川中磨溪构造龙王庙组流体包裹体特征及其地质意义

刘 伟，王国芝，刘树根，范 蕾，和秀蓉

（油气藏地质及开发工程国家重点实验室（成都理工大学），成都610059）

研究表明，全球元古宇—寒武系油气藏发现较少［1，2］，且大部分的古老油气藏都已散失破坏，只有极少数能保存至今［3］。磨溪气田是中国石油天然气股份有限公司于2013年发现的安岳震旦系—寒武系特大型气田区块之一。磨溪区块下寒武统龙王庙组探明含气面积779.9km2，地质储量440.38×109m3，可采储量308.20×109m3，储气层厚度12～65m，平均厚度40m，气藏类型为构造岩性油气藏，磨溪气田具备形成万亿立方米级天然气储量规模，为大型整装原生古油藏裂解气大气田［4，5］。磨溪构造龙王庙组作为中国乃至世界最古老含油气层系，经历了较长的地质演变史，有着极其复杂且特殊的油气成藏机制。流体包裹体作为古地质流体原始信息的有效赋存体，成为研究地质热历史、古流体性质和油气藏流体示踪的重要手段。本文将重点选取磨溪构造龙王庙组石英矿物中流体包裹体，观测其形态、产出与分布特征，并利用流体包裹体热力学方法推算甲烷包裹体形成时的温度和捕获压力条件，进而探讨研究区油气成藏演变史。

1 地质概况

磨溪构造位于四川盆地川中古隆起东段缓坡高部位，地理位置在安岳、遂宁—潼南之间，属安岳—磨溪构造带的一部分。其龙王庙组气层顶部构造总体平缓，轴部北北东向，被磨溪1号断层切割，分成磨溪圈闭和磨溪南圈闭，目前探井已证实在深度＜4 459m总体含气［5］。磨溪构造龙王庙组主要发育层状孔隙型白云岩储层，岩石类型主要为砂屑白云岩、残余砂屑白云岩以及细—中晶白云岩，储集空间类型以粒间孔、晶间孔及溶蚀孔为主，储层发育主要受沉积相和喀斯特作用共同控制［4］。磨溪构造龙王庙组白云岩储层渗透率介于（0.001～2）×10－3μm2，平均为0.32×10－3μm2；孔隙度介于2%～10%，平均为4.62%，超过60%的储层孔隙度＜6%，其对应的渗透率一般也小于0.1×10－3μm2，具有基岩孔渗低、非均质性强、孔洞缝发育的特征；中孔以上的储集空间达到了90%，储层既有较大的储集空间，又有一定的渗流能力［6］。天然气组分具有高含CH4、中含H2S的特点，相对密度为0.571 8～0.593 5，CH4含量（体积分数）为95.45%～97.98%，H2S的体积分数为0.17%～0.78%［5］。

2 样品采集与测试

样品主要采集于磨溪构造磨17井（深度4 609.58～4 609.73m、4 633.46～4 633.63m）龙王庙组储层白云岩溶蚀孔缝中的石英。

流体包裹体的显微观察、测温实验均在成都理工大学地球科学学院流体包裹体实验室完成。流体包裹体的镜下观察使用Nikon ECLIPSE 50i POL偏光、反光显微镜。包裹体测温实验使用Nikon ECLIPSE LV100POL显微镜，测温冷热台为LINKAM THMSG600，温度测定软件为LINKAM Scientific LINKSYS 32，测温范围为－196.0～600.0℃，精度为±0.1℃，升温或降温速率为0.1～10.0℃/min。

流体包裹体的激光拉曼实验在四川大学分析测试中心完成，采用法国HORIBA公司所产Lab RAM HR型号激光拉曼光谱仪，波长为532.00 nm，光谱分辨率≤±0.65cm－1。

3 流体包裹体岩相学特征及显微测温

3.1 流体包裹体岩相学特征

图1 磨溪构造龙王庙组多期流体充注Fig.1 Multiphase fluid fillings in Longwangmiao Formation of the Moxi structure

对矿物中流体包裹体的研究，其重要前提之一就是要对流体包裹体进行世代、期次、相对捕获时代的划分与确定［7］。通过对磨溪构造龙王庙组岩心样品的观察，尤其是显微镜下研究，建立了龙王庙组储层关键流体地质事件序列，显示磨溪构造龙王庙组储层经历了多期流体充注。磨12、磨13、磨17井的岩心薄片，在镜下可明显观察到在溶孔边部有晶粒状白云石，外缘有成熟度较高的焦沥青充填，沥青外缘则寄生着自型的锥柱状石英（图1）。根据溶孔中所充填矿物的世代关系，确定出的充填序列为：白云石→沥青→石英＋白云石。本文所采集和研究的样品主要为充填于沥青之后的石英。

对石英中的流体包裹体观测表明，样品中包裹体类型主要有气液H2O包裹体、烃类包裹体、烃-H2O包裹体3类，以气液H2O水包裹体和烃类包裹体居多，且3类包裹体呈共生关系。包裹体形态有椭圆状、近方形、三角形、不规则状等（图2），其长轴长度从4.5μm到46.8μm不等，一般为8.0～13.9μm，其中烃类包裹体体积一般较H2O包裹体略大，气液H2O包裹体体积则明显较小。

显微观测结果显示，石英中H2O包裹体数量众多，在常温下呈现气液两相，长轴长度介于5.0～46.8μm，气液比介于7%～30%，镜下一般多呈星散状（图2-A），或成群成带分布，少数呈孤立状分布（图2-D）。气液 H2O 包裹体主要为NACL-H2O体系。烃-H2O包裹体一般较气液H2O包裹体体积稍大，且其气相部分一般具有较气液H2O包裹体更为明显的边界环带（图2-B），有些烃-H2O包裹体还具有一定晶形（图2-B）。经激光拉曼测试分析，有相当数量的气液H2O包裹体和烃-H2O包裹体激光拉曼谱图中见强度较高的CH4特征峰（图3-A），还含少量 CO2、H2S和极少量C2H4（图3-A）。

图2 磨溪构造龙王庙组储层流体包裹体类型Fig.2 Fluid inclusions types of the Longwangmiao Formation reservoir in the Moxi structure

图3 石英矿物中流体包裹体激光拉曼测试光谱Fig.3 Raman spectrogram of the inclusions in quartz

烃包裹体一般在偏光显微镜下显半透明，边部较黑，负晶形（图2-C），长轴长度一般在4.5～22.2μm，常呈星散状分布（图2-C）。经激光拉曼测试，大部分烃类包裹体激光拉曼特征峰处于2 911～2 913cm－1之间，成分主要为液相CH4（图3-B，D），但也有少数烃类包裹体激光拉曼峰值位于气相范围（图3-C）。同时，根据显微测温实验现象判断，在降温冷冻过程中，烃类包裹体中逐渐出现气泡并随温度降低而增大，也显示烃类包裹体均一相态为液态。烃类包裹体除含高纯度CH4，还含少量CO2、H2S，少数包裹体可见极少量C2H6、C6H6（图3-B，D）及有代表意义的焦沥青（图3-D）。

3.2 流体包裹体显微测温

流体包裹体的测温主要为气液H2O包裹体的均一温度、冰点温度测定，和甲烷包裹体的均一温度测定。其中，气液H2O包裹体的均一温度测定主要选取样品中与甲烷包裹体共生的原生气液H2O包裹体进行测温，以此得到气液H2O包裹体的盐度、密度、均一压力数据。

本文着重对单液相富甲烷包裹体进行显微测温研究。主要选取纯度较高的液态甲烷包裹体进行实验。自然界中存在的烃类包裹体鲜有纯组分的，根据“虚拟组分”和“虚拟多元系”这一包裹体研究的假设前提［8］，可以将纯度较高的液态甲烷包裹体视为纯甲烷包裹体。根据前人提出的富甲烷包裹体显微测温方法［9，10］，在镜下选取易于观测、体积稍大、纯度较高的甲烷包裹体，将样品放入冷热台中，利用液氮将甲烷包裹体快速冷冻至－80.0～－120.0℃，此时甲烷包裹体中出现一个小气泡，持续降温，气泡体积逐渐变大；当温度降至－196.0℃后，缓慢回升温度，气泡逐渐变小直至消失，最终均一成液相。理论上甲烷的凝固点为－182.5℃，将甲烷包裹体冻至－196.0℃时，应当可以观察到甲烷固相的出现，但是，由于体系的亚稳态影响，这一现象在实验过程中基本未出现［11］。

纯甲烷体系的均一温度为－82.6℃［11］，对比单液相富甲烷包裹体均一温度测定结果（表1）可知，实验所选取的甲烷包裹体近似接近于纯组分体系，非烃组分含量甚微。实验结果显示，研究区甲烷包裹体密度介于0.214 8～0.299 7g/cm3，明显高于甲烷的临界密度0.1620g/cm3［12］，属高密度甲烷包裹体。

甲烷包裹体的捕获压力，是以甲烷包裹体的捕获温度为计算依据。前人研究表明，油气包裹体与气液H2O包裹体同时捕获时，甲烷包裹体的捕获温度可利用气液H2O包裹体的均一温度大致代表［12］。通过对磨溪构造磨17井（深度为4 609.58～4 609.73m、4 633.46～4 633.63m）龙王庙组石英中40个气液H2O包裹体进行均一温度测定，结果显示，峰值集中于210～230℃之间（图4）。据此得到磨17井中与盐水包裹体共生的28个甲烷包裹体在210℃捕获温度下的捕获压力为73.10～145.37MPa（表1），峰值为100.00～130.00MPa（图5-A），对应的压力系数为1.84～2.39；在230℃捕获温度下的捕获压力为77.55～153.74MPa（表1），峰值为115.00～135.00MPa（图5-B），对应的压力系数为2.11～2.48，具有明显超压特征。

图4 气液H2O包裹体均一温度频率直方图Fig.4 Distribution histogram of the homogenization temperatures from saline aqueous inclusions

4 讨论

研究表明，含高密度甲烷包裹体的储层中常含有大量热演化程度很高的焦沥青和中间相沥青［13］。通过对磨12井、磨17井不同深度井段的镜下薄片分析，可明显识别出大量成熟度较高的焦沥青与中间相沥青存在于白云岩孔缝中（图1）。同时，在对甲烷包裹体的激光拉曼测试中，检测到十分明显的焦沥青拉曼特征峰，图3-E中“D”和“G”2个特征峰即为焦沥青特征峰。利用焦沥青拉曼反射率（Ro，L）计算公式：Ro，L＝0.0538（G－D）－11.21［14］，计算高密度甲烷包裹体中焦沥青拉曼反射率为3.52%，充分显示油气热演化为高成熟－过成熟阶段。另外，中国碳酸盐岩的生油温度约为80℃，而干气阶段的温度主要集中在160～250℃［15］。样品中与甲烷包裹体共生的气液H2O包裹体均一温度峰值为210～230℃，已进入干气阶段。以上证据进一步证明流体包裹体所采自的石英矿物生成于石油热裂解的生气窗之后，甲烷包裹体中的高密度甲烷应该是捕获于石油热裂解后的天然气。

图5 甲烷包裹体捕获压力分布直方图Fig.5 Distribution histogram of the trapping pressures from methane inclusions

表1 甲烷包裹体捕获压力计算结果Table 1 Trapping pressure calculation results of methane inclusions

四川盆地是一个大型的叠合含油气盆地，其所经历的多期构造运动对油气藏的形成和改造都具有明显的控制作用，其中晚燕山期和喜马拉雅期是震旦系气藏调整的关键期［16］。燕山期，四川盆地在周缘造山带持续挤压下发生了强烈的挤压沉降，普遍沉积了2～3km的陆相碎屑岩，这样大幅度的深埋引起的热效应使海相烃源岩得以持续生烃，造成大规模的油气转化［17］。同时，大幅度的地层沉降，增加了地层压力及天然气在地层水中的溶解度，使之以水溶气的形式保存下来［18］，在适当的时机便脱溶聚集成藏。进入喜马拉雅期，四川盆地及其周缘发生了强烈的隆升运动［19，20］。有研究表明，在60Ma B.P.左右，四川盆地结束燕山期的大幅度沉降而转为隆升剥蚀，大致确定剥蚀厚度在2km左右［21，22］。喜马拉雅期的快速隆升，使四川盆地能量场发生重大调整［19］，早期成藏的古气藏在这一时期均被破坏或发生调整再成藏。四川盆地古气藏大多经历了早期油藏、油气转化、晚期调整等3个成藏阶段［17］，而晚期调整主要发生在晚燕山期到喜马拉雅期。因此，晚燕山期至喜马拉雅期成为川中众多气藏形成或破坏的关键地质时期。

根据样品中气液H2O包裹体的均一温度峰值210～230℃，对比磨溪构造龙王庙组储层热史图可以发现，210～230℃的地温演化时间恰为龙王庙组储层在经历了燕山晚期的沉降后，在喜马拉雅早期开始的快速隆升期（图6），也为磨溪构造古油藏的成藏关键期。此时川中古气藏均不同程度遭受构造破坏影响，开始重新调整成藏。

气藏及其中包裹体的形成演化，一般具有以下规律：在石油未热裂解成天然气前，由于石油基本不溶于水，圈闭中仅形成不含石油天然气的气液H2O包裹体。而压力增加是在石油热裂解成天然气后，产生的最为显著的效应［18］。研究表明，石油热裂解的生气量可达到550～720m3/t［23］。由此可见，石油热裂解所产生的裂解天然气体积远远大于石油本身的体积，因此可以在圈闭中形成超压［18］。超压的形成，一方面使得圈闭内的油气水界面不得不下移，以释放空间填充更多的石油热裂解天然气；另一方面，圈闭内的超压极大地增加了天然气在水中的溶解度，使之能以水溶气的形式保存下来。

图6 磨溪构造震旦系—寒武系油气成藏期次图Fig.6 Hydrocarbon accumulation stages of the Sinian-Cambrian reservoir in the Moxi structure（据邹才能（2014）修改）

磨17井龙王庙组储层石英中流体包裹体的岩相学特征已经清楚显示，其中有大量气液H2O包裹体与高纯度烃包裹体共生。这样的包裹体共生组合是磨溪构造龙王庙组古气藏中曾经存在超压而形成水溶气的直接证据。同时，前已述及，龙王庙组储层中石英中的甲烷包裹体呈现明显高密度特征，经热力学计算，其捕获压力高达73.10～153.74MPa，压 力 峰 值 达 到 100.00～135.00 MPa，对应的压力系数达到1.84～2.48，具有明显超压特征。超压特征的存在，充分说明在石油热裂解成天然气的油藏向气藏转化过程中，磨溪构造龙王庙组古油藏保存条件较好。

同时，磨17井龙王庙组储层中石英与沥青的充填序列明确显示，石英的形成晚于沥青（图1）。众所周知，石英矿物的生成必须有地层水的存在。而石油热裂解成天然气的超压效应，会引起圈闭内油气水界面的下移，从而使得石油热裂解的标志性产物——沥青滞留于原油水界面以上。岩心手标本及镜下观察显示，石英生长于孔洞中沥青的外缘（图1），说明石英应当为石油热裂解完成后圈闭内气水界面重新上移的产物。气水界面的重新上移，说明磨溪构造龙王庙组古气藏在地质历史上曾经受到过破坏，圈闭内天然气发生了逃逸；或者是原来的天然气曾被调整运移到其他部位聚集成藏；现今的气藏并非是原位置上的油藏热裂解形成的气藏，而应是再次运移调整的气藏。

现今磨溪8井区块各井龙王庙组气藏中部（深度：4 342.3m）实测压力显示，各井压力基本一致，达76MPa左右，压力系数为1.65［5］，仍旧具有超压特征，表明现今磨溪构造龙王庙组气藏保存条件依然良好。在地质历史上遭受过破坏后，现今仍有较好的保存条件，这表示现今磨溪构造龙王庙组气藏可能是古气藏经调整后，重新聚集成藏的结果。

5 结论

a.磨溪构造龙王庙组储层中石英矿物所捕获的流体包裹体类型主要为气液H2O包裹体、烃－H2O包裹体和纯甲烷包裹体。气液H2O包裹体与纯甲烷包裹体为共生关系。

b.气液H2O包裹体均一温度峰值为210～230℃，与之共生的纯甲烷包裹体均一温度为－83.6～－98.7℃，密度为0.214 8～0.299 7g/cm3，属高密度甲烷包裹体。纯甲烷包裹体在210～230℃捕获温度下的捕获压力峰值为100.00～135.00MPa，对应的压力系数为1.84～2.48，具有明显的超压特征。

c.磨溪构造龙王庙组古油藏在晚燕山期转变为古气藏时，保存条件较好。在进入喜马拉雅期后的气藏调整阶段，古气藏遭受过破坏或调整，现今气藏为古气藏经调整后重新聚集成藏。

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