珠江口盆地番禺低隆起—白云凹陷北坡干酪根热演化模拟与生烃①

傅飘儿 李晓亚 汤庆艳 张铭杰 丛亚楠 张同伟

(兰州大学西部环境与气候变化教育部重点实验室 地质科学与矿产资源学院 兰州 730000)

0 前言

珠江口盆地是中国南海大陆边缘盆地北部最大的中新生代沉积盆地，具有丰富的石油和天然气资源。其中番禺低隆起—白云凹陷北坡已勘探出纯烃气藏、二氧化碳气藏和高氮气藏［1］，天然气及凝析油主要来自下渐新统恩平组河沼相煤系烃源岩［1～3］。

沉积盆地油气的形成过程是干酪根有机大分子在漫长的地质时间内缓慢热裂解生成石油和天然气的化学动力学过程，受地层温度、时间和压力等因素的综合影响。干酪根热演化模拟实验中温度和时间对反应速度的补偿关系可以使未熟或低熟有机质在高温高压条件下短时间热解生烃，从而再现地质条件下低温、长时间的有机质演化过程［4～9］。自上世纪90年代以来，在热演化模拟实验基础上，结合碳同位素分馏模型，发展了碳同位素动力学。烃类气体的碳同位素组成已被广泛应用于气源岩的有机质类型、成熟度判别对比，天然气的成因评价与成藏历史研究等方面，并取得了良好的效果［10～15］。但大量研究也已经认识到，诸多地质因素如细菌的降解作用、天然气运移及气藏形成后遭受的各种次生作用等都会明显影响并改变天然气中烃类气体的碳同位素组成［16～21］。因此，热演化过程中干酪根的碳同位素组成变化研究就显得尤为重要。

本文选择珠江口盆地PY33-1-1钻井岩芯中恩平组成熟度相对较低的全岩样品，对其分离的干酪根进行热模拟实验，并与典型的低成熟度的Ⅰ型和Ⅱ干酪根进行对比。从分子级水平(C1-5，C6-14，C14+)对热演化过程中不同类型干酪根的成烃特征进行了讨论，分析了影响油气比的因素。同时结合热解产物中沥青质和残余有机质碳同素组成的分布规律，探讨其对有机质母质类型的恢复与判别的重要意义。

1 地质概况

珠江口盆地处于太平洋、印度洋和欧亚三大板块交汇处，是在加里东、海西、燕山期褶皱基底上形成的含油气盆地［22］，形成时代为晚白垩世—古近纪，盆地基底为中生代火成岩和变质岩的复合体。盆地由北北向南分为北部隆起带、北部坳陷带、中央隆起带、南部坳陷带和南部隆起带5个构造单元，各个构造单元又分为若干个凹陷和低隆起［1～3，23］。

表1 全岩有机地球化学参数Table 1 Geochemical characteristics for the studied source rock samples

番禺低隆起—白云凹陷北坡位于南海北部大陆边缘陆坡深水区，面积约7 500 km2，发育有始新统文昌组、下渐新统恩平组和上渐新统珠海组3套烃源岩，其中恩平组煤系烃源岩是该区主要的油气来源［23］。烃源岩的演化程度均较高，文昌组烃源岩现今处于高成熟—过成熟和成熟—高成熟阶段，恩平组烃源岩为成熟—高成熟阶段。

2 样品与实验

2.1 样品

珠江口盆地番禺低隆起—白云凹陷北坡PY33-1-1钻井岩芯中恩平组灰色炭质泥岩(4 296～4 297 m)具有较高的有机质丰度。TOC=4.32%，S1=0.98 mgHC/g岩石，S2=6.49 mgHC/g岩石，S3=0.56 mgCO2/g岩石，Tmax达458℃，氢指数(HI)和氧指数(OI)分别为150 mgHC/gTOC和13 mgCO2/gTOC，为Ⅲ型干酪根的特征。本文对恩平组样品分离所得的干酪根(PY)进行热模拟实验研究，并与由Green River页岩及Woodford泥岩提取的Ⅰ型干酪根(GR)和Ⅱ型干酪根(WF)进行对比。GR和WF的干酪根样品由美国联邦地质调查局提供。全岩有机地球化学参数见表1。

2.2 实验

样品粉碎至80～100目，用分析纯盐酸和蒸馏水以1∶1的比例浸泡4 h，用盐酸和氢氟酸分别在水浴(温度≤80℃)上加热8 h后离析并用去离子水洗净，经盐酸和氢氟酸反复多次处理后，用蒸馏水冲洗至中性，除去硅酸盐和碳酸岩类矿物，烘干制备成干酪根。

2.2.1 热模拟实验

密封金管—高压釜体系热模拟实验由中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室完成，实验仪器组成及实验流程见文献［6，24～26］。

将制备好的干酪根(20～50 mg)在氩气环境下封装在金管反应器中，恒压模式下(24.1 MPa)分别以20℃/h和2℃/h的升温速率进行加热。实验中选用24.1 MPa的围压主要由于该压力较接近有机质转化成烃的地质压力且可以确保金管反应器在干酪根热解过程中不会爆裂［27］。到达设定温度后，取出相应的高压釜，待冷却后取出金管。将金管置于真空系统中，在封闭条件下用针扎破，待气体从金管中释放出来并充分混合后(约30 s)，通过进样阀使气体自动进入Aglient Technologies 6890N气相色谱，进行C1～C5气态烃组分分析，采用外标法进行定量，相对误差 ＜0.5%［28］。

气态烃分析结束后，将剩余气体用液氮杯冷凝收集于4 ml小瓶中，迅速注入2 ml正戊烷溶剂，并将金管剪开置于溶液中，同时加入50 μL浓度为0.51 mg/ml的内标溶液(氘代C24烷烃，正戊烷溶解)。混合均匀后用Aglient Technologies 6890N气相色谱对C6-14进行定量分析。色谱条件:Quadax色谱柱(50 m x 0.25 mm)，初始温度30°C，恒温 5 min，以 3°C/min的升温速率升至290°C，恒温30 min。

分析后的金管用二氯甲烷萃取C14+液态烃，同时收集残余有机质。由称重法获得C14+液态烃的重量，并通过离心分离法分离出沥青质。

“新锐奖”，是用勘探分公司领导捐出的获得国家重要奖项的奖金而设立。负责“新锐奖”评审工作的分公司科技处负责人介绍，“新锐奖”主要奖励在勘探科研技术方面取得重要成果、做出重要贡献、入职不超过5年的年轻科研技术人员。每年评奖一次，每次奖励不超过2人。

2.2.2 碳同位素分析

干酪根不同温度的裂解产物(残余有机质和沥青质)以及干酪根的碳同位素组成由中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室Delta Plus XL同位素比值质谱仪测定。每个样品重复测定两次以上，取平均值。总碳同位素测定是用国家一级标样(碳黑，δ13C=-36.91‰)来校准，分析精度优于±0.2‰。

3 结果

3.1 气态烃(C1-5)和液态烃(C6-14和C14+)产率

干酪根PY热演化过程中C1-5、C6-14和C14+液态烃具有不同的变化趋势(表2)。

表2 干酪根热模拟成烃产率(产烃量按每克有机碳计算)Table 2 Hydrocarbon yields from the kerogen pyrolysis

(1)C1-5的产率随温度的升高逐渐增加(表2)，在高温阶段(457.1℃ ～489.2℃，2℃/hr;495.2℃ ～526℃，20℃/h)增加的趋势渐趋平缓，基本保持在峰值不变。

(2)C6-14在20℃/h的升温速率下的产率由6.11 mg/g(373.5℃，EASY%Ro=0.7%，以下简写为Ro)迅速增加到17.60 mg/g(416.5℃，Ro=1.0%)，随后迅速减少至4.25 mg/g(526.0℃，Ro=2.7%);2℃/h的升温速率下的产率变化与20℃/h类似，但C6-14获得最大产率且开始迅速减少的转折温度点(389.0℃，Ro=1.1%)较20℃ /h(416.5℃)低(图1a)。

(3)C14+液态烃产率的变化趋势与C6-14不同(图1b)，20℃/h的升温速率下其产率在低温段随温度升高由 30.76 mg/g(373.5℃，Ro=0.7%)增加为42.66 mg/g(387.3℃，Ro=0.8%)，随后迅速降至14.41 mg/g(464.5℃，Ro=1.6%)并基本保持不变(13.97～12.48 mg/g);2℃/h的升温速率下，其产率由36.86 mg/g(343℃，Ro=0.7%)增加为45.68 mg/g(359.0℃，Ro=0.8%)，之后迅速减少至14.67 mg/g(440.7℃，Ro=1.8%)，并在 440.7℃ ～489.2℃温度范围内(Ro=1.8%～2.9%)趋于稳定(15.02～12.96 mg/g)。

图1 干酪根热解产物C6-14、C14+液态烃产率随温度的变化关系图Fig.1 Changes in C6-14and C14+liquid hydrocarbon yields from kerogen pyrolysis as a function of temperature increase

干酪根GR和WF热模拟中，C1-5、C6-14和 C14+热演化趋势与 PY相似，但产率明显较高，且 C6-14和C14+的最大产率的热解温度略高(图1c～f，表2)。GR中C6-14最大产率为92.85 mg/g(448.9℃，Ro=1.4%，20℃ /h)和93.27 mg/g(405.7℃，Ro=1.3%，2℃/h)，C14+液态烃最大产率为607.97 mg/g(401.0℃，Ro=0.9%，20℃ /h)和 633.42 mg/g(375.9℃，Ro=1.0%，2℃/h)。WF中 C6-14最大产率为78.87 mg/g(433.2℃，Ro=1.2%，20℃/h)和 97.86 mg/g(405.7℃，Ro=1.3%，2℃ /h)，C14+液态烃最大产率为387.96 mg/g(387.3℃，Ro=0.8%，20℃/h)和541.48 mg/g(359.0℃，Ro=0.8%，2℃ /h)。

GR、WF和PY分别为三种类型的干酪根(Ⅰ、Ⅱ和Ⅲ型)，其热解产物在两种升温速率条件下各类组分的产率具有相似的变化趋势，但升温速率较小(2℃/hr)的条件下比在升温速率较大(20℃/hr)条件下产率高，即快速升温比慢速升温的曲线相对滞后，反映了化学反应过程中温度与时间的互补关系。

3.2 碳同位素组成

表3 干酪根热解产物残余有机质和沥青质碳同位素组成(‰)Table 3 Carbon isotopic composition of residual kerogen and asphalt fraction from kerogen pyrolysis(‰)

PY干酪根热解产物中沥青质由于产量少，低于仪器分析的检测限，未对其进行碳同位素分析。

GR和WF干酪根随热演化程度增高，沥青质碳同位素组成变化较小(表3)，其变化特征与残余有机质碳同位素组成变化相似。在20℃/h升温速率下，373.5～448.9℃区间内，GR和WF的沥青质碳同位素组成分别为-28.32‰～-27.20‰和-29.58‰～-28.11‰，其变化范围依次在1.0‰和1.5‰以内。在2℃/h升温速率下，343.0～405.7℃之间，GR和WF的沥青质碳同位素组成分别为-28.34‰～-27.39‰和-29.77‰～-27.94‰，其变化范围依次在1.0‰和1.8‰以内。

4 讨论

4.1 有机质转化机制

Ⅲ型干酪根(PY)的油气总产率低，随温度升高缓慢增大(图2)，高温段的油气总产率略高于低温段的油气总产率。其中液态烃随热演化程度增加(图3a)，产率在低温阶段(387.3 ～416.5℃，20℃/h;359.0～389℃，2℃/h)保持峰值不变，之后迅速减少，到高温阶段(495.2～526.0℃，20℃/h;457.1～489.2℃，2℃ /h)渐趋平缓(约为 17.6 mg/g，20℃ /h;19.7 mg/g，2℃/h)。气态烃(C1-5)的产率则不断增大，最大产率为88.0 mg/g(20℃/h)和82.9 mg/g(2℃/h)，为液态烃最大产率的1.5倍。液态烃峰值出现平台，可能与C14+液态烃裂解形成C6-14小分子的平衡过程有关。

图2 不同类型干酪根油气总产率与温度的关系图Fig.2 Changes in total hydrocarbon yields from kerogen pyrolysis as a function of temperature increase

Ⅰ型和Ⅱ型干酪根的油气总产率明显高于Ⅲ型干酪根(PY)，但高温段(420～480℃，2℃/h;450～530℃，20℃/h)的油气总产率低于低温段(340～420℃，2℃/h;370 ～450℃，20℃ /h)的产率。液态烃的产率在低温段达到峰值后迅速减少，并伴随气态烃产率的大量增加，气态烃的最大产率低于液态烃的最大产率(图3b，c)。

干酪根热演化过程中油气总产率以及气态烃和液态烃的产率变化，表明Ⅰ型和Ⅱ型干酪根早期主要裂解生成液态烃，随演化程度的增高发生二次裂解形成大量的天然气。而Ⅲ型干酪根在热演化过程中裂解生成少量的液态烃，大部分裂解生成天然气。

4.2 影响油气比的主要因素

图3 不同类型干酪根热解成烃油气产率随温度的变化关系图Fig.3 Changes in gaseous and liquid hydrocarbon yields from kerogen pyrolysis as a function of temperature increase

干酪根的油气产率比值、气态烃与轻烃产率比值对油气来源、产油产气评价具有指示意义［6，8］。随热演化成熟度的提高，油气产率的比值，或称油气比(油/C1-5)迅速减小，气态烃与轻烃产率比值(C1-5/C6-14)逐渐增大(图4)。不同类型的干酪根中，Ⅲ型干酪根(PY)的油气比最小，依次小于Ⅱ型干酪根(WF)和Ⅰ型干酪根(GR)，且具有较大差异(Ro=0.7%，油/C1-5值依次为 30.86、34.72、43.31)。而不同类型的干酪根C1-5/C6-14均较小，没有明显差异。由此表明油气产率的比值(油/C1-5)受干酪根类型和热演化成熟度Ro的双重影响，气态烃与轻烃产率比值(C1-5/C6-14)则主要受热演化成熟度Ro的控制。

另外C1-5/C6-14与热演化成熟度Ro的关系图显示，当Ro＞1.0%后，C1-5/C6-14值呈上升趋势。Ro由1.2%到1.6%的过程中，GR、WF、PY 的 C1-5/C6-14值分别由 1.62、0.98、1.41 上升为 5.07、4.05、4.89，但与油气产率比值相比，变化总体较小。所以在Ro低于1.6%的范围内，轻烃C6-14还没有开始大量裂解，为气态烃和轻烃的形成过程，且都来自于重烃部分C14+的裂解。

4.3 残余有机质和沥青质碳同位素组成的意义

热演化过程中，Ⅰ型、Ⅱ型和Ⅲ型干酪根热解产物中残余有机质与沥青质碳同位素组成变化很小，表明其碳同位素组成受热演化成熟度影响较小。不同类型干酪根的残余有机质与初始有机碳碳同位素组成的差值小于1‰，揭示 Δδ13C残余-初始受母质类型影响较小。

沥青质碳同位素组成与其残余有机质碳同位素组成关系图中(图5)，样品均落于 δ13C沥青质/δ13C残余=1线附近，表明沥青质碳同位素组成不仅随温度的变化关系与残余有机质碳同位素组成类似，其数值范围也与残余有机质碳同位素组成接近。因而在生产研究工作中，对于较难获取残余有机质碳同位素组成的样品(如海相原油)，可以用样品的沥青质碳同位素组成数据近似替代。由于残余有机质与干酪根初始有机碳碳同位素组成的差值受母质和热演化成熟度影响较小，可近似估算干酪根初始有机碳碳同位素组成，间接反映原始母质的特征，为高成熟烃源岩油气生成量估算提供了依据。

图4 不同类型干酪根热解产物油/C1-5、C1-5/C6-14与热演化成熟度Ro的关系图Fig.4 Correlations of oil/C1-5ratios、C1-5/C6-14ratios and EASY Ro(%)

图5 沥青质和残余有机质碳同位素组成图Fig.5 The relationship between δ13Casphaltand δ13Cremained kerogenfrom kerogen pyrolysis

5 结论

(1)恩平组泥岩中分离的干酪根PY属于Ⅲ型干酪根，其裂解产物C1-5、C6-14和C14+的产率均较低，气态烃(C1-5)的最大产率明显高于液态烃的最大产率，且气态烃主要来自干酪根的裂解。干酪根初始的碳同位素组成为-27.27‰，残余有机质的δ13C介于-27.34‰～-27.02‰之间。

(2)不同类型干酪根的对比表明在热演化过程中(Ro＜1.6%)，油气产率比值(油/C1-5)受有机质类型和热演化成熟度的双重影响，气态烃与轻烃产率比值(C1-5/C6-14)主要受热演化成熟度的影响。

(3)干酪根残余有机质和沥青质碳同位素组成受热演化成熟度影响较小，其与干酪根初始碳同位素组成的差值较小，可以间接反映原始母质特征。

致谢:陈国俊、王琪、胡沛青、刘金钟等参与样品采集、模拟实验工作，在此表示感谢。

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