湖相沉积物中有机类脂化合物与古环境重建

钟艳霞 贺 婧

（宁夏大学 资源环境学院，宁夏 银川750021）

提取高分辨率的替代性指标来获得古环境记录是研究全球变化历史的有效途径.为了获取过去各类环境变化的信息，地球表层各种不同类型的地质档案，如石笋、冰芯、树轮、黄土、深海沉积物、湖相沉积等都展开了丰富多彩的、多指标的研究和分析[1－5].其中湖相是气候、环境变化灵敏的指示器，是一种具有高分辨率的自然档案，被认为是过去环境变化的信息库，明确了地理区域的湖相沉积物，可以很好地记录过去气候、植被、人类活动的变化[6].提取湖相沉积中的多种环境信息，辅以精确的定年，可以捕获过去气候变化在十年、百年、千年等多种时间尺度上的变化规律，为古气候的重建提供依据.湖相沉积物中多指标的分析已经在全球展开，但是分子级水平的指标仍然相对缺乏，这就导致了对于湖相中有机物质来源的解释仍存在一定的分歧；对湖相周围生态环境的演替研究不够深入，湖相沉积物中有机类脂化合物正是这样一个强有力的分子级指标，充分利用湖相沉积物中有机类脂化合物的组成、丰度、单体同位素等指标，可以使湖相研究的精度和准确性大幅度提高.结合目前国外和国内的研究进展，充分利用国内各类优势，通过对各国乃至全球不同区域湖相沉积中所记载的主要气候变化信息进行时间和空间上的对比研究，不仅可以了解过去全球重大气候变化事件，同时分析其主要的驱动因子，为预测未来环境、气候变化奠定基础.

1 湖相沉积物中有机类脂化合物的特性

湖相沉积物中可用于古环境重建的指标很多，目前常用的有有机物质的含量、碳酸盐含量、孢粉、微体生物化石、粒度、碳氧同位素等[7－8].这其中对于湖相有机物质的含量，以及有机物质中碳同位素的变化研究，早在1975年Stuiver就研究了12个湖相沉积剖面中的有机碳同位素值，探讨了影响δ13CTOC值变化的一些因素及其与末次冰期以来气候变化的关系[9]，尽管由于缺乏各湖有机质来源的证据，没有对环境变化进行深入的讨论，但是他引起了人们对湖相沉积物中δ13CTOC记录环境意义研究工作的重视.随着研究手段的不断深入，研究精度的不断提高，对于在湖相中利用总有机碳δ13C值来分析过去气候的变化和有机物质来源的生物类型就显得较为薄弱了，这是因为对湖相沉积物中有机物质进行总量和δ13CTOC分析，分析的结果由于歧义较多往往不能清晰地指示有机物的来源.

研究需要精度更高的指标来进行分析和解释，在泥炭和海洋沉积物中大量使用的单体有机类脂化合物的许多研究成果[10－11]，对于湖相沉积物的研究起到了一些很好的借鉴作用.湖相沉积物中单体有机类脂化合物稳定同位素研究的引入使古环境重建更为清晰，分析的精度和准确性大幅度地提高.

湖相沉积物中有机类脂化合物是一类高分辨率的分子级水平的替代性指标，是生物标志化合物中的一类.生物标志化合物是一类特殊的有机分子，该有机分子主要来自生物体，生物标志化合物的组成同原始生物的种属以及区域气候、环境变化密切相关，生物体死亡埋藏后经过一系列的地质变化，包括氧化、还原、芳构化、异构化、裂解、缩合等，其生化组分中非稳定的成分被氧化分解掉，稳定的组伤则形成具有一定结构的有机分子化合物.这类化合物种类众多，分子结构精细，包含着丰富的与古气候、古环境相关的信息.比起传统微观化石，生物标志化合物能够提供分子级水平上的物质来源信息，这样对古环境重建实现的精度更高，生物标志化合物的研究主要涵盖了4种生物化学组分:蛋白质（包括核酸）、碳水化合物（包括几丁质）、类脂化合物和木质素[12].其中蛋白质虽然保存的环境信息较为全面，但是在地质体中不易保存和提取，类脂化合物虽然载有的环境信息相对缺乏一些，但是在环境中性质相对稳定，易于保存和提取古环境信息，所以是一个较为理想的分子级水平的代用指标.随着科技的不断发展，各类新技术的引入使分子有机地球化学发展到能够对复杂混合物中的每个单体化合物的稳定同位素进行研究，这使得对湖相沉积物中有机类脂化合物的组成、丰度、单体同位素的研究成为了可能，尤其是对一些特征性有机类脂化合物而言研究的结果对环境的指示意义更强.

2 国内外研究进展

国外的研究早在20世纪60年代Eglinton和Hamilton（1963）就对生物标志化合物中有机类脂的单体化合物进行了研究，进入80年代后，许多的科学家在生物体内单体有机类脂化合物方面做了大量的工作，尤其对C3、C4、CAM植物的δ13C值及其影响因素进行了研究[13]，对湖相中藻类、细菌、微生物产生的δ13C值进行了分析[14].其中80年代中期至90年代初期对海洋中长链不饱和酮U37K的研究十分热烈[15].90年代后机理研究和实例研究并重，这其中机理研究较为突出的是大气CO2分压的变化对生态系统演替的影响，Street－Perrott在东非肯尼亚山的研究认为大气CO2分压较低是影响热带山地森林分布的主控因素[16]，但其后不久Huang对中美洲两个湖相沉积样品的研究表明，在缺乏适宜的温度和湿度条件下，单独的低的大气二氧化碳分压不足以驱动C4植物的扩张，也就是不足以发生生态系统的演替[17]，研究结果体现了区域气候条件的决定性.在对实例研究方面较为突出的是80年代中后期对日本琵琶湖的系统研究，以及90年代后期Huang、Ficken等对东非肯尼亚山地的几个湖相所进行的连续研究[18－19]，时间跨度从末次冰期到全新世，并采用了多种单体有机类脂化合物指标（烷烃、醇、脂肪酸等）.同时，Ficken通过对东非肯尼亚几个湖相中水生植物类脂物质的分析，给出了非挺水水生大型植物（沉水和有叶的漂浮植物）相对挺水水生植物和陆生植物对湖相沉积物输入的公式[20].随着研究手段的不断深入全球其他地区也相继开展了这一指标的研究[21－23].另外Huang通过研究绘制了C4植物从非洲西北部输入到大西洋东北部沉积物的输入图，表明陆生高等植物（C4草原）单体有机类脂化合物可在大气运动及不同风模式条件下实现远程运输[24]，这对于分析湖相沉积中有机物质的来源又提供了一个必要考虑的因素，使研究的机理更加深入.由于单体有机类脂化合物来源的多解性，现在国外的很多研究在做湖相沉积剖面研究分析的同时，对于现生陆生植被、湖相水体中的藻类、细菌等生物进行现代研究和培养试验，这对于一些特征性强的单体有机类脂化合物能够充分给出其生态意义.各类研究的结果对古环境的重建取得了丰硕的成果，对一些区域成功的进行了生态演替的恢复和重建，分析了变化的主要驱动因子，从而指示了古环境、古气候的变化历程.

国内对单体有机化合物的研究最初是在石油领域，对于油页岩、泥炭等进行了这方面的研究，对于湖相沉积物的研究与有机碳有关的最早是对总有机碳的含量（TOC）研究，后来发展到总有机碳的δ13C值的研究，根据δ13C值的高低来判断有机物质的来源，在进一步指示环境变化，一般认为C3植物的δ13C值为－21‰至－33‰，平均为－27‰；C4植物的δ13C值为－10‰至－21‰，平均为－14‰；CAM植物居于其中，再根据总有机碳的δ13C值来判断湖相沉积物中有机物质的来源，是来自C3，C4还是CAM，但是这样的分析结果歧义非常大，因为很多湖相中的藻类、细菌、真菌等生物所产生的有机物对湖相的贡献不能忽略，但是以前依据总有机碳分析物质来源的研究并没有把它们考虑进去，这就给研究的精度和准确性带来了一定的问题.石油领域的单体有机化合物研究的介入，可以弥补这方面的不足，张干等对江苏固城湖沉积物的单体有机化合物做过系统的研究[25－26]，之后许多的学者针对不同的区域也都开始了相应的研究和应用[27－28].但整体来说研究所覆盖的区域还很小，尤其对于西北干旱半干旱区的湖相用这一指标研究的就更少，有些地区甚至没有，在国内的研究中值得引起关注的是孙青对内蒙、新疆和青海的9个硫酸盐型盐湖中的长链烯酮进行了研究，在9个样品中只有干盐湖罗布泊没有检测出长链烯酮，其他8个湖相均有检出.他通过对湖相沉积中表层（0～10cm）样品进行的分子化合物同位素分析，用长链烯酮的含量与温度进行相关分析，发现长链不饱和烯酮的含量与湖相年平均温度相关最好[29].随后Chu等人对中国50个湖相中的长链不饱和烯酮进行了分析并探讨了其机理[30]，这为湖相中长链不饱和烯酮的研究奠定了基础.总的来说，目前我国将有机类脂化合物用于湖相研究还很有限.

3 湖相中有机类脂化合物在古环境重建中的运用

湖相沉积物中有机类脂化合物的类型多样，一般根据化合物类型分为烷烃、芳烃、酸、醇、酮和酯等.还可以根据化合物键合的强弱，分为键合态和强键合态.其中使用比较多的是第一类分类方法，国内外目前研究较为充分、解释歧异较少的有正构烷烃、脂肪酸、脂肪醇和长链不饱和酮.这一指标在古环境重建中应用的主要思路是:1）首先分析确定沉积物中有机类脂化合物的组成和不同组分的丰度；2）再结合单体有机类脂化合物同位素值，来分析判断湖相沉积物中有机物质的主要来源；3）从而确定湖相区域以及湖相水体中当时的植被和生物类型；4）根据植被和生物的类型分析当时的降水和温度条件；还可以根据植被的类型特征对当时大气CO2的浓度进行分析，不同时段和不同区域的研究结果，可以重建区域乃至全球湖相演替的过程以及古气候、古环境变化的历程，同时分析给出环境变迁的主要驱动因子.

3.1 烃类

烃类化合物是类脂化合物单体研究中运用最为广泛，研究手段最为成熟的一类.单体烃类化合物的研究一般包括正构烷烃、异构烷烃、烯烃、环烷烃等.正构烷烃是目前研究中应用最多的一种，一般认为大于C25的正构烷烃是高等植物叶子蜡质的表现特征，水生植物的正构烷烃是中等碳链长度的，认为高等植物正构烷烃主要的碳数是在22～33之间的高分子量（长链）正构烷烃，具有明显的奇偶优势，其中又以nC27、nC29、nC31含量最高（为主峰），一般nC27为主峰认为是木本植物的贡献，nC31为主峰认为是草本的贡献，湖相内部水生植物的正构烷烃的碳链长度相对较短.Ficken等对非洲东部肯尼亚山的湖相中水生植物类脂物质的分析中，提出非挺水（沉水和有叶的漂浮植物）物种显示出对于中等碳链长度的C23和C25正构烷烃丰度的加强，相反，挺水水生植物正构烷烃的分布与陆生植物的分布相似，特别是由长链的同系物（＞C29）占主导.段毅在沉积物的单体异构和环烷烃碳同位素研究中指出抚顺油页岩中异构和环烷烃主要来自自养光合藻类、化学自养细菌（δ13C值为－33.4‰～－39.0‰）和甲烷自养细菌（δ13C值为－38.4‰～－46.3‰），只有高碳数的2－甲基－异构烷烃δ13C值反映了高等植物的成因[31].烯烃中主要指类异戊二烯化合物，Huang等在肯尼亚湖相沉积物的研究中，用生物培养的方法，分析了沉积物中各类单体有机物质，其中提到类异戊二烯分为有环和无环两类，并且发现在不同时期这两类类异戊二烯的优势程度不同，在末次盛冰期无环类异戊二烯占优势；在无环类异戊二烯中还有姥烷和植烷，一般认为姥烷（Pr）和植烷（Ph）来自植物的叶绿素.根据Pr／Ph可以分析湖相沉积环境中的氧化还原状况，Pr／Ph小于1表示湖相沉积环境总体上属于还原环境，较大时是氧化环境.根据湖相沉积环境的氧化、还原状况可以间接确定湖相的水深.还有一些烃类，如甾烷、藿烷，对于藿烷现在的研究结果显示其主要来自细菌的产生，当δ13C值很低时认为来自甲烷自养细菌.

3.2 脂肪酸

脂肪酸是生物细胞膜的重要组成部分，包括藻类、原生动物、部分高等植物、细菌等在内的生物体在较低的环境温度下，倾向于合成更多的不饱和脂肪酸，以维持其体内细胞的流动性，Kawamura.K等在日本琵琶湖的研究中发现，不饱和脂肪酸与饱和脂肪酸的含量比C18∶2／C18∶0可以作为反映古环境变化的指标，较高的C18∶2／C18∶0比值对应于较低的环境温度[32].脂肪酸的组成中对于藻类和细菌的脂肪酸一般是小于C18的且具有偶奇优势，对于高等植物一般在C20到C34的范围内，也具有偶奇优势，这一研究结果在江西固城湖的研究中也有应用.

3.3 长链不饱和酮Uk37

在古气候古环境研究方面，最具有代表性的工作是长链不饱和酮古温度指标的建立与应用.长链不饱和酮（Long－chain Alkenones）是一系列碳数范围为C37至C39的含2～4个双键的不饱和甲基或乙基酮，最早在1978年由Boon等在深海钻探计划（Leg40，DSDP）所采取的大西洋WalvisRidge的中新世至晚更新世沉积物中被检出，此后在所有现代大洋沉积物中均有发现.随后研究表明，属于金藻门（Prymnesiophyceae）的超微单细胞远洋颗石藻类（Coccolithophorid Algae）——赫胥黎颗石藻（Emiliania Huxleyi）是现代沉积物中该类化合物的主要来源，且其不饱和程度严格受生物化学合成作用的制约.后来在日本海沟与中美洲海沟沉积物中长链不饱和酮化合物的分布型式有着明显的不同，并提出可能与两地不同的气候环境有关，其后在实验室藻类培养试验表明培养的E.Hexuleyi体内的长链不饱和酮的不饱和度（[C37∶2]＋[C37∶3]＋[C37∶4]）或简化为与藻类培养温度间的定量的试验关系式，其线性范围为水温4℃～25℃.因此在海洋沉积物中，根据沉积物中碳数为37的长链不饱和酮的含量可以通过公式计算海水表层温度（SST），计算的结果与深海氧同位素的结果吻合的很好，因此一直被认为是一个很好的代用指标，对于陆生湖相，国内外都有人从事这方面的研究，主要是用来恢复古温度.但是目前的研究显示湖相中长链不饱和烯酮的来源是否与海洋中相同还存在争议，因此公式计算过程中系数的确定还没有到达海洋研究那样的精度.

3.4 正构烷醇

饱和正构烷醇是来自中性类脂部分，现在研究认为来自维管植物的正构烷醇是C26－ol到C30－ol且具有偶碳优势，但是有些细菌也产生这些类型的正构烷醇，使用时要特别注意，浮游植物的是C16－ol到C17－ol，浮游植物和大型水生植物在内的混合源C22－ol到C25－ol，都具有偶碳优势.低分子量占主导的正构烷醇C16－ol、C22－ol主要归因于藻类和光合作用细菌来源的贡献，一些淡水藻类和蓝细菌显示正构烷醇碳链长度占主导的是在C22－ol到C26－ol范围内.植醇是叶绿素a和b在成岩作用中产生的，因此，它是所有光合自养真核细菌和一些光合自养细菌的标志.

4 目前国内研究中存在的问题与发展前景

4.1 存在的问题

综上所述，湖相沉积物中有机类脂化合物的研究为古环境和古气候变迁过程提供了重要的信息线索，同时使研究的精度大幅度地提高，但是由于我国湖相中此类指标的应用起步较晚，目前还存在着一些问题.

首先是对于现代植被中有机类脂化合物研究的缺乏.根据现代不同植被中有机类脂化合物单体同位素的研究结果，分析沉积物中检测出的有机类脂化合物的来源，是这一指标应用的重要基础，但是目前我国在这一方面的研究却是十分缺乏的，近期王志远、王国安、饶志国等对不同区域的现代植物体和不同植被类型表土中有机类脂化合物进行了分析研究[34－35]，通过现代不同植被类型下土壤的研究发现，传统认为的木本植物正构烷烃的主峰为C27或C29，草本植物的主峰主要为C31的结论，与现代不同植被类型下表土的研究结果存在一定的差异（图1、表2），一些现代表土的研究认为与传统是一致的，但是东部地区不同植被类型下表土中正构烷烃的分布却存在一定的差异（表2），同时对于现代植被的研究也存在差异，欧洲现代松科植被正构烷烃的研究，松科虽为木本植物，但是正构烷烃的主峰却是C31[36]，但是对以我国陇西黄土高原松科植被的研究却发现松科正构烷烃的分布并非为C31主峰（图1）[37]，这样的研究结果说明，对于利用正构烷烃的分布模式来恢复植被类型需要更加的慎重，需在大量开展现代植被研究的基础上再进行古环境研究.

其次对于湖相水体中特有藻类、细菌、水生生物体内的单体有机类脂物质的研究很缺乏，对于对比性培养试验的研究几乎空白.这就使对古环境重建中的分析缺失了重要的理论依据，致使沉积物中检测出的许多特殊类脂化合物无法准确判断其气候、环境的指示意义.

第三、研究区域的缺乏.我国湖相众多，东西部湖相特色各异，目前只有东部少量湖相开展过此类物质的研究[25－26]，对于西部内陆诸多对古环境重建具有重要指示意义的湖相并没有系统地开展这一指标的应用.中国西部地区具有特殊的地理环境特征，对于古气候、古环境的研究充当着重要的角色，而且目前很多西部湖相已经开展大量的研究工作[38－39]，这可以给有机类脂化合物的研究提供充足的研究基础.

第四，对于已经开展的少量湖相来说，研究尺度较为单一，研究内容不够深入，没有开展十年、百年和千年等各种尺度类型的研究.研究内容还仅是停留在生物源和沉积环境的判识阶段，针对古气候变化的机理、碳循环等的研究很少特别是对于国外已是研究热点的单体碳、氢同位素在我国仍是相对缺乏.

表2 不同地区现代表土中部分生物有机分子参数

图1 陇西黄土高原现代松科植物正构烷烃分布模式[37]

第五、研究手段的不成熟.对于湖相沉积物中有机类脂化合物的提取和测量由于其含量的有限性，要求试验的精度和准确性要很高，由于我国此项指标研究的起步较晚，很多实验室检测数据的精度和准确性都有待于进一步考证.

4.2 发展前景

针对目前我国湖相沉积物中有机类脂化合物研究存在的问题，面对各类地质档案研究的不断深入，随着国外分析手段精度不断提高的要求，结合目前古环境、古气候重建的研究热点，突出我国特有的地理区位优势，分子级水平的有机类脂化合物的分析就显得优势十分强烈.尤其是面对我国湖相沉积物中此类指标研究的缺乏，其发展的前景极为广阔.另外，国外合作的加强和大量高科技仪器的引入，为这一指标的测试分析提供了可能，通过对国外各类先进测量手段的不断学习，会使试验的精度和准确性不断地提高，逐步满足与国际接轨的要求.第三，在国家发展战略上，我国鼓励西部大开发，大力搞好西部生态环境建设，湖相沉积物中有机类脂化合物指标特有的一个强大功能就是对古植被的重建，用这一指标大力开展西部湖相的研究，准确地搞好西部地区古植被的重建，可以为国家的宏观战略提供指导性的帮助.

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