西藏多格错仁南岸钙华地球化学特征与钾盐地质意义①

牛新生 刘喜方 陈文西

(1.中国地质科学院矿产资源研究所 国土资源部盐湖资源与环境重点实验室 北京 100037 2.中国地质科学院盐湖资源与热水资源研究发展中心 北京 100037)

0 引言

钙华又称石灰华(travertine或tufas)，是一种陆相灰岩，围绕渗漏、泉眼或沿着溪流、河流形成，偶尔出现于湖泊中，由方解石或文石组成，有一定的晶间空隙，常具有在渗流环境或较浅的潜水环境中形成的铸模孔隙或格架孔隙［1］。

钙华研究有特殊的地质科学意义。首先，钙华沉积是古气候、古环境信息记录的良好载体，是古气候和古环境重建的天然数据库［2～6］;其次，钙华是新构造活动的重要标志，具有重要的构造地质学意义［7］，钙华通常能够代表构造活动的期次，是地震特别是古地震信息的重要来源［8，9］;其三，部分钙华携带有岩石圈深部的地质信息，是了解地壳深部信息的有效窗口［10，11］;此外，已有的研究成果表明，火星上存在类似钙华的沉积物［12，13］，在现有条件下，对钙华的研究是人类认识火星沉积物、了解火星环境的重要间接手段。

我国学者对于青藏高原钙华的研究关注较少。沈永平于1986年报道了西藏科亚的古钙华［14］，王绍令于1992年报道了青藏公路沿线的钙华沉积［15］，两人都指出了其古气候意义。侯增谦等［16］将热泉及其沉积物(主要是钙华)与青藏高原的隆升活动相联系，揭示了高原隆升过程。由于青藏高原新构造活动频繁，地热活动异常发育，因此作为热水沉积物主要类型的钙华在西藏广泛发育。我们对于青藏高原钙华的认识，无论是其分布范围、种类，还是其地质找矿、古气候意义，都还远远不够，特别是广大的藏北无人区，对于钙华的研究还处于空白状态。

此次研究旨在解析西藏多格错仁南岸地区钙华地球化学特征及其所携带的深部地质信息，并揭示其找钾意义。

1 地质背景

研究区位于西藏双湖特区以北，多格错仁南岸约10 km处(图1)，地处藏北无人区。区内自下而上出露有中侏罗统、上侏罗统、古近系、新近系和第四系。中、上侏罗统为一套海相地层，以碳酸盐岩为主，局部夹碎屑岩沉积，自下而上，依次为雀莫错组、布曲组、夏里组和索瓦组，古近系下部为一套碎屑岩沉积，上部为含膏灰岩和碎屑岩构成的岩石组合。新近系主要为一套高碱中酸性火山岩系，第四系沉积物主要为砾石、砂、泥以及钙华沉积物等。此次研究的1～6号采样点位于第四系沉积物区，而7～10号采样点位于上侏罗统索瓦组分布区。

区内主要有NWW、NNW和NEE三组断裂构造，钙华沉积点分布在这三组断裂交汇的位置。

区内的钙华主要以丘状体形式产出，一般围绕盐泉形成锥形泉华堆积体，称为钙华丘(图2a)，丘体底部直径从1 m到数十米不等，大部分为直径数米的小型钙华丘，高度从0.5 m至10 m以上，钙华丘空间上呈线状分布，大致为NE走向和EW走向。钙华丘顶中间的泉水仍在不断喷涌，不时有大股气流冒出，大部分钙华丘仍在不断生长，只有少部分钙华丘停止沉积(图2b)。在大的丘体旁边，常有再生形成较小的丘体，或在已停止沉积的钙华丘旁，另有新的钙华丘正在形成，钙华丘的迁移生长特征比较明显。

钙华一般呈红褐色薄层壳状，结构疏松，孔洞发育，并顺层面发育。钙华的主要成分为方解石、文石。根据钙华结构的不同，依据Das等［17］对钙华分类的划分方案，研究区的钙华可划分为“碎屑钙华”和“原地钙华”两种成分类型。

1.1 碎屑钙华

碎屑钙华一般发育于离泉眼中心相对较远的地方，有三种主要类型:

(1)含鲕粒钙华，此类钙华的主要颗粒类型为鲕粒，与灰岩中的鲕粒并无太大区别，特征是纹层一般较少且薄，从核心向外依次为微晶层和亮晶层交替出现(图3a)，鲕粒主要为基质所支撑;

图1 西藏多格错仁南岸地区区域地质图及钙华采样分布图(据1∶25万多格错仁幅地质图修编，成都地质矿产研究所，2005)Fig.1 Regional geological map and travertine sampling sites of south bank of Dogai Coring area，Tibet(modified from 1∶250000 Dogai Coring geological map，Chengdu Institute of Geology and Mineral Resources，2005)

图2 钙华野外露头照片Fig.2 Photographs of travertine outcrop in field

(2)外碎屑钙华，这些钙华的主要颗粒为外来颗粒成分，常见有石英、长石等颗粒，这些颗粒均为钙质结壳所包裹，形成包壳粒，多呈等轴状，次棱角状到次圆状居多，分选相对较好，为钙质基质支撑，颗粒直径一般小于100 μm，这些颗粒主要为泉水所带来，部分可能为风力搬运沉积物。

(3)内碎屑钙华，主要由先期钙华破碎的颗粒再次沉淀胶结形成，这些颗粒为微晶方解石，呈暗色，一般为棱角状到次棱角状，基质支撑，并见少量的外来颗粒，如石英等(图3b)，一般粒径小于100 μm。

图3 钙华显微照Fig.3 Photomicrographs of travertine

1.2 原地钙华

原地钙华是由底栖生物组织形成一个刚性的格架(又称钙华黏结灰岩)，进而形成原地钙华的结壳［17］。根据生物组成的不同、有机物的大小和形貌，这些沉积物进一步分为叠层石钙华和微生物钙华。

(1)叠层石钙华

叠层石钙华是一种层状沉积物，主要由底栖的微生物群落形成。常见扁平状和波状，片层厚度1 mm到1 cm。叠层石壳为浅色和深色的纹层构造(图3c)，主要成分由方解石原地沉积形成。在一些叠层石的底部或核心部位常见藻类丝状体，与微晶方解石一起构成叠层石生长的凝块状衬底。在一些叠层石的层间偶有泡囊的存在，现已经为亮晶方解石所充填。

(2)微生物钙华

正交偏光镜下，见由亮晶、泥晶交替出现形成的纹层，围绕一个中心形成铸模构造。这些铸模原为微生物等有机质，后来腐化形成孔洞(图3d)，部分孔洞已经为次生的方解石亮晶所充填，形成网状结构。

2 样品采集及分析方法

多格错仁南岸地区总共有约100个以上的盐泉以及更多的钙华沉积点，本文选取10个泉眼的水样及相应的钙华样品进行研究，为考察钙华的地球化学行为，对其中部分泉眼的钙华按照距离泉眼中心远近进行了间隔取样(表1)。

我们对采自10个盐泉水样的主要离子含量和氢、氧同位素分别进行了测定，并计算了泉水的盐度及相关参数(表 2)。Ca2+、Mg2+、Na+、K+的测定使用等离子光谱仪(IRIS)，Cl-、CO2-3、HCO-3、SO2-4的测定使用等离子质谱仪，测试单位为国家地质实验测试中心。

我们对钙华样品进行了主量元素、稀土元素和碳、氧同位素分析(表3，4，5)，测试单位为北京核工业地质研究院。测定主量元素采用X射线荧光光谱法，使用仪器为飞利浦PW2404X射线荧光光谱仪。稀土元素分析依据电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)方法通则，测试仪器为Finnigan MAT制造的HR-ICPMS(ElementⅠ)。碳氧同位素均用同样的样品测定，仪器为MAT-253，使用磷酸法测定。

表1 钙华—泉水采样记录Table 1 Sampling records of travertines-spring

表2 多格错仁南岸地区泉水部分化学组成Table 2 Some elements concentration of springs from south bank of Dogai Coring area

表3 钙华主量元素数据(%)Table 3 Major element composition of travertine(%)

表4 钙华稀土元素数据(μg/g)Table 4 REE composition of travertine(μg/g)

表5 钙华同位素组成Table 5 Isotopic composition of travertine

3 钙华地球化学特征

3.1 盐泉和钙华的总体化学特征

盐泉的化学分析结果显示该区泉水具有较高的盐度，最低 36.93 g/L，最高 43.01 g/L，平均41.22 g/L，经计算判别，所有的泉水均属氯化物型的地下卤水，其Ca2+浓度从1.32 g/L到1.61 g/L，平均为1.46 g/L，属典型的灰岩水。

需要引起注意的是，盐泉显示了较高的K+含量，其钾氯系数(K·103/Cl)从42.62到44.93，平均43.75，钾盐系数(K·103/∑盐)从25.81到26.81，平均26.4，显示极好的含钾异常。根据通用的水化学找钾标志特征值［18］，研究区的地下卤水属于溶滤卤水，当钾氯系数介于10～20时，表明有异常存在，当大于20时，则说明异常明显，对钾盐系数来说，当钾盐系数介于5～10之间时，说明有异常出现，地下可能存在有固体钾盐，当钾盐系数大于10时，则认为异常明显，钾盐的存在较为肯定，而且有希望找到有工业意义的钾盐矿床，综合本区盐泉水的钾氯系数和钾盐系数分析，初步认为其含钾指示达到异常明显阶段，推测这些泉水在地层深部运移时溶解了某些含盐层系。

钙华的主量元素分析结果表明，CaO和烧失量之和的平均值达83.11%，主要代表方解石和文石的含量，其次要成分为SiO2，平均含量为7.81%，但在个别样品中含量较高，特别是样品D63-3的SiO2达到了16.26%，而样品D67-2更达到了36.93%，这与该样品的微相鉴定结果是一致的，该样品中含有相对较多的石英和长石等矿物，推测为泉水自身携带的碎屑物质;钙华的次要成分为Fe2O3，平均含量为5.78%，这也是钙华丘主要显示为红褐色的原因。值得注意的是，钙华明显富集K和Na元素，K元素平均含量0.28%，Na元素平均含量0.72%，而据黎彤等1994年的数据，中国区沉积层 K元素的平均含量为0.016 6%，Na 元素的平均含量为 0.002 25%［19］，显然，钙华中K+和Na+的富集与泉水中K+和Na+的高含量存在着因果关系。

3.2 钙华的稀土元素特征

研究区钙华的∑REE含量相对较低，各样品平均∑REE 为 14.91 μg/g，最 高 的 D67-2 样 品 为56.06 μg/g，最低仅为 2.88 μg/g，这与泉水来自碳酸盐岩地区泉水的特点是一致的。∑Ce/∑Yb为轻稀土(LREE)与重稀土(HREE)的比值，这一数值越大，则轻稀土越富集，重稀土相应亏损。研究区钙华的轻稀土 LREE 介于1.79 ～45.33 μg/g，均值 11.73 μg/g，重稀土 HREE 介于 0.27 ～4.49 μg/g，均值 1.25 μg/g。∑Ce/∑Yb值介于6.68～10.63之间，均值9.09，显示研究区钙华具有轻稀土富集的特点。(La/Yb)N是稀土元素标准化图解中曲线的总体斜率，代表轻稀土和重稀土的分异程度，样品(La/Yb)N介于8.57～14.93，均值为11.78，也表明样品的轻稀土富集特征。(La/Sm)N反映了轻稀土各元素之间的分馏程度，样品(La/Sm)N介于3.58～5.21，均值4.28，说明轻稀土分馏相对较高;(Gd/Lu)N反映的重稀土元素之间的分馏程度，样品(Gd/Lu)N介于1.10 ～1.97，均值1.57，反映重稀土分馏不明显。此外，δEu值反映的是Eu元素的异常程度，样品的δEu介于0.65～1.12，平均为0.78，整体显示钙华具有铕的负异常特征。

4 钙华—泉水的物质来源分析与含钾层位的确定

由于盐泉样品显示了较好的含钾指示，因此，探明钙华及泉水的矿物质来源，特别是确定含钾地层层位具有极为重要的找钾地质意义。考虑到钙华的形成主要涉及到碳、水、钙三者的相互作用［20］，我们利用稀土元素示踪技术和碳、氢、氧同位素分析技术对这一问题进行了探讨。

4.1 含钾层位的确定

泉水在地层中运行时，发生了水岩相互作用，主要的反应为:CaCO3+CO2+H2O=Ca2++2HCO-3，而当泉水涌出地面，则发生该反应的逆反应过程，伴随着CO2的逃逸，形成了钙华沉积，由此形成的钙华沉积物与地层深部碳酸盐岩具有因果关系，钙华稀土元素的信息反映的是地层深部碳酸盐岩的信息，也就是说泉水是CaCO3的携带者，相应的，同一泉眼的钙华和泉水中稀土元素分配模式也是一致的，这在高加索地区的同类钙华沉积中也已经得到证实［11，21］，因此钙华稀土元素的特征可以反映盐泉中矿物质的来源情况。

对比区内同一泉眼周围不同钙华样品的稀土元素分布模式，发现围绕同一泉眼形成的钙华的稀土元素分配模式基本一致(图4a)，所不同的是，由于样品离泉眼中心的距离不同，钙华中稀土元素的含量随距离的增加而快速降低，如2号和3号采样点的稀土元素变化特征。

对比不同盐泉周围的钙华的稀土元素分配模式发现，各样品的稀土元素分布模式基本一致(图4b)，即轻稀土富集，La-Eu右倾较为明显，至Eu，略呈微谷，从Eu开始，蛛网图平缓向右，至Lu完全变平，这些特征显示，区内盐泉中所含矿物质的来源层位应是一致的。

为确定矿物质的来源层位，我们将钙华的稀土元素特征与区内各主要地层的稀土元素特征依次进行了对比。由于7～10号泉眼发育索瓦组地层之上，而1～6号泉眼虽发育在第四系分布区域，但该处第四系主要为古钙华沉积层，其下也是索瓦组，因此，我们优先选择索瓦组与钙华进行稀土元素特征对比。

图4 钙华稀土元素分布模式(球粒陨石值据文献［22］)Fig.4 REE spectra of travertine(Chondrite data from reference［22］)

对比发现，各样品稀土元素分配模式与索瓦组稀土元素分布模式极为相似，也是轻稀土富集，La-Eu右倾较为明显，至Eu，略呈微谷，从Eu开始，曲线平缓向右，至Lu完全变平，所不同者，索瓦组的样品稀土元素含量更高，而钙华样品的稀土元素含量则远低于索瓦组(图5)。可见，研究区钙华与索瓦组地层存在着明显的亲缘关系。

此外，我们还将钙华样品与陈文彬等(2011)所做的布曲组稀土元素数据［24］进行了对比(图6)，发现两者特征明显不同，虽然布曲组的稀土元素也表现为轻稀土富集，但是其出现了较为明显的负铕异常，并与部分样品的分配模式曲线出现了相交，因此，判断研究区钙华与布曲组之间不存在亲缘关系。

图5 钙华和索瓦组稀土元素分配模式对比图(球粒陨石值据文献［22］，SW1和SW2为索瓦组样品，数据引自文献［23］)Fig.5 Collation map of REE spectra of travertine and Suowa Formation(Chondrite data from reference［22］，SW1 and SW2 are Suowa Formation sample，data from reference［23］)

图6 钙华和布曲组稀土元素分配模式对比图(球粒陨石值据文献［22］，BQ1和BQ2为布曲组样品，数据引自文献［24］)Fig.6 Collation map of REE spectra of travertine and Buqu Formation(Chondrite data from reference［22］，BQ1 and BQ2 are Buqu Formation sample，data from reference［24］)

为验证盐泉中的矿物质来自于索瓦组这一判断，我们计算了钙华样品和索瓦组稀土元素(原始数据引自文献 23)的指标参数∑Ce/∑Yb、(La/Yb)N、(La/Lu)N、(Ce/Yb)N、(La/Sm)N、(Gd/Lu)N、δEu、δCe、δPr，将两对象进行了相关性分析，分析结果表明，两者相关性极为明显，其回归方程的R2值接近于1(图7)，因此推测研究区泉水中的矿物质可能来自于索瓦组。

图7 钙华与索瓦组稀土元素相关性分析Fig.7 Correlation analysis of REE between travertine and Suowa Formation

图8 泉水氢氧同位素特征对比Fig.8 Hydrogen and Oxygen isotope of spring

4.2 地下泉水的产状、类别

为了探索地下泉水的产状类别，我们对所采的10个泉眼的氢、氧同位素进行了测试(表6)，并进行了δD‰-δ18O‰投点，发现所有十个数据点均落于章新平和姚檀栋［25］1996年所作的沱沱河大气降水线右下方(图8)，整体呈一定程度的偏移。明显不同于变质水、岩浆水等其他产状的水，而是与大气降水存在亲缘关系，但是18O出现较小的偏移，分析认为，这是由于大气降水渗滤进入地层后，受高温影响，与围岩发生了同位素交换反应，导致水体中更加富集18O，这也正是热泉水的特征显示［26，27］。

表6 盐泉的氢氧同位素组成Table 6 δD and δ18O of salt springs

4.3 形成钙华的CO2的物质来源

我们对研究区12块钙华样品的δ13C和δ18O进行了测定(表5)，δ13C从2.6‰到11.7‰(平均8.6‰，n=12)，δ18O 从 -6.8‰到 -8.1‰(平均 -6.95‰，n=12)。

在对全球多个地区钙华碳氧同位素特征总结的基础上，Pentecost［1］认为，大气成因钙华主要与土壤带和大气圈的CO2有关，而热成因钙华主要与地壳深部来源的CO2有关，由于大气中的CO2的δ13C值较低，因而其形成的钙华的δ13C也相应较低，δ13C一般在-12‰到+2‰，由深部CO2参与形成的钙华的δ13C则较高，从-1‰到+10‰。显然，后者与本区钙华的情况相符。此外，区内钙华中没有出现大型植物、动物残留物的特征也表明，本区的钙华具有热成因性质。

CO2的物质来源与区内地层的δ13C和δ18O背景有密切关系，根据张玉修等人2006年的数据［28］，研究区的δ13C和 δ18O背景特征为:雀莫错组(δ13C为-2.65‰，δ18O 为 -13.17‰)、布曲组(δ13C 为4.07‰，δ18O为 -7.92‰)、夏里组(δ13C 为 -1.25‰，δ18O 为-8.67‰)，索 瓦 组 (δ13C 为 -2.32‰，δ18O 为-7.05‰)，刘建清等 2007年的数据［29］大致与其相同，仅稍有变化，显而易见的是，区内钙华的δ13C明显重于研究区地层的背景值，这种δ13C较重的钙华在世界其他山系如阿尔卑斯、安第斯、堪察加、高加索等地也有发现［11，30～32］。由于普通的平衡过程即溶解和再沉淀作用并不引起碳同位素的分馏［27］，因此，可以推测，深部来源的13CO2加入到了钙华的形成过程中。

深部来源的CO2又可以具体分为三种情况，分别为岩浆产生的CO2，去二氧化作用产生的CO2以及深部有机质受热产生的CO［1］2。本区为深大断裂带活动区，又有大面积分布的石灰岩，同时地层还埋藏有相当丰富的有机质，因此，这三种情况都有可能发生，由于条件所限，没有捕获泉水携带的气体样品，因此，目前尚难以确定其具体来源为哪一种情况。

5 结论

研究显示，多格错仁南岸地区钙华沉积主要由碎屑钙华和原地钙华组成，碎屑钙华类型主要有含鲕粒钙华、外碎屑钙华、内碎屑钙华，原地钙华类型有叠层石钙华和微生物钙华。

研究区盐泉具有良好的含钾显示，其化学找钾标志钾氯系数和钾盐系数均显示该区具有较好的找钾远景，泉眼周围钙华中的钾含量也显示了不同程度的富集。

研究区钙华稀土元素具有轻稀土富集的特点，同一泉眼周围钙华的稀土分配模式趋于一致，不同泉眼周围的钙华样品的稀土分配模式基本相同，表明区内钙华的钙物质具有同一来源层位，将区内钙华和主要地层进行稀土元素的分配模式和其他特征参数比对，发现钙华与索瓦组具有明显的亲缘关系，并通过回归分析得到了验证，因此认为泉水中的矿物质Ca、K等物质可能来源于索瓦组。联系到研究区属于羌北—滇西成矿域，该区在中、晚侏罗世处于炎热干旱的气候环境［33］，且于索瓦组沉积期在区内发育了一套潮坪—澙湖相沉积［34］，并在羌塘北部盆地内发育有大套的石膏沉积［35］，具备了钾盐成矿的基本地质条件，综合以上分析，认为研究区索瓦组地层具有很好的找钾潜力。

泉水的氢、氧同位素特征显示，泉水来源属于大气降水，且18O发生了明显的漂移，这正是热泉的特点。根据钙华的碳同位素特征和结构特征判断，钙华属热成因钙华，形成钙华的CO2具有深部来源特征。

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