252Cf自发裂变n/γ TOF和TCC谱的MC模拟

梁庆雷 李井怀 刘国荣 李安利

（中国原子能科学研究院 北京 102413）

252Cf中子源是超铀元素中的最佳自发裂变中子源，每次裂变平均发射3.76个中子和13条γ射线[1]。240Pu核自发裂变或235U、238U、239Pu核诱发裂变，都有与252Cf类似的性质[2]。裂变中子和裂变g射线强度信息包含了252Cf源强或U、Pu材料中元素的质量和丰度等信息。

中子符合测量技术是甄别裂变中子与其它核反应产生中子的主要手段[3]。符合中子计数、裂变中子多重性测量技术常用来测量易裂变核素的质量[4]。这些技术只利用了裂变中子的信息，而未利用裂变g射线的信息。

无论自发裂变或诱发裂变，其g射线多重性都大于中子多重性。近年来，国外开发的时间关联符合谱技术(time correlation coincidence, TCC)[5–7]采用两个或多个中子、g射线探测器进行裂变 n/g时间关联符合测量。裂变中子能量不同，则其飞行速度不同；而各种能量的g射线都以光速飞行，因此时间关联符合谱很复杂，包含了n-n、g-g、n-g和g-n符合成分。时间关联符合谱技术充分利用了裂变中子和裂变g射线信息，具有良好的发展前景。

Sara Pozzi等[8–11]对 MCNP 程序进行了修改，开发出了一套专用于 TCC谱模拟程序——MCNP-POLIMI，并广泛应用于核材料识别系统(nuclear material identification system, NMIS)的模拟计算。本工作用MCNP程序跟踪252Cf源发射的每个粒子的运动过程，再加一些后期处理程序，获得252Cf源的 n/γ飞行时间谱(TOF)和 TCC 谱，其中 n/γ TOF与实验谱符合良好。这对了解粒子信息，把握实验条件的准确性很有帮助，也为模拟240Pu自发裂变或235U、238U、239Pu诱发裂变n/γ TCC谱打下基础。

1 材料与方法

252Cf源自发裂变产生中子和γ射线，其中子能谱用 Maxwell分布描述[12]。中子和g射线的探测使用Φ12.7 cm×5.71 cm的BC-501A液体闪烁体探测器，其主要成分是C10H12，密度为0.874 g/cm3。中子与探测器里的碳核或者是氢核发生弹性散射，而γ射线与靶核的核外电子发生康普顿散射，使靶核或核外电子变成反冲核或反冲电子，从而产生相应的脉冲信号。

本工作使用的252Cf源为LB127裂变室，由北京核仪器厂生产，测量时252Cf源的活度约为8.17×105Bq，用BC-501A探测器测量得到252Cf源自发裂变的能谱见图1。

图1 用BC-501A探测器测得的252Cf源能谱Fig.1 The 252Cf energy spectrum measuredby BC-501A detector.

BC-501A探测器探测252Cf源自发裂变n/γ TOF谱的电子学线路见图 2。裂变电离室记录到裂变碎片的信号为事件的起始信号，n/γ信号经恒比定时甄别器和延迟后作为停止信号。

图2 252Cf源自发裂变n/γ飞行时间谱实验线路图Fig.2 The experimental diagram of spontaneous fission of 252Cf n/γ time of flight spectra.

2 252Cf自发裂变n/γ TOF谱模拟

现有 MCNP程序尚不能同时模拟作为源粒子发射的中子和γ射线，因此将252Cf自发裂变n/γ飞行时间谱的模拟分成中子和 γ射线两部分进行模拟，而后合成。

2.1 中子TOF谱

设252Cf源为点源，在4π立体角内各向同性发射裂变中子和γ射线，探测器距252Cf源73 cm。中子能谱按Maxwell分布描述，以252Cf源发生自发裂变的时刻作为时间零点，程序跟踪每个中子的运动方向、能量、碰撞类型以及作用时间等信息。探测器的阈值设为0.239 MeV，用PTRAC文件记录输出结果。

表1列出了PTRAC输出文件中部分中子在探测器中发生反应的过程，包括碰撞类型、碰撞靶核、入射中子能量和碰撞发生时刻等。例如，2.181 MeV入射中子与氢核发生碰撞，碰撞时刻为37.107 ns，碰撞后入射中子变为散射中子，能量变为 0.393 MeV，则氢核所获得的反冲能量为入射中子的能量减去散射中子的能量，变为1.788 MeV。

表1 部分PTRAC文件Table 1 Part of excerpt from PTRAC file

由表1不能直接得到中子飞行时间谱，需作后期处理。中子主要通过与氢核发生弹性散射而被探测，质子的光响应函数是非线性的，即光输出能量与反冲质子能量不成正比。光响应函数不仅取决于闪烁体的成分、杂质和波长转换剂，与闪烁体的包壳材料、光电倍增管的性能等也有关。实验表明，适合 BC-501A探测器的质子光响应函数可用分段函数表示：

其中，Ep是质子能量(MeV)。由于电子能量与光输出成正比，因此L以电子能量为单位，代表光输出能量(MeVee)。

中子与碳核发生弹性散射产生的光输出只占很少部分，其响应函数表示为L=0.02Ec，其中，Ec是反冲碳核能量(MeV)。

获得每个反冲粒子能量之后，相应的光响应函数变换成光输出能量。入射中子在探测器中可能经过多次散射，每次散射的反冲粒子能量都会转化为光输出，把每个事件的总光输出能量与阈值进行比较，大于阈值则被记录，否则被舍弃。被记录的事件按飞行时间录入，形成了252Cf源自发裂变中子飞行时间谱。具体模拟过程如图3所示。

图3 MCNP模拟流程图Fig.3 Block diagram of MCNP simulation.

2.2 γ射线TOF谱

MCNP程序只模拟物理过程，不能模拟由光电转换中的统计涨落、电子学漂移等造成的峰展宽，且不同能量γ射线飞行时间都一样，模拟得的γ峰无宽度扩展，不能与实验谱作比较。因此在对252Cf源发射的γ射线TOF谱模拟时，输入卡片中加入了时间展宽参数。

康普顿电子能量和脉冲幅度间的关系接近线性，在后期处理中，将计算过程中反冲电子的沉积能量之和与阈值作比较，大于阈值，便记录下发生碰撞的时刻，即γ射线的飞行时间；否则舍弃，进行下一个γ射线的模拟。最后获得252Cf源自发裂变γ射线的飞行时间谱。

将模拟获得的252Cf裂变中子飞行时间谱与g射线飞行时间谱进行合成，得到252Cf自发裂变n/γ飞行时间谱。图4为n/γ飞行时间谱模拟谱与实测谱。

图4的尖峰为252Cf自发裂变g峰，较宽的则是中子峰。中子峰的前面部分代表中子的能量较高(飞行速度快，较早到达探测器)，后面部分中子的能量较低。模拟谱与实验谱的标准偏差小于 5%，实测谱与模拟谱符合较好。

图4 252Cf源自发裂变n/γ飞行时间模拟谱与实测谱的比较Fig.4 Comparison of the simulated and measured n/γ TOF spectra for spontaneous fission of 252Cf.

3 252Cf自发裂变n/γ TCC谱的模拟

测量252Cf源自发裂变时间关联符合谱的实验线路图如图5所示。两个BC-501A探测器对称地放在252Cf源两边，各距源20 cm。一个探测器探测n/γ信号作为起始信号，另一个探测器探测的 n/γ信号经过延迟后作为停止信号，就构成了实验测量得到的252Cf源自发裂变时间关联符合谱。在短符合时间内，两探测器分别探测到252Cf源同一次裂变时发射的中子或γ射线，这是真符合事件。探测器探测到中子和γ射线，相互间构成n-n符合、γ-γ符合、n-γ符合和γ-n符合。四种符合事件合并构成了252Cf自发裂变n/γ TCC谱。若两探测器所探测到的粒子并非同一个裂变事件产生，则所记录到的事件称为偶然符合事件，形成偶然符合本底。偶然符合在时间上通常是随机分布的，在时间关联符合谱上显示为本底。

图5 252Cf源自发裂变时间关联符合谱实验线路图Fig.5 The experimental diagram of 252Cf spontaneous fission time correlation coincidence spectra.

先用MCNP程序记录每个探测器探测到n/γ粒子的输出结果文件(PTRAC文件)，再算出总的光输出大于探测器阈值的粒子飞行时间，得到四个输出文件，分别是两个探测器记录的总光输出大于阈值的中子和γ射线的飞行时间；将一个探测器输出文件中的飞行时间与另一个探测器输出文件中的飞行时间相减，得到时间差Δt为252Cf源自发裂变时间关联符合谱模拟谱的横坐标。其中，中子之间的飞行时间相减就构成了n-n符合；g射线之间的飞行时间相减就构成了γ-γ符合；中子与g射线的飞行时间相减就构成了n-γ符合和γ-n符合。将它们进行合成，可得252Cf源自发裂变时间关联符合谱模拟谱的全谱，结果见图6(a)。探测器1和2与252Cf源距离分别为50和100 cm时，时间关联符合谱见图6(b)。

从图6可见，时间关联符合谱分别由γ-γ谱、n-n谱、n-γ谱和γ-n谱组成。实际测量时，很难将其一一甄别，但利用MCNP程序模拟时可很方便地将合成谱分解。

图6 模拟得到的252Cf源自发裂变时间关联符合谱Fig.6 252Cf spontaneous fission time correlation coincidence spectra simulated by MCNP.

4 结语

本工作首先使用MCNP程序跟踪252Cf自发裂变发射的每个粒子在 BC-501A探测器中发生反应的位置、类型以及碰撞时刻等信息，通过对输出PTRAC文件进行后期处理，获得了252Cf源自发裂变 n/γ飞行时间谱，其与实测谱符合很好；在此基础上，对两个BC-501A探测器探测252Cf源进行了模拟，获得了252Cf源自发裂变n/γ时间关联符合谱，为以后的相关时间关联符合测量打下良好的基础。

1 复旦大学. 原子核物理实验方法. 修订第三版. 北京:原子能出版社, 1997: 469 Fudan University, Nuclear physics experiments. Revised 3rdedition. Beijing: Atomic Energy Press, 1997: 469

2 Doug Reilly, Norbert Ensslin, Hastings Smith. Passive nondestructive assay of nuclear materials. Washington DC,Los Alamos National Laboratory, 1991: 340–341

3 Mattingly J K. Reduction of background by higher order statistics with NMIS. Oak Ridge National Laboratory

4 Pozzi S A,252Cf source-correlated transmission measurements and genetic programming for nuclear safeguards[J]. Nucl Instru Methods Phys Res, 2002, A491:326–341, Department of Nuclear Engineering,Polytechnic of Milan

5 Valentine T E. Monte Carlo evaluation of passive NMIS for assay of plutonium in shielded containers. Y-12 Oak Ridge Y-12 Plant, May 30, 2000, Nuclear Materials Management and Storage Program Office

6 Mattingly J K. Time-dependent coincidence method to measure plutonium mass and multiplication. Y-12 National Security Complex, December 17, 2001, Nuclear Materials Management and Storage Program Office

7 Pozzi S A, MCNP-POLIMI evaluation of time dependent coincidence between detectors for fissile metal vs. oxide determination. Y-12 National Security Complex, May 23,2002

8 Pozzi S A. Recent developments in the MCNP-POLIMI post processing code, ORNL/TM-2004/299, 2004

9 Pozzi S A, Padovani E, Marseguerra M. MCNP-POLIMI:a Monte-Carlo code for correlation measurements[J].Nucl Instru Methods Phys Res, 2003, A513: 550–558

10 Marseguerra M, Padovani E, Pozzi S A. Use of the MCNP-POLIMI code for time-correlation safeguards measurements[J]. Progress in Nuclear Energy, 2003,43(1–4): 305–311

11 Pozzi S A, Flaskaa M, Enqvistb A,et al. Monte Carlo and analytical models of neutron detection with organic scintillation detectors[J]. Nucl Instru Methods Phys Res,2007, A582: 629–637

12 丁大钊, 叶春堂, 赵志祥, 等. 中子物理学-原理、方法与应用[M]. 北京: 原子能出版社, 2005: 371 DING Dazhao, YE Chuntang, ZHAO Zhixiang,et al.Neutron physics-principle, method and application[M].Beijing: Atomic Energy Press, 2005: 371