空气氡浓度α能谱测量及影响因素

丁卫撑 阮菊红 黄 秋 黄洪全 王 敏

（成都理工大学地学核技术四川省重点实验室 成都 610059）

氡是天然放射性铀系衰变系列中的气态放射性核素，它的衰变产物是一种不易挥发的放射性物质，一旦被人体吸入，就会对人体肺部造成损坏并增加诱发肺癌的可能。统计研究表明，室内氡气污染是仅次于吸烟导致肺癌的第二大诱因。为此，世界各国都相继出台了相应的国家标准，规定了对室内氡气检测的要求。

1 氡静态扩散静电累积α能谱测量原理

氡浓度也称氡的活度浓度[1]，指单位体积内氡放射性活度值的多少，即单位体积内每秒氡发生 α衰变的次数，常用单位为Bq/m3。

氡是一种不带电的放射性惰性气体[2]，在用金硅面半导体探测器(简称金硅面探测器)对氡本身发生α衰变产生的α粒子测量时，很难用静电吸附的方式。因为这种α能谱测量的特殊测量方式要求α衰变发生在探测器表面，因此获得的测量信息量非常低。研究表明[1]，发生 α衰变时，α粒子的反冲作用会使氡子体的原子核激发出几个电子，使其带正电。因此可通过静电累积的方式使子体吸附到探测器表面发生α衰变而对其进行测量。

表1为222Rn及其子体的α辐射体衰变链及半衰期，由表 1可知，氡的短寿 α衰变子体主要有218Po、214Bi和214Po，同时由于214Bi衰变半衰期(19.7 min)比218Po (3.05 min)和214Po (164 μs)长及其发生α衰变几率非常低(~0.033%)[3,4]，因此实际测量工作中，由214Bi衰变产生的α粒子可忽略不计，主要考虑218Po和214Po衰变产生的α粒子。根据放射性动态平衡理论，氡衰变产生的α粒子数等于其平衡时子体218Po衰变产生的α粒子数。同时由于其能量附近没有干扰核素(钍衰变系列中212Bi能量为6.051 MeV，但其半衰期较长且空气中数量非常少，实际测量中影响可忽略)，因此可通过测量平衡时218Po发生α衰变产生的α粒子数来间接测量氡浓度。

表1 222Rn及其子体α辐射体衰变链Table 1 Alpha radiation decay chain of 222Rn and its daughters.

氡与其所有子体达到平衡需4 h以上，而与其第一代子体218Po达到平衡需30 min。用α能谱测氡可通过α能谱特性获取218Po子体的信息从而确定空气中氡浓度。由于其只需30 min即可达到放射性动态平衡，因此30 min后测得的值即可反应实际环境中的氡浓度。

2 室内氡α能谱测量装置工作原理

研究的α能谱测氡装置整体构成主要由氡及其子体收集装置、氡及其子体探测系统及α能谱数据采集与处理单元3部分构成。

氡及其子体收集装置结构如图 1，其为一个圆柱型金属腔体(内腔直径110 cm，高105 cm)，测量时在氡及其子体收集装置腔体(简称腔体)上加~3000 V正高压。空气中氡在团簇作用[3]、空气对流作用和氡浓度梯度差[2,4]等因素影响下有较强的扩散能力，因此会经过干燥器通过扩散孔扩散到腔体内部。而在环境空气中存在的氡子体带正电，在电场力作用下很难进入高压腔体内部。

图1 氡及其子体收集装置Fig.1 Gathering unit of radon and its daughters.

选用金硅面垒型半导体探测器作为α射线探测器，在整个腔体内部只有探测器表面为地电平，所以电场力最终全部指向探测器表面。进入腔体内部氡气衰变产生的子体在电场力作用下理论上全部被吸附到探测器表面，在其表面发生α衰变产生α粒子，这个α粒子轰击探测器表面穿过表面蒸汽金层进入PN结区。由于α粒子有很强的电离能力[5]，会在PN结区产生大量电子-空穴对。这些电子-空穴对在PN结偏置电压作用下迅速积累并经后续低噪声电荷放大器放大后输出一个电脉冲信号，后续电路记录这个信号，从而获取α粒子信息。不同子体衰变产生的α粒子能量不同，因此电离出来的电子-空穴对数量也不同，反映在后续电路脉冲幅度也不同。根据这一特性用α能谱测量能有效区分氡及其子体的能谱特性，从而确定室内空气中氡浓度。

自然界中钍的分布与含量远比铀的分布广且多，钍的子体220Rn与222Rn的行为(特别是危害)在许多方面都相同或相似，通过α能谱测量能有效消除220Rn对222Rn测量结果的影响，同时也能得到220Rn的有效测量信息。

3 室内氡浓度测量有关问题探讨

室内氡污染检测领域一般用氡的平衡当量浓度(Equivalence Equilibrium Concentration)和平衡因子表示。氡的平衡当量浓度指氡与其短寿命衰变产物处于平衡状态并有与实际非平衡混合物相同的α潜能浓度时氡的活度浓度[6]，常用单位为 Bq/m3。氡浓度值与平衡因子的乘积等于平衡当量氡浓度值。

由放射性动态平衡理论结合氡浓度的定义，氡浓度理论上根据式(1)得出：

式中，N为218Po发生α衰变产生的被探测到的α粒子，Rn为氡浓度，v为腔体容积，t为测量时间，η为金硅面探测器的固有探测效率，一般小于50%，δ为氡子体的收集效率，它主要为腔体容积v、腔体内部温度T、湿度h、探测器面积S和腔体内部电场分布的一个相关函数：

实际测量过程中很难获得探测器探测效率η和氡子体收集效率δ的确定值，因此难以通过直接测量α粒子数的方式用理论去计算氡浓度，只有通过标准氡室刻度获得。

氡子体主要以两种形式存在：一是以未结合的离子态或离子团形式存在，二是以放射性气溶胶形式存在，两者都带正电荷[1]，它们存在比例会因空气的气溶胶颗粒多少有所差别。

根据对氡静态扩散静电累积α能谱测氡原理的论述，用α能谱方法测量室内空气氡浓度时，实际是通过收集氡子体到探测器表面发生α衰变产生的α粒子来间接测量。由式(1)，氡子体的收集效率直接影响氡浓度的测量。对一个固有的仪器系统，氡及其子体收集腔体的容积是不变的。由式(2)影响氡浓度测量的主要因素为温度和湿度。

氡衰变产生一系列非气态放射性核素由于扩散或静电吸附作用，被大气中的微粒(粉尘、蒸汽等)捕集而形成放射性气溶胶。湿度越大气溶胶的密度也越大，因此更易形成放射性气溶胶。

资料表明[1]，湿度增大，大量的水分子在氡子体粒子周围密集形成包壳，相当于降低了子体粒子所带的正电荷，降低了作为负电极的探测器对其的吸附能力，从而影响收集效率继而引起测量误差。

同时，湿度会影响氡子体在电场力作用下的迁移能力。在斯托克斯阻力范围内，粒子在电场中的运动速度可表示为[1]：

式中，Ve为粒子在电场力中的运动速度，η为空气粘度，d为粒子直径，Cc为坎宁安修正系数，E为电场强度。当湿度变大时气体粘度变大，因此粒子运动速度变慢。同时，以气溶胶形式存在的氡子体直径比以离子态存在的氡子体粒子直径大，因此以气溶胶方式存在的氡子体比以离子态方式存在的氡子体运动速度慢。由于外加电场E是一定的，因此在单位时间内被吸附到探测器表面的氡子体数有所差别，从而影响氡子体的收集效率。

温度主要影响粒子的扩散系数，根据爱因斯坦的推导，扩散系数与温度成正比[1]。当温度高时，粒子的运动能力增强，因此形成气溶胶的概率增加，从而影响氡子体的收集效率。

温湿度影响因素不可避免地存在。对于本系统，由于采用了干燥装置，腔体内部湿度有较好的一致性，因此可降低湿度对测量结果的影响。而湿度又是引起温度对测量结果影响的主要因素之一，因此降低湿度也有利于减弱温度对测量结果的影响。

为进一步降低温湿度对测量结果的影响，须用标准氡室在不同温湿度条件下对仪器系统刻度，获得相应的刻度系数，进而获得相应的刻度曲线。

4 实验数据

4.1 稳定性和精确度测试数据

将239Pu标准α固体面源置于探测器表面，探测器灵敏面积为Φ20 mm，每次测量2 min，连续测量10次，计数值分别为4106、4074、4023、4110、4081、3985、4121、4086、3963和 4060。相对 α面源的计数，本底计数可忽略，测量精度为1.32%，测量稳定性为2.41%。

4.2 探测器面积对测量灵敏度影响实验

实验采用灵敏面积为Φ20 mm和Φ12 mm的探测器，氡气收集腔为0.2 L，在保护装置保护下一起置于土壤中进行连续累积测量工作，此时可简单认为两个测量装置的测量状态相同。每天连续累积测量1次，共获得4个土壤测点的同步实验数据，为保证每次实验数据是在氡及其子体处于平衡状态下获得，取测量仪器放入土壤中4 h后的实验数据。实验结果如表2，计数值表示218Po每小时平均计数。由表2明显看出Φ12 mm探测器测量计数率较低。

表2 探测器面积对测量灵敏度的影响Table 2 Detector area influence on measuring sensitivity.

4.3 电场对测量灵敏度影响实验

为说明电场对探测器灵敏度的影响，进行未加电场和加电场同样面积探测器对比实验。实验采用灵敏面积Φ20 mm探测器，氡气收集腔为0.2 L，其中两个数据氡气收集腔上加了+500 V高压，一个氡气收集腔上不加高压。在仪器放入标准氡室4 h后启动测量，每小时累积测量1次，连续累积测量14 h。数据结果如图2，其中 No.2、No.3表示加电场的氡气测量装置测量结果，No.1表示未加电场的氡气测量装置的测量结果，计数值表示218Po峰每小时计数值。由图2看出增加电场可大大增加探测系统的计数率，从而提高测量灵敏度。

图2 电场对测量灵敏度的影响Fig.2 Electric field influence on measuring sensitivity.

4.4 氡气收集腔容积对测量灵敏度影响实验

为验证氡气收集腔容积对测量灵敏度的影响，实验采用灵敏面积Φ26 mm的探测器，用1 L和1.5 L氡气收集腔，及灵敏面积为Φ20 mm的探测器，用0.18 L和0.26 L氡气收集腔在标准氡室内对测量系统进行刻度。在相对0.037 Bq/L氡浓度下218Po的计数率为：Φ26 mm、1 L 为 0.517 min−1；Φ26 mm、1.5 L为0.684 min−1、Φ20 mm、0.18 L为0.063 min−1、Φ20 mm、0.26 L为0.083 min−1。同时为对比不同测氡仪的测量灵敏度，还对目前应用较广泛的RAD7型泵吸式测氡仪进行刻度，其对218Po的计数率为0.244 min−1。

从实验结果看出，增加氡气收集腔容积可增加218Po的计数率，从而提高系统的测量灵敏度。同时也可看出，本系统的灵敏度优于RAD7的测量灵敏度。

4.5 能量分辨率及不确定度

图3为在标准氡室内实测的一条α能谱谱线，图中横坐标反应α粒子能量关系，纵坐标反应被探测到α衰变核素量的多少。通过能量刻度后，计算出218Po的能量分辨率优于2%。同时由标准氡室标定给出了仪器的不确定度优于±15%。

图3 氡室中实测谱线Fig.3 Alpha particle spectrum measured in radon chamber.

5 结语

从实验数据看出，增大探测器面积、增加氡气收集腔电场、增大收集腔体体积都能有效增加氡气测量灵敏度。同时也看出，该方案设计的空气测氡仪满足国家相关法规规定的室内空气氡浓度的测量稳定性、不确定度及灵敏度等要求，可适用在民用建筑工程室内辐射环境氡水平监测及污染控制领域，因此有一定推广价值。

1 卢正永. 气溶胶科学引论[M]. 北京: 原子能科学出版社, 2000 LU Zhengyong. Aerosol science introduction[M]. Beijing:Atomic Energy Publishing Company, 2000

2 吴慧山. 氡的测量方法与应用[M]. 北京: 原子能出版社, 1995 WU Huishan. Measurement methods of radon and its application[M]. Beijing: Atomic Energy Publishing Company, 1995

3 乐仁昌, 贾文懿, 吴允平. 氡运移实验研究与氡团簇运移机理[J]. 辐射防护, 2002, 22(3): 175−181 LE Renchang, JIA Wenyi, WU Yunping. Experimental study on migration and its mechanism[J]. Radiat Prot,2002, 22(3): 175−181

4 章晔, 华荣洲, 石柏慎. 放射性测量方法勘查[M]. 北京: 原子能出版社, 1990 ZHANG Ye, HUA Rongzhou, SHI Baishen. Measurement of radioactive prospecting[M]. Beijing: Atomic Energy Publishing Company, 1990

5 贾文懿, 方方, 唐红, 等. 核地球物理仪器[M]. 北京:原子能科学出版社, 1998 JIA Wenyi, FANG Fang, TANG Hong, et al. Nuclear geophysical apparatus[M]. Beijing: Atomic Energy Publishing Company, 1998

6 GBZ/T182-2006, 室内氡及其衰变产物测量规范[S].2007 GBZ/T182-2006, Specification for measurement of indoor radon and its decay products[S]. 2007