内蒙古林西地区萤石矿床流体包裹体研究

曾昭法, 曹华文, 高 峰, 高永璋, 邹 灏, 李 冬

(1. 中国地质大学(北京) 地球科学与资源学院, 北京 100083; 2. 国星有限责任公司, 北京 100048)

0 引 言

萤石是一种重要的非金属矿物原料, 主要用于冶金和化学工业, 此外还用于建材、陶瓷和玻璃等工业[1–2]。萤石矿是我国的优势矿种, 集中分布在我国东部地区, 尤以浙江地区和内蒙古中东部为主。浙江地区萤石矿床有透彻研究, 多为硅酸盐岩石中的热液充填型萤石矿床, 主要受断裂控制, 呈脉状产出[3–4]。而内蒙古中东部地区萤石矿床研究则显得相对薄弱。其中内蒙古中部四子王旗境内的苏莫查干敖包萤石矿床是我国惟一的超大型单一萤石矿床,前人对此研究比较多, 但是长期以来对于该矿床的成因存在着分歧。李士勤[5]认为该矿床属于层控性质的热水沉积矿床, 而许东青等[6–7]通过稀土元素和同位素研究认为应属于岩浆热液型矿床。内蒙古东部其他地区萤石矿床的成因是否有别于浙江地区萤石矿床, 是否类似于苏莫查干敖包萤石矿床, 我们将选取内蒙古东部林西地区萤石矿集区为工作区,对这些问题进行研究。

萤石矿是林西地区重要的非金属矿产之一, 目前查明萤石矿床(点)68处[8]。但是对该区萤石矿床系统研究不多, 这方面的报道很少。陈敏[9]曾通过实地考察, 认为该区萤石矿床与中生代大规模的构造-岩浆活动相关, 成因类型都为岩浆期后中低温热液裂隙充填型。这些认识为研究该区萤石矿床提供了参考, 但是还缺少地球化学方面强有力的证据, 为此我们选取该区四个萤石矿床(赛波罗沟门萤石矿、宝山萤石矿、冯家营子萤石矿和曹家屯萤石矿)进行流体包裹体研究, 结合矿床地质特征, 重点从成矿流体的角度探讨矿床成因。

1 地质背景

林西地区地处大兴安岭南段, 位于 NE向黄岗梁-甘珠尔庙-乌兰浩特构造岩浆隆起带-锡铜多金属成矿带的 SE翼边缘[10]。该区中生代以前属多旋回地槽系, 沉积有古生代以前的海相碎屑岩、中基-中酸性火山岩夹碳酸盐岩沉积建造。海西运动末期,地槽褶皱回返, 形成一系列NE向复背斜、向斜及相应的断裂带。中生代本区进入滨西太平洋大陆边缘强烈活动阶段, 构造活动以强烈的断块活动为主,出现大规模花岗岩类侵入[11]。

图1 林西地区地质简图(据王永争等[12]修改)Fig.1 Geological sketch map of Linxi region (modified from Wang et al.[12])K2 –上白垩统; J3 –上侏罗统; J2 –中侏罗统; P3 –上二叠统; P2 –中二叠统; γ53 –燕山晚期花岗岩; λπ52-2 –燕山早期流纹斑岩; γ52-2–燕山早期钾长花岗岩;γπ52-2 –燕山早期花岗斑岩; γ52-1 –燕山早期花岗岩; γδ52-1 –燕山早期花岗闪长岩; δ52-1 –燕山早期闪长岩; γδq3 –海西期花岗闪长岩; δq3 –海西期闪长岩。

区内出露的地层主要为二叠系, 侏罗系次之(图1)。二叠系地层主要有寿山沟组、大石寨组、哲斯组和林西组, 岩性以砾岩、粉砂岩和砂板岩为主。大石寨组为一套海相火山岩夹碎屑岩; 中二叠世晚期海槽内接受了正常陆源碎屑岩及少量生物碎屑灰岩的沉积, 构成哲斯组; 晚二叠世期湖盆内地接受陆源碎屑岩的沉积, 构成完整的林西组。侏罗系地层受火山喷发影响, 主要岩性为火山碎屑岩、安山岩、熔岩, 少量粉砂岩和板岩。地层主要有新民组、土城子组、满克头鄂博组、玛尼吐组和白音高老组。

区内有重大影响的构造运动主要是海西期和燕山期两大构造运动[12], 特别是燕山期构造运动。断裂构造按方向可以分为NE向、近EW向和NW向及NS向四组。其中NE向断裂是主要的控矿构造,控制了大多数地质体的展布。近EW向构造以西拉木伦河深断裂为主; NW向断裂和NS向断裂多为破坏性构造, 为不同期次构造运动的派生构造[8]。

中生代强烈的岩浆活动是包括林西地区在内的大兴安岭南段的特征, 表现为大面积的火山喷发和大规模的岩浆侵入。火山活动多发生在中侏罗世-早白垩世, 以中酸性火山岩为主, 夹有少量中基性岩。侵入活动主要集中于晚侏罗世-早白垩世, 侵入岩的主要类型为角闪二长花岗岩-二长花岗岩-钾长花岗岩[13]。

2 矿床特征

区内萤石矿床主要受断裂裂隙构造控制, 呈脉状、扁豆状和不规则透镜状产出。本区萤石多呈紫色、翠绿色和浅绿色, 少量为白色、蓝绿色。萤石以粗晶自形-半自形粒状结构、细晶半自形-他形粒状结构为主, 微晶他形粒状结构和碎裂状结构次之。矿石构造主要有块状构造、角砾状构造、条带状构造、细脉状-网脉状构造。本区矿化蚀变类型较简单,主要发育一套中-低温热液蚀变矿物组合, 以硅化为主, 其次为绢云母化、黄铁矿化、绿泥石化、碳酸盐化、高岭石化和重晶石化等。

所研究的四个矿床简要特征见表 1。赛波罗沟门萤石矿是区内一大型萤石矿床, 萤石储量可观,本处重点介绍它的矿床地质特征。矿区出露地层为上二叠统林西组浅变质的粉砂岩、板岩, 夹少量火山碎屑岩, 钙、泥质粉砂岩和板岩为矿体的直接围岩。矿体成脉状分布, 严格受断裂裂隙控制, 矿体走向近NS向, 倾向西, 倾角近乎直立, 走向和倾向均显舒缓波状特征。矿体出露长约700 m, 宽0.4～5 m,厚度和品位变化均较大。矿石类型以石英-萤石型为主, 次为单矿物萤石型。矿石具角砾状、致密块状构造, 少量为条带状及网脉状。矿石组分除萤石外,有石英、蛋白石、黄铁矿和方解石。萤石多呈紫色、浅绿色, 少量为白色, 矿石中萤石含量大于 30%, 最高大于90%, 蚀变主要是硅化, 其次为绿泥石化[8]。

3 流体包裹体研究

本次研究以赛波罗沟门萤石矿床为重点, 兼顾宝山、冯家营子和曹家屯萤石矿床, 对萤石样品进行流体包裹体显微测温和激光拉曼成分分析。样品均选自开采出来的矿石和井下巷道之中, 新鲜未经风化, 同一矿床选取了不同颜色不同组构的样品。

3.1 样品测试方法

流体包裹体显微测温在中国地质大学(北京)地质过程与矿产资源国家重点实验室的流体包裹体实验室完成。所用仪器为英国产Linkam MDSG 600型冷热台及德国 ZEISS公司的偏光显微镜, 两者匹配进行包裹体观察和温度测定工作。测温范围为-196～+600, 冷冻和加热可控速率范围为0.1～130/m in,精确度为0.1 ℃。流体包裹体测试过程中, 升温或降温速度控制在 5～20/m in,相变点附近速度控制在 0.5～1/m in,部分包裹体还进行了反复测温检验, 保证了测试结果的准确性。

表1 矿床简要地质特征Table 1 Briefly geological characteristics of studied deposits

流体包裹体原位激光拉曼光谱分析在中国地质科学院矿产资源研究所重点实验室完成, 所用仪器为英国Renishaw System-2000显微共焦激光拉曼光谱仪, 激光激发波长 514.53 nm, 激光功率 20 mW,激光束最小直径 1 μm, 扫描范围 100～4500 cm–1,光谱分辨率1～2 cm–1, 分析样品为双面抛光薄片。

3.2 包裹体岩相学特征

萤石是比较富存流体包裹体的矿物, 实验过程中观察发现该区萤石样品中包裹体具有个体大、数量多、边界清晰的特点。整体而言包裹体分布均匀,多数呈孤立状, 部分成群成带分布, 多为原生和假次生包裹体。包裹体的岩相学特征如图 2。镜下观察发现, 包裹体类型绝大部分为气液两相包裹体,此外还有极少含子矿物的多相包裹体, 没有观察到富 CO2包裹体。按照包裹体不同类型和相比, 将其分为WL型、WV型和S型。各个矿床的流体包裹体岩相学特征及显微测温结果见表2。

WL型包裹体为气液两相包裹体, 气相比小于50%, 在所有测试的包裹体样品中最为发育和常见,所占比例达 90%, 加温后绝大部分均一到液相, 极少数包裹体均一到气相。此类包裹体最大直径达176.8 μm, 最小为 7.7 μm, 一般为 15～40 μm, 气相比多数为5%～20%, 少数样品达45%。包裹体多为负晶形、多边形、椭圆状, 少数呈不规则状。

WV型包裹体为气液两相包裹体, 气相比为50%～90%, 数量较少, 测试中共发现8个。此类包裹体最大直径达45.8 μm, 最小为9.0 μm, 气相比多为60%～90%, 包裹体形态主要为长条形、三角形及不规则状。测试过程中发现, 有 3个包裹体加温后完全均一到液相, 温度为313 ℃、325 ℃和345 ; ℃另 5个包裹体在加温过程中发生爆裂, 无法观测其均一温度。

S型包裹体为含子矿物多相包裹体, 仅出现在赛波罗沟门样品SB-5中, 共3个。包裹体大小一般为 18.3～30.8 μm, 气相比为 15%～20%, 固相占总体积的比例不大, 一般在 10%以内, 子矿物多呈浑圆状, 个别呈四边形。在不断加温的过程中, 均未观察到此类包裹体的完全均一温度, 其中 2个包裹体部分均一温度为153 ℃和182 ℃, 两者都是由气相均一到液相, 加热到 450 ℃后子矿物仍无明显变化。

图2 林西地区萤石矿床流体包裹体显微照片Fig.2 Microphotographs of fluid inclusions in Linxi fluorite deposits(a)、(b)和(c)中为WL型液相包裹体, (d)和(e)中为Wv型气相包裹体, (f)中为S型含子矿物多相包裹体。

表2 林西地区萤石矿床包裹体显微测温结果Table 2 Microthermometry results of fluid inclusion of fluorite deposits in the Linxi region

3.3 均一温度和盐度

在所研究的矿床中, 赛波罗沟门萤石矿三类包裹体均发育, S型包裹体未能测出均一温度, 因此均一温度直方图中只有WL型和WV型两类。宝山、曹家屯和冯家营子这三个萤石矿中没有出现S型包裹体, WV型包裹体测试了4个, 均未观测到均一温度,因此均一温度直方图中只讨论 WL型包裹体的均一温度。测温结果(图 3a)显示赛波罗沟门萤石矿床中包裹体均一温度变化在132～350 ℃之间, 主要集中在160～200 , ℃成矿温度没有明显的阶段性。冯家营子、曹家屯及宝山萤石矿床(图 3b)的包裹体均一温度范围为130～352 , ℃主要集中在150～270 ℃之间, 代表了矿床成矿流体的最佳温度。从单个矿床来看, 冯家营子和曹家屯两个矿区的成矿流体分布范围较宽, 主要在150～260 ℃之间, 没有明显的峰值。而宝山萤石矿床的成矿流体峰值主要为150～160 ℃, 而 260～270 ℃又有微弱的峰值, 且存在310～360 ℃的较高均一温度。

通过镜下观察, 结合冰点温度以及后文的激光拉曼分析结果, 判定该区流体包裹体应属于NaCl-H2O体系流体。据NaCl-H2O体系盐度-冰点公式[14–15]W=0.00＋1.78Tm－0.0442Tm2＋0.000557Tm3计算流体盐度。赛波罗沟门萤石样品中S类包裹体加热到 450 ℃后仍未看到子矿物的变化, 判断应为非盐类子矿物, 所测冰点温度很小, 在–0.8～–0.3℃之间, 故仍可用上述盐度公式进行计算。冯家营子、曹家屯及宝山萤石矿床主要发育 WL型包裹体,此处主要讨论该类包裹体的盐度。经计算, 赛波罗沟门萤石矿床(图 3c)三类流体包裹体的盐度变化区间为 0.18%～3.71%NaCleqv, 主要集中在 0.6%～1.5%NaCleqv之间, 变化范围极窄, 反映出该矿床成矿流体在物质组分和物理化学状态上的一致性。冯家营子、曹家屯及宝山萤石矿床(图 3d)的流体包裹体盐度变化区间为 0.18%～4.65%NaCleqv, 主要集中在0.6%～2.1%NaCleqv之间。

包裹体显微测温结果显示, 宝山、曹家屯和冯家营子萤石矿床与赛波罗沟门萤石矿床成矿流体具有非常相似的均一温度和盐度, 表明该区萤石矿床成矿流体具有相似的物理化学性质和沉淀条件。

3.4 包裹体密度

图3 林西地区萤石矿床包裹体均一温度、盐度直方图Fig.3 Histogram of homogenization temperatures and salinity of fluid inclusions in Linxi fluorite deposits

根据Bodnar提出的密度公式对流体包裹体密度进行估算[16]。结果显示, 包裹体密度为 0.61～0.95 g/cm3,平均值为0.86 g/cm3, 属低密度流体。从单个矿床来看, 赛波罗沟门、宝山、曹家屯及冯家营子萤石矿床包裹体密度平均值分别为0.87 g/cm3、0.82 g/cm3、0.87 g/cm3和0.86 g/cm3。总体而言, 该区萤石矿床的包裹体密度比较均一, 流体密度偏低, 显示出成矿流体可能是一种上涌的热水溶液。

3.5 包裹体成分分析

激光拉曼光谱分析结果(图4)表明, 林西地区萤石矿床的成矿流体气液相成分以 H2O主, 普遍含有H2, 部分含有 C3H6, 未发现 CO2和 CH4等气体, 这与镜下未观察到富CO2包裹体是相吻合的。从单个矿床来看, 赛波罗沟门成矿流体主要以 H2O为主;宝山萤石矿床成矿流体除H2O外, 富含H2和C3H6;曹家屯萤石矿床成矿流体的气相成分含有比较多的H2; 冯家营子萤石矿床成矿流体主要成分是 H2O。从激光拉曼光谱分析结果来看, 流体成分相对比较简单, 气体成分不复杂, 包裹体应属NaCl-H2O体系流体。

此外, 众多的激光拉曼谱图中发现 322 cm–1拉曼位移处出现峰值, 分析有可能是激光打洞过程中,其热量使主矿物产生裂隙, 以致于在提取流体过程中把部分主矿物提取出来, 显示主矿物萤石的谱线峰[17]。

4 讨 论

4.1 成矿流体性质

该区萤石矿床流体包裹体盐度-均一温度关系见图5。根据上文结果及图5可知, 该区萤石矿床成矿流体温度总体上集中在140～270 , ℃盐度分布在0.18%～4.65%NaCleqv之间, 流体密度变化范围为0.61～0.95 g/cm3, 包裹体成分以H2O为主, 含有H2和 C3H6, 几乎不含 CO2, 属中低温、低盐度、低密度的NaCl-H2O体系流体。此外, 从图5可见本区萤石矿床流体演化没有明显的阶段性, 集中反映出中低温低盐度的特征。流体中富含一定量的H2和C3H6等还原性气体, 显示萤石是在偏还原的环境中沉淀的。

图4 林西地区萤石矿床流体包裹体激光拉曼光谱图Fig.4 Laser Raman spectra of fluid inclusions in Linxi fluorite deposits

图5 盐度-均一温度分布图Fig.5 Diagram of homogenization temperatures versus salinities

这里我们将该区成矿流体与浙江武义地区萤石矿床和苏莫查干敖包萤石矿床成矿流体进行对比。内蒙古中部苏莫查干敖包萤石矿床成层状、似层状赋存于下二叠统中酸性火山岩内, 许东青的研究[7]认为, 该区成矿流体属于NaCl-H2O-CO2体系, 存在高温、高盐度和低温、低盐度两种端元流体类型, 其低温、低盐度流体温度区间为120～260 ℃, 盐度分布在0.18%～10.98%NaCleqv之间, 高温、高盐度流体均一温度变化范围为 396～436 ℃, 盐度分布在29.47%～47.95%NaCleqv。浙江武义是萤石之乡, 该区萤石矿床主要赋存于侏罗系、白垩系火山沉积岩系内; 据马承安等[4]的研究, 该区成矿流体均一温度在85～320 ℃之间, 其中以100～140 ℃出现频率最高, 盐度在 1.7%～5.2%NaCleqv范围内, 属于低温低盐度流体, 为大气降水成因热液型萤石矿床。可见林西地区萤石矿成矿流体特征与武义地区类似,为中低温低盐度成矿流体, 而有别于苏莫查干敖包岩浆热液型萤石矿床的高温、高盐度和低温、低盐度两种端元流体。

4.2 矿质沉淀机制

前人研究[18–21]显示, 萤石发生沉淀的主要机制为: (1)成矿流体温度和压力发生变化; (2)两种或两种以上化学组成不同的流体发生混合作用; (3)成矿流体与围岩发生水/岩反应。林西地区萤石矿床流体包裹体显微测温结果显示成矿流体温度集中在140～270 , ℃形成温度较低, 单纯的冷却作用不应是导致萤石沉淀的主要因素。由于压力变化而从稀溶液中沉淀出来的萤石数量, 比仅由温度下降而导致萤石沉淀的数量少一个数量级[19]。因此, 压力变化也不应是影响萤石沉淀的主要因素。此外, 该区成矿流体盐度为 0.18%～4.65%NaCleqv之间, 主要集中于 0.6%～2.1%NaCleqv, 盐度分布范围极窄,反映了区内成矿流体在物质组分上和物理化学状态上的一致性, 显示出该区不应是两种不同性质的流体混合导致萤石的沉淀。因此水/岩反应很可能是该区萤石沉淀的主要机制, 同时受成矿流体温度压力条件变化的影响。结合野外地质特征, 笔者认为在成矿期构造活动期间, 热水溶液与围岩相互作用,随着温度的降低, 萤石结晶析出, 首先在矿体顶底板两侧形成厚度仅数厘米的浸染状萤石, 继而向内带逐渐形成条带状、块状萤石。热液既可从围岩中萃取Ca质成分, 也可从自身带来的Ca质成分发生化学反应生成萤石CaF2。水/岩反应主要化学反应式如下: Ca(HCO3)2=CaCO3+H2O+CO2↑; Ca(HCO3)2+2HF→CaF2+2H2CO3; CaCO3+2HF→CaF2+H2CO3。

萤石主矿体形成期间, 成矿流体呈酸性, 不利于 SiO2的大量溶解和迁移, 主要形成品位较高的条带状、块状萤石。其后由于溶液中HF含量的减少,溶液由酸性逐渐过渡为中性或弱碱性, 此时有利于SiO2的活动和迁移。正是CaF2和SiO2由于pH值的变化引起了差异沉淀, 使成矿流体得到净化, 造成了矿石矿物以萤石和石英为主的简单成分。

4.3 矿床成因类型

大气降水热液成因的有用矿物成分简单, 成矿元素单一, 而岩浆期后热液成因矿床矿物成分主要是氧化物、含氧盐类, 还有硫化物, 成矿元素复杂多样[22]。如前所述, 研究区矿石矿物为萤石, 脉石矿物主要为石英, 其次为蛋白石、高岭石和少量黄铁矿等, 成矿元素为 F和 Ca。成矿围岩蚀变简单, 主要为硅化, 此外有绿泥石化、绢云母化、黄铁矿化和碳酸盐化。这些地质特征一定程度上反映出大气降水热液成因的特点, 而与岩浆期后热液成因的矿物组合与成矿元素有着明显的差异。此外, 该区成矿流体中低温低盐度的特点也一定程度上显示出大气降水成因的可能性, 而不具有岩浆期后热液成矿中高温的特征。研究区内萤石矿床无不例外地严格受断裂构造控制, 显示矿床受断裂控制呈充填型的特点。结合成矿温度, 认为研究区萤石矿床属于中低温热液裂隙充填型矿床。

5 结 论

(1)内蒙古林西地区萤石矿床主要发育液相包裹体, 此外少量发育气相包裹体和含子矿物多相包裹体, 未发现富CO2包裹体; 包裹体具有个体大、边界清晰、孤立状分布的特点。

(2)林西地区萤石矿床成矿流体温度集中在140～270 , ℃盐度分布在0.18%～4.65%NaCleqv,流体密度变化范围为0.61～0.95 g/cm3, 包裹体成分以H2O为主, 含有H2和C3H6; 该区成矿流体属中低温、低盐度、中低密度的NaCl-H2O体系流体。

(3)根据前人研究结果, 结合该区成矿流体温度和盐度, 认为水/岩反应很可能是萤石沉淀的主要机制。根据该区地质特征以及普遍低的均一温度和盐度, 该区萤石矿床类型属于中低温热液裂隙充填型,具有大气降水热液成因特征。

成文过程中得到张寿庭教授的大力支持; 野外工作得到中国地质大学(北京)马永非、胡宁、张鹏、王光凯和方乙等的热心帮助; 匿名审稿专家提出了极为宝贵的修改意见, 在此一并表示感谢！

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