中国大气NH3和NOx排放的时空分布特征

李新艳,李恒鹏 (中国科学院南京地理与湖泊研究所,湖泊与环境国家重点实验室,江苏 南京 210008)

中国大气NH3和NOx排放的时空分布特征

李新艳,李恒鹏*(中国科学院南京地理与湖泊研究所,湖泊与环境国家重点实验室,江苏 南京 210008)

根据我国不同氨源的数量、燃料消费量和相应的氨与氮氧化物排放因子,计算了我国大陆地区1995~2004年历年的氨(NH3)排放量与1985~2005年历年的氮氧化物(NOx)排放量,在此基础上模拟了2006~2010年的NOx排放量,并分析了NH3和NOx排放强度的空间分布.结果表明:2004年,我国NH3排放量为12.0Tg,比1995年的10.6Tg增加了大约13.2%;2004年的NOx排放量为20.6Tg,比1995年的12.2Tg增加了大约68.9%,比1985年的6.2Tg增加了大约2.3倍.在1996年以前,我国NH3和NOx的排放量基本相当,但是此后NH3的年排放量在经历了1997~1999年的下降之后,变化比较平稳,而NOx的排放量自2000年之后呈逐年迅速增加的趋势.2004年全国NH3的排放总量中,畜禽排泄、氮肥施用、人类粪便、氮肥与合成氨生产的贡献率分别为69.2%、15.2%、13.9%和1.9%;2004年全国NOx的排放总量中,由于受到我国能源消费结构的制约,煤炭来源的NOx占到了排放总量的77.4%.NH3和NOx的排放强度都具有明显的空间差异,表现在中东部地区的排放强度明显高于西部地区,这与中东部地区人口多、能源消费量大以及畜禽养殖数量大有关.

NH3；NOx；排放强度；时空分布；中国

随着中国国民经济的快速增长和人民生活水平的提高,中国向大气中排放的活性氮(生物可利用性氮)总量逐年增加,已经成为亚洲地区氮排放量最大的国家[1].研究表明,中国大陆地区大气 NH3的排放量从 1950年的2.6Tg增加到2007年的16.0Tg[2-4],大气NOx的排放量从1980年的3.8 Tg增加到2004年的18.6 Tg[5-6],预测2020年将达到32.4Tg[1].大气中的NH3和NOx通过光化学反应生成氨氮和硝酸盐等气溶胶粒子,不仅会降低大气能见度,损害人体健康,还会增加大气氮沉降,引起土壤和淡水酸化以及营养盐循环的生态失衡,进而导致陆地和水体生态系统多样性减少,对生态系统功能造成不利影响[1,7-10].

研究表明,1950~2007年间,中国大气NH3排放呈逐年增加的趋势[2-4,11-12];1980~2005年间,除了1996~1998年间略有下降以外[13],大气NOx排放量也逐年增加[2,14],而且自2000年以来呈迅速增加的趋势[6,15-17].由于考虑的污染源种类以及采用的各污染源的排放因子不同,学者们估算的同一年份中国的活性氮排放量有较大差别[1,3,5-6,11,13-14,17-21].这些研究为我国酸沉降控制提供了科学依据,但是缺乏从较长时间尺度上对NH3和NOx排放状况的对比分析.

本研究估算了中国大陆地区各省份 1995~ 2004年NH3历年排放量和1985~2010年NOx历年排放量,并分析了其排放强度的空间变化.

1 研究方法

1.1 NH3排放量的计算方法

NH3释放到大气中是受到农业活动和自然排放共同作用的结果.大气中NH3的主要来源有畜禽排放(49%~63%)、肥料施用(11%~12%)、海洋释放(14%~17%)、土壤释放(10%~13%)、生物燃烧(4%~7%)、人类粪便(5%~8%)、煤炭燃烧和汽车尾气排放(3%~4%)等[22-23].

全国每年NH3的排放量根据各省(市、自治区)每年的 NH3排放量加和得到,各省(市、自治区)的NH3排放量等于各类源的排放量乘以排放因子后加和得到,计算公式如式(1)[2]:

式中, Q为各省(市、自治区)NH3的年排放量,t/a;Qi为不同来源的NH3排放量,t/a;f为排放因子;A为源数量;i为NH3排放源,i=1,2,3,4;j为亚源类(例如:畜禽排放源的亚源类为牛、猪、禽、马与羊).

由于人类活动引起的NH3排放源i主要有4种,即:畜禽排泄、氮肥施用、化肥和合成氨生产和人类粪便排放.

1.1.1 动物排NH3量 畜禽养殖数量的数据来自中国统计年鉴中的年末存栏数.本计算中采用的畜禽养殖排放因子见表 1[2],由每年的畜禽养殖数量乘以各类畜禽相应的排放因子即可得到每年各类畜禽的NH3排放量.

1.1.2 氮肥生产中 NH3的排放量 2004年,中国的氮肥生产总量达到3352.96万t纯氮,合成氨4222.2万t,其中,碳酸氢铵的产量占氮肥的25%.考虑到我国的生产规模较小,技术水平较低,氮肥的氨排放因子采用6kg NH3/t N,合成氨生产的排放因子采用1kg NH3/t N[2].

表1 畜禽养殖排放因子[kg NH3 /(头·a)]Table 1 Annual NH3 emission factors for livestock [kg NH3 /(animal·a)]

1.1.3 氮肥施用中 NH3的排放量 根据各省(市、自治区)每年的氮肥施用量与各种氮肥的百分比组成,即可算得各省(市、自治区)氮肥施用的NH3排放量.我国氮肥生产量组成、施用量组成及其排放因子见表2[2].

表2 中国氮肥产量和施用量组成及其排放因子Table 2 Application and production of various N fertilizers and their emission factors in China

1.1.4 农村人口粪便排NH3量 我国农村的卫生条件与处理条件差,故本计算中采用 1.3kg NH3/(人⋅a),略高于欧洲的排NH3量[2].

1.2 NOx排放量的计算方法

NOx排放量的计算方法如式(3):

式中, QN为以NO2计算的NOx排放量, Tg/a; KN为以NO2为权重的NOx排放因子(表3), kg/t; F为燃料消费量,万t; t为时间,a; j为经济部门,分能源、工业、交通和其他4类部门; j(k)为经济部门j中的排放源种类,见表(3)中源别; f为燃料类型,分煤、炼焦、原油、汽油、煤油、柴油、残油等几种类型.

表3 各种源的NOx排放因子(kg/t) [24]Table 3 Coefficients of NOx discharge from different sources(kg/t)

统计了中国 1985~2005年各部门各类燃料的消费量[25],根据公式(3)乘以相应的NOx排放因子(表3),计算得到1985~2005年全国历年的NOx排放量.

2 结果与讨论

2.1 1995~2004年中国大陆地区NH3的排放量

从图1可见,10年来我国大陆的NH3排放量变化波动较大,变化范围9.5~12.7Tg/a.从1995年的10.6Tg增加到了1996年的11.2Tg,1997年有较大幅度的下降,达到10年间的最低值9.5Tg,之后缓慢回升,自 2000年以来趋于平稳,稳定在11.8Tg/a左右.

从图 1看出,相比较其他年份,1997~1999年间,大气NH3的年排放量显著下降.这主要是由于受到 1997年亚洲金融危机和 1998~1999年洪涝等自然灾害等因素的影响.1997~1999年间我国的畜禽养殖数量显著减少,全国牛的数量分别比 1996年减少了 2297.1,1546.4, 1283.3 万头[25],全国猪的数量分别减少了6839.3,3479.2,2715.6万头[25].畜禽养殖数量的急剧减少导致了这 3年间中国大陆地区 NH3的排放量相对较低.

图1 1995~2004年中国大陆地区每年的NH3排放量Fig.1 Anuual emission of NH3 in the inland of China from 1995 to 2004

2.2 中国NH3排放强度的空间分布

从1995年、2000年和2004年我国大陆地区的NH3排放强度分布(图2)可以看出:我国的氨排放强度空间差异很大,华北和长江中下游地区是氨排放强度较高的地区,其中,以上海、山东、河南和江苏的氨排放强度最高,都达到了50kg/hm2以上,上海平均为 109.8kg/hm2;其次为河北、安徽和广东,氨排放强度位于35~50kg/hm2之间.西北和东北北部地区氨排放强度最小,如西藏、新疆、内蒙古不足3kg/hm2.中国的氨排放强度呈逐年增加的趋势,表现在1991年中国平均氨排放强度为9kg/hm2[24],1999年为11kg/hm2,2004年则达到了12kg/hm2.

1995年、2000年和2004年我国人为源NH3的排放总量分别是10.6,11.8,12.0Tg,平均11.1Tg,排放总量占前3位的省(市)为河南、山东和四川省.2004年的 NH3排放总量中,畜禽排氨量为8.3Tg,大约占总排氨量的 69.2%;氮肥施用排氨量 1.8Tg,大约占 15.2%;人类排泄排氨量 1.7Tg,大约占13.9%;氮肥生产排氨量0.2Tg,只占1.9%.在畜禽排氨量中,以牛类和猪类排氨量比例最大,分别占38.3%和31.1%,其次为禽类,占20.3%,羊类和马类分别占7.5%和2.8%.

2.3 1985~2010年中国大陆地区NOx的排放量

图2 中国NH3排放强度的空间分布Fig.2 Spatial distribution of NH3 emission intensity in the inland of China

从图3看出,我国NOx年排放量呈逐年增加的趋势,1985~2000年之间稳步增长,从6.2Tg/a增加到13.1Tg/a,年平均增长率为5%;2001~2005年之间增长迅速,从13.4Tg/a增加到22.9Tg/a,年平均增长率为 88%,这一研究结果与 Ohara等[5]关于中国1980~2003年的NOx年排放量估算值的增长趋势基本一致.1995年,NOx年排放量12.2Tg,与 Aardenne等[1]的估算值(12.0Tg)基本一致.2005年,NOx年排放量达到了22.9Tg,比1995年的12.2Tg增加了大约88.4%,比1985年增加了大约2.7倍.在1997~1999年间,我国NOx排放量有所减少(图3),这是由于我国的能源消费结构发生了较大变化,煤炭消费量由1996年的103794.2万t(标准煤)下降到1997年的98801.2万t、1998年的92020.9万t、1999年的92463.8万t,之后逐年开始回升[25].

利用SPSS软件对1985~2000年的NOx年排放量与每年的 GDP进行相关性分析,结果显示,二者之间呈显著正相关,皮尔森相关系数为0.96(P>0.01).以NOx排放量为因变量,以GDP为自变量建立下面的回归方程:

式中, Y为NOx年排放量,×104t; X为GDP,×108元.

把中国2001~2005年历年的GDP代入方程(4),计算得到2001~2005年的NOx年排放量,并与利用方程(3)统计得到的结果进行比较,误差范围为-1.6%~11.9%,平均误差为0.1%.在P=0.01水平对模拟值与统计值之间进行差异显著性检验,结果表明差异不显著,说明该方程可以用来估算中国的NOx年排放量.把2006~2010年的GDP总量代入方程(4),可模拟得到2006~2010年的NOx年排放量(在图 3中以虚线表示).由模拟结果可知,2010年中国大陆地区NOx排放量为36.7Tg.

图3 中国大陆地区1985~2010年的NOx年排放量模拟值与统计值对比Fig.3 Emission of NOx in the inland of China from 1985 to 2010

2.4 中国NOx排放强度的空间分布

我国大陆地区各省份的NOx年排放强度可以用全国的NOx年排放量乘以各省份GDP占全国GDP的比率后除以各省土地面积后得到.从图4看出,我国大陆地区的NOx排放强度有逐年增加的趋势,1990年NOx排放强度在20kg/hm2以上的省份有10个,到2004年增加到了19个,NOx排放强度在50kg/hm2以上的省份则由1990年的4个增加到了2004年的11个.排放强度空间差异很大,有从内陆到沿海逐渐增加的趋势.以2004年为例,NOx排放强度最高的是上海,达到了1637.2kg/hm2,其次是北京(463.6kg/hm2)和天津(353.9kg/hm2),然后是江苏(188.0kg/hm2)、浙江(147.1kg/hm2)和山东(123.0kg/hm2),排放强度最低的是西藏(0.2kg/hm2)、青海(0.8kg/hm2)、新疆(1.7kg/hm2)、内蒙古(3.3kg/hm2)和甘肃(4.8kg/hm2)(图4).

图4 中国大陆地区NOx年排放强度的时空分布Fig.4 Spatial distribution of NOx emission intensity in the inland of China

2004年,NOx年排放量最大的省是广东(242.6×107kg/a),其次是山东(193.2×107kg /a)和江苏(192.9×107kg/a),然后是浙江(149.8×107kg/a),河南、河北的年排放量也超过了 100×107kg/a,6省合计年排放量占全国排放总量的 46.3%;年排放量最低的省是西藏、青海和宁夏,都在7.0×107kg/a以下.中国是目前世界上少数几个能源结构以煤炭为主的国家,2004年,煤炭占能源消费总量的比例大约为 67.7%,石油为 22.7%,天然气为2.6%,水电、核电和风电站为7.0%[25],这决定了煤炭消费是影响我国 NOx排放量变化的主要原因.以2004年为例,在NOx排放量中,煤炭来源的NOx占到了年排放总量的77.4%.

3 结论

3.1 在 1996年以前,我国大陆地区的 NH3和NOx的年排放量基本相当,但是此后NH3的年排放量经历了1997~1999年的下降之后,变化比较平稳,而NOx的年排放量自2000年以来呈逐年迅速增加的趋势,从1985年的6.2Tg增加到1995年的12.2Tg,进而增加到2004年的20.6Tg,增长率分别为68.9%和232.2%.

3.2 2004年我国大陆地区的 NH3排放总量中,畜禽排泄、氮肥施用、人类粪便、氮肥与合成氨生产分别占69.2%、15.2%、13.9%和1.9%;2004年我国的NOx排放总量中,煤炭来源的NOx占到了排放总量的 77.4%,这主要是受到我国能源消费结构的制约.

3.3 NH3和NOx的排放强度都具有明显的空间差异,表现在中东部地区的排放强度明显高于西部地区,这与中东部地区人口多、能源消费量大以及畜禽养殖数量大有关.

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Emission and distribution of NH3and NOxin China.

LI Xin-yan, LI Heng-peng*(State Key Laboratory for Lake Science and Environments, Nanjing Institute of Geography and Limnology, Chinese Academy of Sciences, Nanjing 210008, China). China Environmental Science, 2012,32(1)：37~42

Annual emission of ammonia and NOxin the inland of China were calculated based on the numbers of livestock, poultry, human beings, the quantity of fertilizer application and production and fuel consumption. The temporal and spatial distribution of emission intensity of NH3and NOxwere also analyzed. NH3emission in China changed slowly from 10.6Tg in 1995 to 12.0Tg in 2004, while NOxemission increased quickly from 12.2Tg in 1995 to 20.6Tg in 2004, with a mean increase rate of 68.9%. In 2004, emission from livestock, nitrogen fertilizer application, human beings and fertilizer production accounted for 69.2%, 15.2%, 13.9% and 1.9% of the total NH3emission, respectively. Emission from coal combustion accounted for about 77.4% of the total NOxemission. The emission from coal combustion accounted for about 77.4% of the total NOxemission. The emission intensity of NH3and NOxin the middle-east zones were much bigger than that in the west zones of China, due to large numbers of livestock, population and quantity of fuel consumption.

NH3；NOx；emission intensity；distribution；China

2011-04-02

中国科学院知识创新工程重要方向项目(KZCX2-YW-337-3);国家自然科学基金资助项目(40871238);学科领域发展支持项目(NIGLAS2010XK02)

* 责任作者, 教授, hpli@niglas.ac.cn

X511

A

1000-6923(2012)01-0037-06

李新艳(1978-),女,山东泰安人,助理研究员,博士,研究方向为生源要素生物地球化学循环与流域营养盐输移模拟.发表论文7篇.