光子学太赫兹源研究进展

叶全意，杨 春

(东南大学电子科学与工程学院太赫兹研究所，江苏南京210096)

1 引言

太赫兹(THz)波是指频率从0.1～10 THz的电磁波，介于远红外与毫米波之间(30 μm～3 mm)。早在20世纪20年代，人们就对THz辐射产生了浓厚的兴趣，但由于当时缺乏稳定可靠的THz波源和检测技术，在20世纪80年代中期以前，人们对这个频段的特性知之甚少，形成了所谓的“太赫兹空隙”(THz Gap)［1-2］。

THz波具有良好的介质穿透性、低电离能和相干性等优异特性，并且许多大分子化合物的特征谱也在THz频段，因此THz技术在物理、化学、生物、天文和医药科学等基础研究领域，以及医学成像、环境监测、安全检查等应用研究领域均具有巨大的科研价值和广阔的应用前景。近年来，THz波技术逐渐成为国际研究的热点，美国、西欧和日本等发达国家都对THz波技术的研究给予高度的重视［3］。近20年来，随着 THz技术的发展，高功率、稳定可靠的 THz源已经能够实现［4-5］。因此，研制出高功率、高效率且能在室温下稳定运转的THz源，并将其运用于实际生活和科研工作中，已经成为21世纪的重要科研目标之一。

根据THz波产生的机理及它所处电磁波谱中的位置，THz波可以利用光子学和电子学两种方法产生［6］。与电真空THz源相比，光子学THz源的功率虽然不高，但具有相干性好、结构简单、室温工作等优点，应用前景广阔。目前，光子学THz源主要包括THz气体激光器、空气等离子体THz源、光电导天线以及基于非线性光学效应的光学整流、光学差频、参量振荡等。本文概述了这几种光子学THz源的研究进展，并对光子学THz源未来发展所面临的困难和需要解决的关键技术进行分析。

2 基于光子学方法的THz源

2.1 THz气体激光器

THz气体激光器于1970年问世，其泵浦光源是连续可调谐的CO2激光器，工作气体为甲基氟(CH3F)［7］。THz气体激光器结构如图1所示，通过CO2激光器泵浦跃迁频率处于THz波段的气体腔，受激辐射出THz波。

图1 THz气体激光器原理图［7］Fig.1 Schematic diagram of THz gas laser

大功率脉冲横向激励气体TEA-CO2激光器为光泵THz激光器提供了大功率泵浦源，但其重复频率低于10 s，使其应用受到了限制。为了提高光泵THz源的重复频率，Bae等人在1989年研制出电源加机械调Q开关的CO2激光器，重复频率达到1 kHz，由此激光器泵浦CH3F，在500 Hz重复脉冲时可以获得496 μm激光峰值功率6.5 W，脉冲宽度10 ns［8］。20世纪90年代后期，中山大学研究人员对THz气体激光器进行了初步研究［9-10］。近年来，华中科技大学对 TEA-CO2激光器泵浦的甲醇气体和氨气THz源进行了研究，在10.7 μm波长处得到了最大输出能量为300 mJ的脉冲THz波［11］。天津大学何志红等人对TEACO2激光泵浦重水气体的THz源进行了理论与实验研究，得到了中心频率为0.78 THz、脉冲宽度为100 ns、峰值功率达百瓦量级的脉冲 THz波［12-13］。2010年，哈尔滨工业大学信息光电子研究所田兆硕、王静等人报导了结构简单、体积小的太赫兹气体激光器，其结构如图2所示，利用全金属射频波导CO2激光器输出的激光在腔内多次反射泵浦CH3OH气体，实现了最高重复频率为1 kHz的THz输出，但未对THz波的功率进行测量［14］。

美国Coherent-DEOS公司的SIFIR-50 THz气体激光器，频率为0.3～7 THz，平均输出功率为50 mW，如图3所示。该THz源被美国国家航天局(NASA)应用于AURA卫星上执行大气监测任务［15］。 英 国 Edinburgh Instruments 公 司 的FIRL100一体化THz气体激光器可输出0.25～7.5 THz的相干 THz波，最大输出功率可达150 mW［16］，如图4 所示。

图2 射频波导CO2激光泵浦全金属THz激光器结构［14］Fig.2 Structure of all metal terahertz laser pumped by Radio Frequency(RF)waveguide CO2laser

图3 SIFIR-50型THz气体激光器［15］Fig.3 SIFIR-50 THz gas laser

图4 FIRL-100一体化THz气体激光器［16］Fig.4 FIRL-100 THz gas laser

THz气体激光器是常用的THz源，其输出稳定、光束质量较好，输出功率较高，可以在连续或脉冲方式下工作，并且频率范围较宽。缺点是:(1)能量转换效率低，总效率的理论值不超过1%;(2)不能连续调谐;(3)光泵THz波激光器体积庞大且笨重，使用不便。这些缺点在一定程度上限制了THz气体激光器的实际应用，需要在光泵浦效率、可靠性、运行寿命、频率稳定性等方面进行改进。

2.2 空气等离子体THz源

1993年Hamster H等人报导了在空气中直接产生THz波的实验研究，其产生机制主要有两种，原理分别如图5(a)、(b)所示［17］。图5(a)是基于有质动力产生THz波的方法，将激光脉冲在空气中聚焦，使空气在焦点处发生电离形成等离子体，电荷分离导致的电磁瞬变从而辐射出THz波。图5(b)是基于等离子体的四波混频产生THz波的方法，将超短激光在空气中聚焦，使空气电离成等离子体，该激光同时通过BBO晶体倍频产生二次谐波，而后基波和二次谐波通过四波混频产生THz波。

图5 空气等离子体产生THz波Fig.5 THz generated by air plasma

2005年，张希成等人的研究指出影响空气中等离子体四波混频产生THz波强度的主要因素是倍频和基波的相对相位［18］。2008年，K.Y.Kim等人报道了利用钛-蓝宝石飞秒激光和BBO晶体倍频的二次谐波，并基于等离子四波混频方法产生THz波的实验结果，脉冲功率＞5 μJ，THz波的频率最高达75 THz，图6是其实验系统的结构框图［19］。

图6 等离子四波混频产生THz的结构［19］Fig.6 Schematic diagram of THz generated by plasma four-wave mixing rectification

2010年，T.J.Wang等人研究了全光学全空气THz波产生和探测方法，飞秒激光器的双色输出激光通过反射式聚焦镜在10 m以外聚焦产生THz波，在低于5.5 THz内产生脉冲能量超过250 μJ的 THz波［20-21］，如图7 所示。

图7 双色飞秒激光器的产生和探测THz波结构示意图［20-21］Fig.7 Schematic experimental setup for THz generation by two-color laser and their detections

由于水蒸气对THz波的强吸收，人们一直认为远距离宽带THz波的遥感探测和光谱分析是不可能实现的。不过利用可见光在空气中的低衰减，可在空气中产生THz波，实现空气中远距离THz的观测。这种高宽带和高脉冲功率的THz波还可以应用于THz光谱分析、成像、遥感以及远距离、高能量THz波的精确控制，因此它越来越得到重视。

2.3 光电导天线

图8 光电导产生THz原理图［22］Fig.8 Schematic diagram of photoconductive antenna

光电导天线是利用超短脉冲激光照射光电导材料产生电子-空穴对，在外加偏置电场中产生载流子的瞬态输运，从而辐射THz波，其原理示意图如图8。

20世纪70年代，Auston和Lee等人通过锁模激光器的皮秒脉冲照射光电导开关，产生纳瓦到微瓦量级能量的THz波，开创了光电导THz天线的研究［22］。之后，Justin T Darrow等人建立了光电导天线产生THz波理论模型［23］。

光电导天线的性能由3个因素决定:光电导体、天线几何结构和激光脉冲宽度。激光超短脉冲技术和半导体材料技术的发展，使得光电导天线得到更广泛的关注。2004年，施卫等人采用图9的实验系统，利用飞秒激光脉冲触发540 V直流偏置的 GaAs光电导，产生中心频率为0.5 THz、频谱宽度＞2 THz、脉宽约为1 ps的THz波。他们的实验还表明，THz波的强度与偏置电场、触发脉冲上升时间、脉冲宽度及功率有关［24］。

图9 GaAs光电导偶极天线产生THz电磁波实验测试系统［24］Fig.9 Test system of THz electromagnetic waves generated by GaAs photoconductive antenna

2011年，尚丽平等人对小孔径光电导天线的结构与增益的关系进行了研究，仿真结果表明:相同尺寸的蝴蝶型天线比双极型偶极子天线具有更高的增益［25］。2010年，J.Made等人研究通过减少电极间距来实现0.73～1.33 THz可调谐Thz光电导天线［26］，如图10所示。THz光电导天线在国外已有众多商业化产品，如Greyhawk Optics公司的PCA系列产品，如图11所示，尺寸约为2 mm ×2 mm，能产生1 ～1.5 THz输出［27］。

光电导天线也是目前常用的THz源之一，产生的超短脉冲、超宽带的THz波可以应用在成像分辨率高、目标定位特性好的远程地表遥感以及材料的THz频谱分析等方面。它的主要缺点是产生的THz波的能量和频率均较低。光电导天线的发展需要寻求转换效率高的光电导材料和天线结构。

图10 可调谐光电导［26］Fig.10 Diagram of tunable photoconductive antenna

图11 光电导天线［27］Fig.11 Photoconductive antenna

2.4 光整流THz源

光整流的物理机制是光学差频，用宽带的超短激光脉冲泵浦二阶非线性光学介质，不同频率的泵浦光基于光学差频产生THz波，图12是其原理示意图。激光脉冲能量直接影响着THz波光束能量，其转换效率主要依赖于材料的非线性系数和相位匹配条件［28］。

图12 光整流原理［28］Fig.12 Principle diagram of optical rectification

1992年，S.L.Chuang等人提出光整流 THz源的模型［29］。2007 年，K.L.Yeh 等人用重复频率为10 Hz的掺钛蓝宝石近红外飞秒激光器泵浦MgO-LiNbO3晶体，基于光整流效应产生中心频率为0.5 THz的 THz波，脉冲能量为10 μJ，平均功率为 100 μW［30］。2008 年，Andrei G.Stepanov 等人利用重复频率为100 Hz、脉宽为50 fs、脉冲能量为35 mJ的800 nm激光器泵浦MgO-LiNbO3晶体，获得能量为 30 μJ的 THz波［31］，如图13 所示。

图13 毫瓦脉冲产生THz结构图［31］Fig.13 THz generation structure by mW pulse

2011 年，J.P.Negel等人研究了结构紧凑、低成本的光整流THz源。使用低成本、大功率的981 nm半导体激光器泵浦1 030 nm飞秒激光器，再用飞秒激光脉冲泵浦GaP晶体，获得中心频率为 1 THz、带宽为 0.5 THz、功率为 1 μW、重复频率为 44 MHz的 THz波［32］。

光整流方法产生的THz波具有较高的时间分辨率和较宽的波谱范围，与光电导天线相比，光整流方法不需要外加直流偏置电场，结构简单。主要缺点是:(1)很难获得相位匹配;(2)输出功率低，不利于进行探测和应用;(3)需要使用价格昂贵的飞秒激光器。提高输出功率和降低成本是光整流THz源需要解决的问题。

2.5 差频产生THz波

光学差频THz源是用两束频率间隔处于THz频段的近红外光ωp1和ωp2，在非线性晶体中差频产生THz波ωTHz=ωp1－ωp2，其原理如图14所示。

图14 差频原理Fig.14 Principle of difference frequency

早在20世纪60年代，Zernike和Berman等人利用谱宽为1.059～1.073 μm的钕激光器泵浦石英晶体进行非线性差频实验，得到频率约为3 THz的 THz波［33］。不久之后，D.W.Faries等人利用两台调谐的红宝石激光器在LiNbO3晶体和石英晶体中差频产生可调谐THz波［34］。

合适的差频材料是获得较高THz波输出功率的关键，因此差频材料的研究一直倍受关注。1999年，K.Kawase等人用双波长钛蓝宝石激光器在有机晶体DAST中实现了1.4 THz输出，峰值功率为 2.5 μW［35］。2001 年，Kawase 等人用MgO-LiNbO3实现了频率为0.7～3 THz、峰值功率为100 mW 的 THz输出［36］。2005年，加州大学S.Ya.Tochitsky 等人用脉宽为 250 ps的 CO2激光脉冲，在GaAs晶体中产生0.1～3 THz的可调谐输出，0.897 THz峰值功率达到 2 MW［37］。2006年，美国Yujie J.Ding等人比较了几种常见非线性晶体进行光学差频获得THz波的调谐范围和峰值功率，如表1 所示［38］。近年来，Yujie J.Ding等人还利用准相位匹配的GaP晶体差频得到了最大峰值功率为1.36 kW的1～3.5 THz波［39］。

表1 不同晶体差频产生THz的调谐范围和峰值功率［38］Tab.1 Tunable range and peak power of THz waves generated by different crystal difference frequencies

自20世纪90年代，许多实验室开始把波长可调谐的光学参量振荡器(OPO)用于差频的泵浦源。2003年，Tanabe等人利用这种方法，研制出一套紧凑可调谐的 THz源，其调谐范围为0.5 ～3 THz，脉冲宽度为10 ns，脉冲能量为30 nJ，重复频率为 400 Hz，平均功率为 10 μW［40］。H.Ito带领的研究小组利用电控制KTP-OPO泵浦DAST和ZnGeP2差频产生1.5～60 THz可调谐相干THz波［41］。2008年，美国斯坦福大学研究人员在 GaAs晶体差频的基础上进行改进，采用PPLN-OPO腔内差频结构，如图15所示，建立了一个在0.5～3.5 THz可调谐、结构紧凑且室温工作的THz源，其平均功率为1 mW，且将望提升10 ～100 mW 的输出功率［42-43］。

图15 PPLN-OPO 结构图［43］Fig.15 PPLN-OPO structure

天津大学激光与光电子研究所姚建铨等人对光学差频THz源进行了大量的研究。2006年，他们利用1 318.8和1 338.2 nm双波长激光在DAST晶体中差频输出峰值功率为3.6 W的3.297 8 THz波，并分析了各种因素对输出功率的影响［44］。2009年，利用 KTP-OPO 得到的 1 064和2 128 nm附近的双波长激光在GaSe晶体中差频得到0.41～3.3 THz和0.147～3.65 THz宽调谐相干 THz输出，最大峰值功率为 10～17 mW［45-46］。

相比光电导和光整流，光学差频THz源的最大的优点是输出功率高，峰值功率可达数千瓦，甚至兆瓦量级。它的最大缺点是转换效率低，而且需要两个泵浦光源，所以结构相对比较复杂、不易于调谐。

2.6 THz参量振荡器

THz参量振荡器(TPO)是利用光学参量振荡来产生THz波。当一束强激光通过非线性晶体时，光子与声子横波场相互耦合产生电磁偶子，由电磁偶子有效受激喇曼散射产生THz波，该过程包括二阶和三阶非线性过程，其原理如图16所示。

图16 THz参量振荡器原理和结构图Fig.16 Principle and structure diagram of THz parametric oscillator

2002年，H.Ito等人用 1 064 nm 的 Nd∶YAG激光器获得峰值功率为20 mW的0.3～7 THz宽调谐相干THz输出。以此为基础还实现了高精度、波长扫描、快速数据采集的THz光谱仪［47］，如图17所示。图17(a)为THz源结构，图17(b)为THz波光谱仪实物图，其中(Ⅰ)为单色种子光束产生部分;(Ⅱ)为产生THz波的MgO∶LiNbO3晶 体;(Ⅲ)为被测气体样品室。

图17 THz源结构和太赫兹光谱仪Fig.17 THz source structure and THz spectroscopy

图18 环形腔结构原理图和实物图［48］Fig.18 Ring cavity structure and real graph

图19 Firefly-THz的原理图和实物图［50］Fig.19 Firefly-THz structure and real graph

2009年，H.Ito等人又设计出一种圆形腔的THz参量振荡器，如图18所示，整个腔体由3片反射镜组成，通过调整底部腔镜角度，在0.93～2.7 THz快速调整输出功率为40 mW的THz波。环形腔对输出波长的调节更加灵活、简单，同时，由于不直接改变晶体在腔内的位置，使设备的稳定性、精确度都得到有效的提高［48］。

英国 M Squared 公 司的 Firefly-THz［49］THz源，如图19所示，采用非共线相位匹配的THz参量振荡技术研制而成，调谐频率在1.2～3 THz，峰值功率为1 W、平均功率为10 μW，具有宽调谐、窄线宽、高亮度、室温工作等优点，在光谱技术及相关领域应用较多。

光学参量振荡器只需一个泵浦源和一块非线性晶体，调谐较为简单，转换效率比差频方法高几个数量级，同时还具有全固态设计、高效率和高输出功率等诸多优点，近10年来倍受人们的瞩目。

3 结束语

本文介绍了几种光子学THz源各自的优点和局限性，其中光泵气体THz激光器发展成熟，能获得较大的输出功率(平均功率可达数百mW)，但转换效率较低、体积庞大且成本高昂，使其只能在少量实验室中应用。基于超短脉冲激光的光整流法、光电导天线和空气等离子体THz源具有超宽带、结构简单等特点，其平均功率较低(数百μW)，但峰值能量可观(数十μJ)，其缺点是转换效率低、不能连续调谐，并且需要使用昂贵的飞秒激光器。光学差频THz源和THz参量振荡器是实现可调谐、结构紧凑、室温工作的THz源的主要途径，其中THz参量振荡源的结构简单，易于调谐，峰值功率可达数瓦。而光学差频THz源的特点是峰值功率高，最高可达兆瓦量级，但结构较为复杂。

光子学THz源的未来发展在技术上还需要解决下列关键问题:(1)进一步改善系统整体结构，提高能量转换效率;(2)采用最高性能的泵浦激光器;(3)寻找并采用具有更好品质因素和更低THz波段吸收系数的新型晶体;(4)目前，THz光子器件的设计依赖于大量繁琐的建模与仿真工作，迫切需要专门的设计软件加快开发进程;(5)在理论上也有必要加强对新型太赫兹器件机理的理解;(6)继续研究提高THz源功率的方法;(7)考虑到THz源的实际应用，还应考虑稳定、高效、环保等技术要求。总之，实用的光子学太赫兹源正在向结构简单、可调谐、高度相干、室温工作等方向发展，在这一领域还有很多工作要做。

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