会导致慢性疾病，使工人患有呼吸道症状与疾病的风险提高，长期接触臭氧会导致哮喘，使支气管疾病的发病率提高并对支气管造成持续性伤害［10］。

2.2 挥发性有机物

世界卫生组织定义挥发性有机物 (VOCs)是能够被固体吸附剂吸附、低沸点在50～100℃、高沸点在240～260℃之间的有机化合物。

在制浆造纸工业中，VOCs主要源于化学制浆、漂白及废水处理过程，其具体类别包括:萜类、醇类、酚类、丙酮、氯甲烷、三氯甲烷、三氯乙烷及丁酮等［6］。

甲醇是制浆造纸厂主要VOCs污染物之一。美国国家改善大气和河流理事会 (National Council For Air And Stream Improvement，NCASI)对制浆造纸厂排放的挥发性有机物进行了研究，结果表明，甲醇是其中主要有害空气污染物。研究人员在检测造纸厂熔融物溶解槽清洗器通风口处气体时，在四个检测点中，甲醇的平均浓度范围为10～1100 mg/kg［11］。另外，沈文浩等人［12］从造纸车间、真空泵出水口、造纸工厂办公区都检测出芳香族有机物，如苯、甲苯、乙苯等，在工厂废纸分拣处还检测出4种烷烃类有机污染物。

VOCs能明显增加对流层臭氧的含量，同时降低平流层臭氧含量。另外，VOCs能引起人体机体免疫功能失调，影响人的中枢神经系统功能，表现出头晕头痛、嗜睡无力、胸闷等症状;有的还可能影响消化系统，使人出现食欲不振、恶心等症状，严重时甚至可损伤肝和造血系统，出现变态反应等［13］。因此，如何控制制浆造纸厂排放气体中VOCs含量至关重要。

2.3 悬浮颗粒物

悬浮颗粒物一般是指以固体或微小颗粒两种形态存在于气体介质中的分散胶体。固体颗粒物又分为:灰尘、烟、煤烟及烟雾。锅炉燃煤对空气的影响尤为明显，煤的不完全燃烧形成烟和煤烟，而我国制浆造纸工业一直以煤为主要能源，对大气环境造成污染。

制浆造纸厂悬浮粒子主要是备料时的粉尘和碱回收炉、石灰窑的烟尘。碱回收炉和熔融物溶解槽排放出的悬浮粒子主要包含的是钠盐，而石灰窑中主要包含的是钙盐。这些粒子吸附在制浆造纸厂排放烟气灰尘中及其他固体颗粒上。

大量颗粒物进入人体肺部，会使局部支气管通气功能下降，细支气管和肺泡换气功能丧失。悬浮颗粒物中粒径小于2.5 μm的细颗粒称为PM2.5，PM2.5能引起呼吸系统疾病，并影响心肺功能，使肺癌患病几率提高［14］。

2.4 温室气体

温室气体主要包括CO2、CH4、N2O，其中CO2是最主要的污染物。制浆造纸工业中温室气体 (主要指CO2)排放范围包括:①固定燃烧设备 (如窑炉、锅炉等)及厂界内移动运输等生产辅助设备(如叉车、铲车、吊车等)使用化石燃料燃烧产生的直接排放;②添加配浆化学试剂 (CaCO3，Na2CO3)过程产生的直接排放;③使用外购电力、热力导致的间接排放［15］。

2010年，我国已超越美国成为温室气体第一排放大国，且制浆造纸工业CO2排放占全国工业总排放量的2%，是轻工业中温室气体第一排放大户［16］。同时全球纸及纸板的需求与生产也在逐年增加，意味着制浆造纸工业的温室气体排放量也将随之提高，从而造成更大的环境负担。因此，造纸厂的排放控制对降低全球碳排放量至关重要。

3 空气污染物检测分析

空气样品常常受到采样地点温度、湿度、风向等因素的影响，空气污染物的含量常低于检测下限，且制浆造纸厂空气成分复杂，因此，样品的采集与检测方法的选择至关重要。

3.1 样品采集

空气采样方法根据采集样品的不同可分为全空气采样和捕集空气采样，根据采样动力的不同又可分为主动采样和被动采样。

全空气采样用金属罐等采集整个空气样品，避免了吸附剂采样的穿透、分解，且可同时分析其中的多种组分。采集容器包括Summa金属罐、Silco金属罐和Tedlar袋。使用此类采集容器采集样品的主要优点有:①可以实现全空气采集;②不需使用热解析或溶剂解析;③样品可用来重复分析;④使用起来更加稳定和安全;⑤没有现场校准的必要;⑥能够检测和测量更大范围的极性和非极性化合物;⑦样品保存时间更长;⑧降低了污染的问题;⑨对采集容器增压就能增大样品采集体积。但是全空气采样也存在潜在问题:①吸附在容器壁上可能使样品不稳定;②使用集气袋时气体可能渗入或渗出;③不能排除非目标化合物;④Tedlar袋不能实现被动采样而且样品保留时间不能超过24～48 h;⑤需高额的前期投资和复杂的分析技术。

捕集空气采样则需用固体吸附剂、液体吸收剂等捕集剂。其中，固体吸附剂法通过硅胶、活性炭、硅藻土和铝矾土的吸附作用进行采集。另外，一些有机吸附剂，如多孔聚合吸附剂 (Tenax)比活性炭具有更多的优点:优良的吸收效率、温度稳定性、背景污染低、水分亲和力低等。固体吸附采集法具有采样方便、采样后便于运输储存的优点，目前应用广泛［17］。

被动采样法常用3M徽章式采样器，利用空气扩散原理，简单有效、佩戴方便，是个体采样的创新解决方案，目前在外资企业应用广泛。徽章式采样器具有一个半透膜和180 mg活性炭板，安装在塑料基质上，不需要动力装置，体积小、质量轻、便于携带，靠近呼吸带持续采样便可。

目前一些新型采样方法也得到使用，如分子印迹聚合物法、吸附剂浸染过滤法等，这些方法的优点在于:可以在更高的蒸汽压力下快速地采集样品，设备体积小，操作更简便，降低了溶剂的消耗。

3.2 样品检测

气相色谱法是检测空气中成分最为普遍的方法，只是采用的检测器与前处理方法略有不同。以前由于质量选择检测器 (GC-MSD)价格昂贵，大部分采用气相色谱的氢火焰离子化检测器 (GC-FID)检测气体样品。

目前越来越多的学者开始使用气相色谱-质谱联机的四极质量检测器 (GC-MS)检测，具有选择性好、稳定性高、可对未知样品进行定性分析等优点。骆雪萍等人［18］采样用Voyager GC-MS(美国)气-质联用仪进行检测，发现亚硫酸盐法制浆废气中含有恶臭类物质甲硫醇及呋喃、甲基呋喃、2-乙基呋喃、异丁醛、甲苯、二甲苯、乙苯、2-异丙基己烯等有毒物质。

根据前处理方法不同，样品检测方法可分为固相微萃取-气相色谱法 (SPME-GC-MS)、热解析-气相色谱法 (TD-GC)等。Lorenzo J M等人［19］通过吹扫捕集集中器与冷凝注射器对气体进行萃取和浓缩，经过Tenax柱吸附热解析后，再进行GC-MS分析。

4 制浆造纸工业空气污染物的防治对策

造纸工作者可以从两个方面着手降低制浆造纸工业的空气污染情况:①污染物的回收和降解，此方法特别适用于化学制浆过程，能够有效降低化学制浆中产生的污染，并且能够降低经济成本;②调整生产工艺，控制生产技术，使之从源头上减少污染物的产生。

4.1 污染物治理

4.1.1 吸附法

吸附法是利用多孔性固体吸附剂处理气体混合物，有目的地将其中一种或几种组分吸附在固体表面。此方法净化效率高、设备简单、操作方便，适用于制浆造纸工业空气中挥发性有机物、NH3、H2S、SO2等气体污染物净化。常用的吸附剂包括活性炭、活性氧化铝、沸石分子筛和硅胶。

活性炭吸附是减少低浓度有机物的主要方法之一，其良好的吸附性能归因于它丰富的孔隙结构。另外分子筛作为常用吸附材料，与其他吸附剂相比其优点为:①选择性强，能根据分子大小与极性不同进行选择性吸附;②吸附能力强，对低浓度气体仍有较强的吸附力;③耐高温，不容易受温度影响，在较高温度下仍具有较强吸附力［20］。

但是吸附法的主要缺点是，吸附过程中吸附剂会达到饱和从而影响吸附效率，使用前必须对吸附剂进行再生。因此，对吸附剂的高效使用及降低成本造成不利影响。

4.1.2 机械法

制浆造纸工业中备料时产生的粉尘主要使用机械法进行去除，如旋风除尘器，除尘效率为90%左右;碱回收炉、石灰窑的烟尘一般使用电除尘器进行除尘，最高效率可达99%以上。粗大的悬浮粒子，主要来自燃煤锅炉，石灰窑和熔融物溶解槽排气也是其重要来源。目前我国已实施的碱炉项目烟气中烟尘和SO2的排放需按照如下标准执行:烟尘 (悬浮物)浓度 ＜200 mg/m3，SO2排放浓度 ＜1200 mg/m3，SO2排放量 ＜500 kg/h［21］。

4.1.3 光催化降解法

近年来半导体光催化技术得到了极为迅速的发展，采用光催化降解法治理制浆造纸工业空气污染具有巨大的潜能。

锐钛矿型纳米TiO2是一种优秀的光催化剂。光催化降解的主要优点包括:①可以降解多种有机化合物;②有机污染物经处理后形成H2O、CO2和无机酸等无毒产物，不需要后续处理;③反应可在低温下进行;④太阳能辐射可以促进反应，从而减少能耗;⑤同时完成吸附剂再生和吸附有机物的降解;⑥可以减少由热法再生造成的吸附剂损耗。

光催化降解是一种可以使活性炭再生、同时又可以破坏有机吸附物的一种方法。将TiO2与活性炭相结合，一方面活性炭可以作为纳米TiO2的支撑物，集中TiO2周围的污染物和中间产物，另一方面TiO2可降解污染物使活性炭再生。Tao Y等人［11］使用这种活性炭吸附与光催化降解相结合的方法，去除制浆造纸厂大气排放物中的甲醇。在紫外线辐射条件下，经过12 h，甲醇的去除率达到90%。由此可见，将光催化降解与吸附法相结合，能够更有效地治理制浆造纸工业排放的污染气体。

4.1.4 生物法

生物过滤法是指以生物膜形式固定在多孔滤料上的微生物，代谢空气中的污染物。滤料装填在生物滤塔中构成滤床，气流通过滤床时污染物从气流中转移到生物膜层上被微生物代谢。近几年，生物过滤法越来越多地运用在制浆造纸工业中，以控制废气排放。

Giri B S等人［22-23］发现将球形芽孢杆菌 (Bacillus sphaericus)接种在生物过滤器中，二甲基硫化物可作为唯一碳源被降解，从而达到治理制浆造纸厂废气的目的。制浆造纸厂排放空气中二甲基硫化物的去除率可达到62% ～74%。进一步研究发现，如果用木屑和堆肥填充生物过滤器，在床层接触时间为 (360±25)s的情况下，二甲基硫化物的去除率更高，可达到 (71 ±11)%［24］。

同样针对制浆造纸工业空气污染治理，Reme E R等人［15］采用两步生物反应法，第一步将一种耐酸的甲醇降解酵母 (Candida boidinii)接种到生物滴滤塔;第二步接种狭长长喙壳菌 (Ophiostoma stenoceras)。在第一步中H2S和甲醇的去除率分别为48%和78%，α-松萜的去除率为14%;在第二步反应中α-松萜的去除率提高到86%，而甲醇去除率可达98%。与一步生物法相比，两步法能有效地去除气体混合物，在制浆造纸工业气体污染物治理方面具有更好的效果。

生物法是一项新兴的技术，与传统的空气污染处理方法相比，具有设备简单、运行费用低、形成的二次污染较少等优点，尤其处理低浓度、生物可降解的气态污染物更显其经济性。

4.2 生产技术控制

4.2.1 生物质能源

生物质能源是通过绿色植物光合作用的转化过程，将CO2和水生成能源物质，能源使用时，再排放出CO2和水，形成CO2的循环排放，最终减少CO2的净排放量，降低温室效应。制浆造纸工业每年消耗大量的木材资源，同时产生更多的生物废物，因此，将生物质重新转化为能源，不仅能够减少对石油能源的依赖，逐能降低化石燃料的CO2排放，起到保护环境的目的。

黑液气化技术发展使生物质能源更好地在制浆造纸工业中得以实现。黑液气化，即通过气化工艺，把黑液中的有机物转变成为H2、CH4和CO等可燃性的气体，气化残留物为无机剩余物，可以继续进行碱回收。造纸黑液是来自木材、禾草类等纤维原料的蒸煮废液，其主要成分包括木素、糖类、树脂等有机物和碳酸钠、硫化钠、硅类无机盐等无机物。造纸黑液气化综合利用过程包括黑液浓缩、黑液气化、气体冷却和净化、残留物处理、脱除H2S、燃气发电、废热利用和蒸汽发电等，整个流程中除了可以产生造纸工艺所需的蒸汽外，还能联合发电，气化的残留物依然可以进行苛化回收碱［26］。Joelsson J M 等人［27］将黑液气化技术应用于化学制浆厂中生产电能和发动机燃料，能够减少CO2的排放并能提高热磨机械浆厂的能源利用率。

4.2.2 造纸工艺改进

在造纸涂料中添加纳米材料，对减少造纸过程中温室气体的排放具有重要意义。Manda B M等人［28］分别以漂白亚硫酸盐浆与损纸浆的混合浆及漂白化学机械浆为研究对象，在其抄造纸张上涂布纳米TiO2-CaCO3复合涂层，两者与传统造纸过程相比，CO2排放量分别减少了75%和10%。

另外，在新闻纸生产过程中，增加矿物填料来取代部分植物纤维，同时降低纸张形成过程中的保水值，减少纸张干燥过程所需的能耗，达到降低温室气体排放量的目的［29］。

除添加填料外，废纸的回收再利用也是解决造纸工业面临原料短缺、能源紧张和污染严重等问题的有效途径。废纸是可利用再生资源，用废纸造纸可免去制浆、碱回收所造成的环境污染。2011年，我国废纸资源中进口废纸约占39%，进口废纸量为2728万t;国内回收各类废纸4347万t，废纸回收率44%，但与德国废纸回收率70%、日本废纸回收率78%相比，我国的废纸回收率仍存在较大差距［1］。

近年来，许多现代化的以废纸为主要原料的大型制浆造纸生产线纷纷落户中国，不仅使国内纸及纸板的产能得到增加，而且在节能降耗和增产减排方面得到了明显改进。生产中一般采用处理废纸的成套设备，对废纸进行碎解、净化、筛选、脱墨、洗涤、浮选、热分散、漂白等处理以获得高质量的纸浆。

4.2.3 其他

除以上提到的生物质能源，有研究发现使用天然气代替重燃料油，可有效减少CO2、SO2和NOx的排放总量，从而降低温室效应、土地酸化及富营养化的程度。

污染气体的回收再利用也是有效降低污染物的方法之一。一般的处理措施是将高浓臭气和低浓臭气分别收集并处理，而且随着低臭型碱回收炉的出现，使碱回收炉成为处理各种臭气的集中地。高浓度臭气和汽提塔排气在碱回收炉二次风位置用臭气燃烧器烧掉，并在碱回收炉顶部设独立的燃烧火炬作为备用;低浓度臭气送碱回收炉二次风，作为碱回收炉的供风［25］。

5 结语

空气污染逐渐成为国内外政府及研究学者关注的热点问题，空气污染对人类生存环境的影响不可小觑。制浆造纸工业环境污染问题已引起造纸工作者的重视，但是制浆造纸厂的空气污染情况却似乎没能引起足够重视。因此，目前迫切需要加快对制浆造纸工业空气污染问题的研究与治理。

本文主要介绍了国内外制浆造纸工业中空气污染现状，对恶臭气体、挥发性有机物、悬浮颗粒物、温室气体的主要成分、产生原因、污染程度及主要危害进行详细阐述。

为尽量降低制浆造纸厂气体污染物的排放，为治理空气中污染物，可以从以下两个方面着手:一方面采用新型生产手段，如生物能源、生物材料等，从源头上减少污染气体的产生;另一方面加速污染物治理手段的研究。

纳米TiO2光催化降解可挥发性有机物技术，成为环境污染控制的一个研究热点。在后续的研究中，我们可以将纳米TiO2光催化降解技术应用于降解处理制浆造纸厂的污染气体，并设计一套制浆造纸厂空气质量监控系统，用于控制光催化氧化反应过程中的光照强度、光照时间、气体流量等参数，从而实现制浆造纸厂空气质量的监测及光催化降解，达到净化制浆造纸厂空气的目的。

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