南京一次典型雾霾天气气溶胶光学特性

王 静,牛生杰,许 丹,于兴娜 (南京信息工程大学大气物理学院,江苏省大气环境监测与污染控制高技术重点实验室,江苏 南京 210044)

大气气溶胶已经对中国区域气候产生重要的影响[1],气溶胶的辐射气候效应主要在 2个不同方面[2]:一是直接效应:反射作用的增强使得到达地面的太阳辐射减弱,同时由于其散射和吸收作用改变对大气的辐射加热作用;二是间接效应:大气气溶胶粒子可以作为云凝结核(CCN),通过增加微滴数量增加云的光学厚度和云层反射率,同时也能够影响云的寿命和平均云量.已有不少观测事实和数值模拟研究揭示出大气气溶胶对气候的辐射强迫的重要性[3].但是由于气溶胶时、空分布的不确定及观测资料的严重缺乏,使得大气气溶胶成为当今气候变化与预测研究中一个既重要又难以估计的不确定因子[4-5].

为深入研究气溶胶的气候效应,需要了解其产生的辐射效应,进而了解气溶胶粒子的理化及光学特性.利用地基遥感方法可以获取气溶胶的关键光学参数,也是校正卫星遥感结果的重要手段之一.目前已经建立 5个大规模、多波段光度计观测网络:AERONET、PHOTONS、AEROCAN、SKYNET以及中国气象局沙尘暴监测预警网,详细研究了全球不同区域大气气溶胶光学特性.伴随工业、交通和城市化的发展,我国很多地区雾、霾日剧增[6-7],大气气溶胶的理化和光学特性呈现出复杂的特点.我国现行气象行业标准[8]从粒子组成、相对湿度、能见度及颜色对雾、轻雾、霾进行了定义,由于雾天气过程常伴有霾影响并相互转换,故统一用“雾霾天气”来描述.雾霾天气过程中,气溶胶的光学厚度、单次散射反照率、尺度谱分布等光学特性除了受气象条件和大气中活性气体成分的影响之外,很大程度上还受控于雾滴与气溶胶粒子的物理化学相互作用过程[9-10].因此,区域雾霾天气必然会对大气气溶胶的浓度和理化性质产生较大改变,从而影响气溶胶的区域环境和气候效应.

国内鲜有对雾霾过程中气溶胶光学特征的研究.现有工作主要是对北京、天津背景和珠江三角洲地区雾霾天气过程气溶胶的光学特性进行相关研究[11-13],讨论灰霾爆发期间气溶胶特征的变化以及灰霾气溶胶的可能来源[14].长江三角洲地区是我国雾霾出现频率较高的地区之一[15],研究雾霾天气下大气气溶胶光学特性,对进一步认识该地区气溶胶特点及其环境气候效应有重要意义.因此本文利用自动跟踪太阳光度计CE318对南京北郊2010年冬季的1次雾霾天气过程中(12月 20～21日)气溶胶特征进行反演研究,对比分析了雾霾爆发前后气溶胶光学参数和物理特征的变化.

1 仪器概述

太阳光度计 CE318 是法国 CIMEL公司制造的一种自动跟踪扫描太阳辐射计,仪器型号是CE318-N(New)类型.该仪器在可见近红外设有8个观测通道,表1为2010年11月16～22日进行定标后得到的光谱通道及所对应的标定数据.利用太阳直射光(.NSU类型数据)8个波段全部观测,得到的太阳直射辐射数据可用来反演计算大气透过率、消光光学厚度、气溶胶光学厚度、大气水汽柱总量和臭氧总量.观测天空光(.PPL,.ALL,.ALR类型数据)时只采用前4个波段,得到的天空扫描数据可以反演大气气溶胶粒子尺度谱分布及气溶胶相函数.观测仪器放置在南京北郊(32.21°N,118.71°E,海拔约为 62.0m)南京信息工程大学气象楼楼顶.

表1 CE318 N型太阳辐射计光谱通道及标定值Table 1 Sun photometers wavelength band and calibration results

2 气溶胶光学特性的反演算法

在过去30多年中,许多学者[16-17]利用大气辐射率来反演气溶胶光学特性.通过对大气辐射多角度、多谱段的测量,Dubovik等[18]基于AERONET提出的气溶胶光学特性反演方法,得到气溶胶粒子谱分布、复折射系数、相函数、非对称参数、单散射反照率(ω)、消光光学厚度及吸收光学厚度等气溶胶光学特性参数[19].云剔除方案主要依据Smirnov等[20]对AERONET观测数据使用的方法,即“数据质量检验→3次重复测量稳定性规则→日稳定性检测规则→平滑规则→3σ(标准偏差)”规则.

2.1 利用直接太阳辐射反演气溶胶光学厚度

根据Beer-Bouguer-Lambert定律,在地面直接测得的太阳辐照度I(λ)可表示为:

式中:0()Iλ为日地平均距离处大气上界太阳直射辐照度;tot()τλ是大气总光学厚度;0θ为太阳天顶角,根据当地地方时的时角、地理经纬度、太阳赤纬可以计算太阳高度角;sd为日地距离修正因子,采用如下经验公式计算:

式中:0r为日地平均距离;r为观测日期日地距离;an,bn为经验计算系数[21];d是一年中第几天的天数;大气质量数采用如下经验公式计算:

式中:p为观测点在观测期间的大气气压;sθ为太阳天顶角.

对于吸收气体,只在 936nm波段上考虑水汽.在340～1020nm之间的波段主要考虑 O3,而其他一些吸收气体诸如 NO2,CO2在太阳光度计所配置的波段上影响非常小,计算中忽略相应的影响.

对于不考虑水汽影响的波段上的气溶胶光学厚度的反演,大气总光学厚度τtot(λ)为大气分子瑞利散射、气溶胶τa(λ)和臭氧的光学厚度之和,由于太阳光度计的探测元件是线性元件,仪器输出的 DN值与太阳辐照度之间是线性关系,所以有:

于是气溶胶的光学厚度为:

大气分子瑞利散射光学厚度采用了下面的经验公式计算:

臭氧的光学厚度采用如下公式计算:

在假设气溶胶粒子的谱分布满足 Junge分布的情况下(仅适用于描述洁净大气中半径约为0.1～2μm 的气溶胶粒子分布),气溶胶光学厚度可表示为大气浑浊度参数β和波长指数α的函数:

α反映了气溶胶粒子谱分布特征,大气浑浊度系数β与气溶胶粒子总数、折射率指数和谱分布等密切相关.利用没有水汽影响的 440和870nm 波段数据进行计算,可得到任何波段的气溶胶光学厚度.

2.2 粒子谱分布的反演原理

King等[22]发展了从多个波长的光学厚度反演气溶胶谱分布的约束线性反演方法,被沿用至今.Nakajima等[23]提出了一种基于 IMS(改进多次和单次散射)方法的 SKYRAD反演模式,该方案用于从标准化的天空辐射通量数据获得微分散射系数,利用4种不同的INDM指数,从微分散射系数和气溶胶光学厚度数据中获得气溶胶体积半径分布.本文采用此方法得到气溶胶光学特性及谱分布.假定气溶胶粒子可以用球形近似,根据Mie光散射理论,气溶胶光学厚度定义为:

式中:Qe为由球形粒子米散射理论计算的消光效 率 因 子 ;为 尺 度 参 数;为气溶胶复折射指数;rm、rM为粒子半径的上限和下限;N为波长通道数,取除936nm外的7个太阳光度计波长通道;n( r)为大气柱气溶胶粒子分布函数,

气溶胶体积谱定义为单位对数半径间隔内,单位横截面的空气柱的气溶胶体积.由粒子体积来反演气溶胶粒子谱分布,它与粒子数分布关系如(11)式所示:

结合以上关系式,可归结为线性第一类Fredholm积分方程,求解方程就可反演出大气柱气溶胶粒度谱分布.气溶胶粒子的体积中值半径(半径的对数平均值)以及由此推算的标准偏差分别如式(12)、(13)所示:

图1 雾霾天气下气溶胶光学厚度和Angstrom指数日变化Fig.1 The diurnal variation of AOD and Angstrom exponent during the influence of haze/fog

3 结果分析

本次观测的雾霾天气过程发生在2010年12月20～21日,观测期间南京近地面受冷高压控制,大气能见度从雾霾过程前的 15km左右下降到3km以下.20日和 21日的雾霾影响时段为08:00～16:00,相对湿度从80%左右下降到30%左右,经历了从轻雾到霾的变化,其中8:00～10:00为轻雾天气,自动气象站记录的最高相对湿度达93%以上;10:00之后为霾天,相对湿度降至 80%以下.相对湿度的差异,表明了这次天气过程是雾霾混合天气,而上午 10:00后较低的空气湿度,不利于灰霾气溶胶吸湿增长成雾滴.本研究结合相关气象要素数据,对雾霾天气过程中气溶胶宏观特征进行了分析.

3.1 光学厚度

气溶胶光学厚度(AOD)是表征气溶胶消光性质的一个重要参数,表示垂直大气柱气溶胶对大气衰减总量;Angstrom指数是表征气溶胶粒子尺度谱特征的参数,其值越小说明粒子越大.

3.1.1 气溶胶光学厚度日变化特征 图 1给出了反演得到的 20～21日雾霾天气下 AOD和Angstrom 指数 α(440～870nm)的日变化.将波长340～1020nm 的气溶胶光学厚度进行日平均,得到整层大气的光学厚度日变化幅度在 0.3～1.07.在雾霾天气条件下, 20日气溶胶光学厚度呈现出早晚大、中午小的特点,如图 1(a)所示.结合地面气象观测资料相对湿度的数据,(图2)早晨轻雾过程,相对湿度在87%左右,大气中吸湿性粒子膨胀,造成 8:00～10:00(北京时间,下同)光学厚度较大.随着太阳辐射增强、气温上升、相对湿度降低,雾霾层消散,光学厚度随之减小,在上午 12:00点前后出现最低值.

21日气溶胶光学厚度呈现出中午大、早晚小的特点,如图1(c)所示,在11:00前后出现峰值.这主要由于随着太阳对地面的不断加热,大气层结逐渐变得不稳定,一般日出后1～2h开始气溶胶垂直向上输送,再加上人类活动的开展,在上午11:00左右出现气溶胶光学厚度的峰值.α曲线反映了观测期间大气中气溶胶粒子组成的变化趋势,当α增大时,表明小粒子增多,当α减小时,表明大粒子增多.图 1(b)显示 α在光学厚度增大处呈现了明显的下降趋势,对应的α在0.6左右,说明20日雾霾天气影响期间伴随了大尺度的气溶胶的导入,此时大气中粗粒子对消光的贡献超过了细粒子.图 1(d)所显示 21日的 α均在 1.0以上,相似于北京雾霾天气下Angstrom波长指数数值(0.9～1.4)[25],这表明在雾霾天气条件下,人为排放也将导致 AOD的高值.反演结果中显示 340nm处光学厚度在太阳天顶角较大时不随波长减小而增大,这可能是由于太阳辐照度在紫外区(＜0.4μm)的耗减,主要是源于分子氧和臭氧的吸收,特别是在 300～360nm 的哈金斯弱吸收带,具有较复杂的结构,与雾霾天气中易发生的大气光学化学过程有关.另外,视场角和滤光片半波宽度也可引起 AOD的异常.这是由于天空散射光的影响,进入仪器的太阳辐射增大,计算得到的气溶胶光学厚度比实际值小.而受滤光片半波宽度的影响,在太阳光谱极大值的短波波段可以引起误差,使计算的气溶胶光学厚度比实际值小.

图2 2010年12月20～21日相对湿度的日变化Fig.2 The diurnal variation of relative humidity during December 20-21, 2010

3.1.2 气溶胶光学厚度的波谱变化特征 表 2给出了12月17～22日AOD的日平均变化的观测结果.可以看出,粒子的光学厚度随波长的增加呈明显的下降趋势,在 1020～440nm四个波段上,雾霾天气发生前(12月 17～19日)AOD 为0.16～0.43;雾霾阶段(12月20～21日)为0.31～0.84,其中21日440nm处的AOD达到了1.05左右;雾霾过程后(12月 22日)为 0.19～0.48.有研究表明[24],南京地区雾霾天气条件下,大气气溶胶的组分主要是硫酸盐、碳气溶胶等人为排放气溶胶粒子,说明人为排放气溶胶粒子在对太阳光衰减方面具有波长选择性.

表2 2010年12月17～22日气溶胶的光学厚度日平均变化反演结果Table 2 The average aerosol optical depth during December 17～22, 2010

3.1.3 气溶胶光学厚度和能见度的关系 能见度定义为视力正常的人在当时天气条件下,能够从天空背景中看到和辨认出目标物(黑色,大小适度)的最大水平距离.根据地面气象观测记录,能见度低于10km的雾霾天气时段分别为:20日和21日的08:00～10:00时段为轻雾过程,最低能见度分别为 1.8km和 2.1km,最高相对湿度达到93%以上;之后轻雾天气转换为严重的霾污染,20日和21日的自动站最低能见度分别为585m和989m.图3为12月17～22日AOD和能见度的日平均时间序列.在雾霾天气过程中,大气能见度明显下降,大气能见度从雾霾发生前的平均 15km左右下降到雾霾天气下的平均3km左右.四个波段(1020,870,675,440nm)的 AOD 明显增加,光学厚度与能见度的变化趋势完全相反.从天气形势和观测的气溶胶光学厚度数据来看,此次过程是一个典型的污染物不断累积造成大范围区域能见度降低的过程.

图3 2010年12月17日～22日气溶胶光学厚度和能见度的日平均序列Fig.3 Time series of daily average AOD and visibility during December 17-22, 2010

3.2 单次散射反照率

单次散射反照率是反映气溶胶粒子总消光中散射所占比例的一个重要的光学参数,反映了气溶胶对辐射散射和吸收的相对大小,决定了气溶胶对辐射强迫的正、负效应,其微小变化会对辐射强迫计算产生较大影响.

从图4可见,本次雾霾天气下的单次散射反照率随波长的增加而下降,表明此时细粒子的消光贡献占主导地位.与沙尘天气下的 ω 特征不同,ω 随波长的增加而减小,表明此时细粒子的消光贡献占主导地位.这类似于北京地区的反演结果[25],区别在于北京雾霾天气期间,ω 在波长675nm 时达到最大(0.91),而本次观测的结果是在 440nm 处达到最大值0.93.ω除受折射指数的影响外,粒子尺度也是一个重要的影响因素.气溶胶单次散射反照率(SSA)在雾霾天气下明显高于雾霾天气发生前,雾霾天气发生前4个波段的日变化数值为0.8～0.86,影响期间日变化范围增大到0.89～0.91,其中440nm的单次散射反照率从0.855上升到0.929左右,因此本次雾霾过程中气溶胶散射能力增强.这可能与雾霾影响下气溶胶中二次气溶胶,如硫酸盐、硝酸盐含量的增加有关[26-27](还需要地面气溶胶化学组份分析资料的验证),而大尺度气溶胶的导入,也增强了局地气溶胶的散射能力.

图4 雾霾发生前和影响期间气溶胶单次散射反照率日平均变化比较Fig.4 Comparison of daily average single scattering albedo before and during the influence of fog/haze

3.3 复折射指数

大气气溶胶粒子的复折射指数是反映气溶胶粒子光散射和吸收能力的基本参数,是地物遥感大气订正及气溶胶气候效应研究方面的重要参数.其大小由气溶胶的化学成分等决定,与粒子的尺度数、矿物组成以及形状有密切的关系.复折射指数的实部是在空气中和粒子内 2种介质的光速之比,反映了粒子的散射能力;虚部则反映了粒子的吸收能力.Xia等[28]指出,对于混合型以及人为排放型气溶胶,复折射指数实部随波长增大而上升,且与沙尘期间的变化明显不同.图 5a和图5b分别给出了反演得到的气溶胶复折射指数的实部和虚部逐日变化均值.从图5b可以看出,雾霾前后气溶胶辐射特性发生了明显变化:雾霾天气中,复折射指数实部随波长增加而呈增加趋势,20日复折射指数的实部变化不是很明显,但爆发后还是高于灰霾爆发前的,这可能由于当天伴随大尺度颗粒物的导入,增强了局地气溶胶粒子的散射能力,其中明显的是实部数值在 440nm波段高于爆发前的,这是由于大尺度气溶胶在短波处更加敏感的原因.21日复折射指数的实部有所下降,结合下文的尺度谱分析结果可知,20日的雾霾天气过程伴随有大尺度气溶胶粒子的导入,而 21日细粒子浓度占主导地位,说明人为排放气溶胶的贡献较高,从而导致n偏小.

图5 雾霾发生前和影响期间气溶胶复折射指数日平均对比Fig.5 Comparison of daily average complex refractive index before and during the influence of fog/haze

复折射指数虚部数值明显降低,日变化平均数值从0.02左右减小至0.01左右.这说明本次雾霾天气过程中气溶胶的吸收辐射特性明显减弱.雾霾天气过程中,由于上午 10:00以后地面观测分析在平均相对湿度 40%左右进行,因此如果考虑实际大气相对湿度的变化,这一结果与实际气溶胶光学参数之间会存在一定差别[29].

3.4 体积谱分布

气溶胶粒子的谱分布是计算气溶胶粒子辐射强迫和研究气溶胶气候效应的基本输入参数.不同类型的气溶胶具有不同的粒度谱分布特征.选择0.05～15μm的气溶胶粒子半径区间,分为22个子谱区间,反演了本次雾霾天气过程中相关的气溶胶谱分布.图 6给出了由天空扫描数据的地平纬圈测量反演得到的气溶胶日平均体积尺度谱分布.可以看出, 20～21日受雾霾天气影响,气溶胶粒子的体积浓度要高于雾霾前和雾霾后,与我国西北部地区的观测结果不同[30],气溶胶尺度分布表现出双峰型结构.其中,20日以位于半径2.94μm附近的粗模态为主,体积浓度峰值达到了0.082μm3/μm2,相比之下,21日以位于半径0.19μm左右的积聚模态为主,体积浓度峰值达到了0.076μm3/μm2.雾霾天气发生前(17～19 日),相应的粗粒子模态的体积浓度峰值达到 0.033μm3/μm2,细粒子模态0.19μm处的峰值浓度只有0.04μm3/μm2;雾霾影响期间(20～21日)粗粒子模态的体积浓度平均是发生前的 2.5倍,细粒子浓度也比发生前增长了90%.雾霾天气后22日相应的粗粒子模态2.94μm处的体积浓度峰值为0.044μm3/μm2,细粒子模态 0.15μm 处的峰值浓度为 0.038μm3/μm2,显示了雾霾天气消散的迹象.20日粗模态峰值的剧烈增加也再次证明了本次雾霾过程中存在大颗粒物的大量导入;21日大尺度气溶胶浓度低于20日,而积聚态粒子却高于20日,说明人为排放量及对气溶胶总浓度的贡献高于20日,这些都表明本次雾霾过程气溶胶的来源十分复杂,既伴随有粗粒子的贡献,同时也有人为排放的贡献.

图6 2010年12月17～22日气溶胶粒子的体积谱分布的日平均变化Fig.6 Time series of daily average aerosol volume size distribution during December 17-22, 2010

4 结论

4.1 雾霾天气影响期间,气溶胶光学厚度有所增大,1020,870,675,440nm 四个波段上,雾霾前 AOD为 0.16～0.43,雾霾影响期间为 0.31～0.84,雾霾后为0.19～0.48,对应大气能见度降低;气溶胶粒子的光学厚度随波长的增加呈明显的下降趋势.

4.2 从微物理特征变化上看,雾霾天气下的气溶胶单次散射反照率(SSA)明显增大,人为排放气溶胶粒子的SSA随波长的下降而下降,本次雾霾过程中,散射性大气气溶胶增多、吸收性大气气溶胶减少.

4.3 从AOD在短波440nm变化较大、Angstrom指数减小、体积谱分布中粗模态粒子增多来看,这次雾霾天气过程中的气溶胶数浓度增加,伴随有大尺度粒子导入的同时也有人为排放的贡献.

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