热电制冷技术的进展及应用

职更辰,王 瑞

(1.上海海事大学商船学院,上海201306;2.华南理工大学化学化工学院,广州510640)

前言

热电制冷又称半导体制冷或温差电制冷。具有热电能量转换特性的材料,在通过直流电时产生制冷效应。18世纪初,人们在利用电磁能的大量科学实验中,发现某些金属材料有热电效应。但由于科技水平的限制,人们只能使用热电性能较差的金属材料。例如,当时热点效能最好的锑-铋 (Sb-Bi)热电偶做成的热电发生器,其效率还不到1%[1]。因此,一百多年来除了把金属热电偶用于温度测量以外,并没有得到实际应用。19世纪50年代以后,半导体材料在各个领域得到了广泛的应用,发展非常迅速。热电性能较好的半导体材料使热电效率大大提高,从而使热电发电和热电制冷进入工程实际领域。如在宇宙航行器上应用的碲化铅(PbTe)半导体热电发生器效率已达7%;潜艇上应用的碲化铋 (Bi2Te3)半导体热电空调器的制冷系数已达2。目前,热电制冷器已在国防、农业、工业、医疗、日常生活等领域获得了广泛的应用。

传统的制冷手段通常是通过氟利昂等制冷剂来实现的,制冷剂的泄漏会对环境造成一定的污染,更重要的是对臭氧层造成破坏。热电制冷与传统的制冷方法不同,既没有制冷剂,又无复杂的机械设备和管路系统,只要给热电制冷器通电,就可以产生制冷效果,既方便又迅速。它开辟了制冷技术的一个新分支,解决了许多特殊场合的制冷难题。在致力于保护全球环境和科技迅速发展的今天,其应用受到了越来越多人的关注,有着十分广阔的前景。

1 热电制冷的基本原理

热电制冷是热电效应主要是珀尔贴效应在制冷技术方面的应用。实用的热电制冷装置是由热电效应比较显著、热电制冷效率比较高的半导体热电偶构成的。在外界没有磁场存在时,总的热电效应由同时发生的五个不同效应 (赛贝尔效应、珀尔贴效应、汤姆逊效应、焦耳效应、傅里叶效应)组成。其中前三种效应表明电和热能相互转换是直接可逆的,后两种效应是热的不可逆效应。已经有报道说非均一热导体内部的汤姆逊热效应是受两方面因素的影响,一个是热导体内部的不均匀的电子分布导致了其内部的赛贝克效应,进而导致了帕尔贴效应的产生,另一个原因是为了抵消由于电位差的漂移而产生了电流,从而吸收了其它部分的热量[2]。热电制冷的原理如图1[3]所示。

图1 热电制冷器原理图

当1对或n对热电元件之间通以直流电后,在热电对的一端,电子和空穴从低能级的p型材料中通过连接导体进入到高能级的n型材料中吸收热量,冷端温度降低,同时热电元件另一端存在反向的运动,放出热量,这就是帕尔贴效应。当连接端点出现温度差后,会产生一个赛贝克电压。电流通过有温度梯度的热电元件,由于汤姆逊热效应,会在元件与环境之间产生能量交换,该热效应与电流和温度梯度的大小成比例。热电对的热端和冷端存在温度差时,存在一个热传导效应即傅立叶效应。电流通过热电对时,同时还会产生不可逆的焦耳热。

综合考虑各个效应的作用,可得到单个热电偶冷端的制冷量用下式表示:

制冷过程中所消耗的电功率:

制冷系数:

式中:αp、αn—p型、n型热电材料的Seebeck系数;TC—冷端绝对温度;I—电流;R—热电元件电阻;K—总热导;△T—冷热端温差

2 热电制冷材料的研究现状

热电材料是一种将热能和电能直接相互转换的新型半导体功能材料,用不同组分的n型和p型热电体可组成半导体制冷和温差发电装置。通常用优值参数Z来描述热电制冷的能力,Z=a2σ/λ,a为温差电动势率或seebeck系数,σ为材料的电导率,λ为材料的热导率。结合使用温度,变成无量纲因子ZT,ZT值越大,制冷能力越强[4]。Z是描述热电制冷器制冷能力大小的一个重要参数,即Z值越大,COP值越大,制冷能力也就越大。而要提高Z值无非有两种途径:一个是提高电导率 σ和Seebeck系数,另一个就是降低热导率 λ,其中 λ由声子 (晶格振动)热导率λp(约占90%)和电子热导率 λe组成。这三个参数并不是相互独立的,都是载流子 (电子或离子)浓度 n和温度T的函数,通常 n值接近1019个cm-3时,可使 Z值最高[5]。对于半导体制冷来说,材料的电导率和热导率是影响热电制冷的重要因素,可以说热电制冷的关键是材料问题。在材料问题中,提高seebeck系数和电导率的基础工作已经比较清楚了,故而如何降低热导率成为目前人们关注的焦点[6]。同时由于材料热导率的90%来自于晶格热导率,降低晶格热导率的有效途径之一就是增加声子的散射机制。从理论上分析材料中的晶界是有可能增加声子散射的因素,但晶界结构、晶界含量以及晶界与声子的交互作用机制一直没有清晰的解释[7]。由于不同环境温度下材料的Z值不同,人们通常用一个无量纲因子ZT来描述热电材料性能的好坏。Bi2Te3是使用最广泛的热电材料,最高ZT=0.9,采用Bi2Te3制成的热电制冷器的制冷效率只有压缩制冷的30%,而要在建筑空调、制冷领域与压缩制冷在经济上竞争,要求室温 (300K)条件下,热电材料ZT达到3[8]。

适合半导体制冷的热电致冷材料有很多类,如PbTe,SbZn,SiGe等和一些Ⅱ-V,Ⅱ一Ⅵ,V一Ⅵ族化合物及其固溶体,但是真正适合应用的材料却很少。近年来,室温下优值系数 Z最高的材料是p型Ag0.58Cu0.29Ti0.29Te四元合金[9]。关于热电制冷材料更详细的分类,刘华军等[6]将其分为Bi-Sb-Te-Se体系材料、Skuttemdites结构型材料、Clathrates结构型材料、HamHeusler结构型合金、Pentatellurides结构材料、无公度准晶体材料和薄膜及纳米结构材料;胡韩莹[5]等则更加概括的将其分为非氧化物半导体热电材料,氧化物型热电材料,低维度热电材料,超晶格热电材料等。而目前研究最多、应用最广的是掺杂二元、三元合金,p型及n型Bi2-Te3-Sb2Te3-Sb2Se3准三元合金,它们在200～300 K普冷范围内热电性能优良,平均Z值达3.0×10-3K左右,是各国半导体制冷器生产厂家的首选材料[10]。下面简要介绍一下部分以上所列材料的性质。

2.1 二元Bi2Te3一Sb2Te3和Bi2Te3-Bi2Se3固溶体

Bi2Te3早在上世纪50年代就用于制冷,很快研究人员就发现将这种材料同其它同形化合物形成固溶体可以改进材料的热电性质。这是由于组元的无序分布对材料中声子的散射大于对电子的散射。最终使得材料的 σ/λ值增加。scherrer[11]等利用THM(Traveling Heater Method)方法制得p型Bi2Te3,其优值系数达到2.89×10-3/K。而当Bi2Te3与Sb2Te3或Bi2Se3形成固溶体且掺杂一定量的se或Te(施主杂质)来降低其受主浓度可优化其热电性能。以与Sb2Te3形成固溶体为例,在掺杂se和Te 2种元素的情况下,都是当Sb2Te3摩尔配比为75%时,固溶体的Z最大。其中se过量时,Z的最大值,约为3.2×10 K-1;Te过量时,Z的最大值,约为3.1×1O K-1[10]。

2.2 氧化物热电材料

目前研究较多的是半导体氧化材料,这种材料一般无污染,性能较稳定,使用寿命长,制备方便,能在高温下长期工作,因此在中温区热点发电领域的应用潜力很大[12]。传统认为氧化物是绝缘体,电导率低,不适合作为热电材料的应用。近来,日本学者在对NaCo2O4的研究中发现其具有良好的热电性能[13],这大大激发了人们对氧化物热电材料的研究兴趣。氧化物热电材料主要包括Na-Co-O系热电材料,Ca-Co-O系热电材料以及金属氧化物热电材料。在已经报道过的钴基氧化物中,其Seebeck系数均为正值,都属于p型热电材料。研究表明,钴基氧化物热电材料是一种有发展前景的新型热电材料[14,15]。

2.2.1 NaxCo2O4的特点及热电性能

有研究发现NaxCo2O4体系具有4种晶体结构:a-NaxCo2O4(O3相,1.8≤x≤2.0)、a′-NaxCo2O4(O′3相,x=0.75)、b-NaxCo2O4(P3相,1.1≤x≤1.2)、g-NaxCo2O4(P2相,1.0≤x≤1.4)。不同的相由于所含钠离子浓度及空间结构的差异会引起Seebeck系数、电阻率等性质的不同,其典型代表为NaCo2O4化合物。NaCo2O4是一种具自层状结构的过渡金属氧化物,1974年由M Jansen和R.Hoppe最早制备成功[16]。NaCo2O4材料制备方法通常有两种,一种是助熔剂法制备单晶,另一种是采用固相反应法制备烧结体。在室温下,NaCo2O4单晶电阻率r为0.2 mΩ·cm,其Seebeck系数S可达100 mV·K-1,但其载流子迁移率却很低,室温下仅为13cm2·V-1·s-1,比相对成熟的热电材料Bi2Te3相应值要低一个数量级,并具有较低的晶格热导率,其功率因子 (S2·s)与Bi2Te3材料为同一数量级,是一种较有前途的新型热电材料[17]。

2.2.2 Ca-Co-O系热电材料

NaCo2O4氧化物在空气中容易潮解,且高于800℃时Na离子还容易挥发,因此它的作用受到了限制。于是,人们又研究出Ca-Co-O系新的氧化物热电材料。研究发现,钴、钙和氧可以形成5种不同结构的氧化物,包括 CaCo2O4、Ca2Co2O5、Ca3Co2O6、Ca3Co4O9和Ca9Co12O28[18]。Ca3Co2O6和Ca3Co4O9是目前研究得较多的两种Ca-Co-O系热电材料。在Ca3Co2O6中的Co-O原子是平行于c轴的多面体链的一部分,这些链被8个Ca原子分开,由包含Co2的共面三棱柱和包含Co的八面体组成。从这个化合物的分子式来看,当中的Ca为+2价,Co为+3价。掺入Na后Ca3Co2O6的热电性能有了明显的改善,且不同含量的Na对热电性能有不同的影响,当n(Na)∶n(Ca)=2∶1时,其Seebeck系数和电阻率随着温度的升高而增大[19,20]。

2.2.3 金属氧化物热电材料

其它氧化物热电材料主要是以金属材料为主,如ZnO基热电材料、In2O3基超晶格热电材料和[Ca2CoO3.4]0.614[CoO2]复合晶体等。

在过去10多年中,过渡金属氧化物中相继出现了高温超导、巨磁阻 (GMR)、庞磁阻 (CMR)、电介质和发光材料的研究热潮,产生了不少奇迹,至今方兴未艾。在热电材料上,也显出明朗的前景,相信氧化物可能有机会在热电材料上重现一次辉煌。

3 热电制冷器工作状态研究

在热电制冷材料确定的情况下,对热电制冷器的性能进行系统的分析也是十分重要的。其外在的因素 (如加工工艺、电源电压、工作电流)也都是制约热电制冷性能的主要原因。

姬鹏先等[21]提出在第一类边界条件下制冷系数最佳的运行方式是变工作电压、变工作电流,制冷量最大的运行方式是一种恒工作电压、变工作电流。杨明伟等[22]提出了一种新的热电络模型和李茂德[23]及唐红民等[24]建立的热电制冷非稳态传热模型,分别分析了工作电流和热端散热对冷端温度的影响。潘玉灼[25]分析了线性唯象传热定律下热电制冷器的性能,研究在给定的外界条件下,电流和冷热端换热面积比等对制冷效率的影响;H.Y.Zhang[26]主要分析了电流和热端散热方面对热电制冷器应用于高热流密度的电子器件封装散热时性能的影响。

多数研究者从改变冷、热端换热装置入手,并通过实验来验证其性能优化,如J.G.Vian[27]提出在冷端采用一个PCM换热器来提高换热效率;S.B.Riffat[28]提出在热端采用有内肋片的热管换热器来提高热端换热系数,并且在冷端也采用热管换热,一方面提高了换热系数,另一方面解决了热回流问题。

另外,X.H.Chen[29]提出一种新的温差制电与热电制冷的综合制冷系统,从而提高了制冷性能;胡洪等[30]指出保证热电制冷器热端的对流传热对热电冷藏箱的制冷性能具有重要意义,并利用场协同原理和实验验证热端在进行强化对流散热时应采用顶部送风方式。

他们从理论与实验中得出了对于给定的热电制冷器件,它们的工作电流和冷、热端换热性能对热电制冷性能有较大的影响,为热电制冷器件的优化指明了方向。

4 热电制冷器散热方式

实际应用的半导体制冷装置总要通过热交换器与冷、热源进行不断的热交换才能维持工作。系统工作时,制冷片冷、热端面的散热密度可以达到10W/m2,因此,系统的有效运行强烈依赖冷、热两端热传递性能的好坏。

4.1 空气冷却

空气冷却分为空气自然对流散热和强迫对流换热。在很多小型热电制冷器中,常采用空气自然对流散热的换热系统,它需要一定形式的散热片作为热交换器。被制冷介质所要移走的热量,通过冷端吸热器与空气的热交换吸收热量,然后经过连接片及绝缘层的导热,使这些热量被热电堆冷端吸收,经热电制冷效应又把热量移至热端,再经各层的导热把热量传给热端散热器。散热器利用空气的自然对流把热量散到环境中,达到制冷的目的。而强迫对流换热较自然通风,其对流换热系数可大大提高,在相同的散热功率下,散热面积相应地缩小很多倍。但强迫通风的散热器计算必须考虑许多附加条件,如散热片的结构尺寸、空气流速、表面粗糙度和黑度等,计算过程也较复杂。

4.2 液体冷却

液冷散热最常用的是水冷,水冷换热系数比自然风冷散热大100～1000倍[31],对于一 45mm×45mm的热电制冷模块,水冷散热器热阻一般为0.348～0.737K·kW-1,热阻大小主要与水的流速有关,水速越大,热阻越低。液体冷却的水循环系统也可分为自然对流水循环系统和强迫对流水循环系统两种。若热端散热功率较大,为了增加冷却水与器壁之间的换热系数和增加冷却水的流程,把水箱分隔成若干个流道,中间再加上翅片,强化传热。Reiyu Chein等[32]在热电制冷系统的热端采用与蚀刻硅晶片结合制成的微通道散热器进行水冷散热(如图2所示)。

图2 微通道水散热热电制冷系统

4.3 其它的散热方式

其它散热方式包括利用物质熔化热散热,利用物质热容量吸热散热,利用物质的气化潜热散热,导热条导出散热和利用热虹吸管散热。前面三种可概括为利用物质相变来散热,相变散热适用于间歇性的工作场合。一种热端散热功率为10W的小型制冷器,用300cm2的Bi-Pb-Cr-Sn合金进行散热,冷却器可连续工作2h。一种耗散功率为4～6W的二级制冷器,在60℃环境下工作,用24m2硝酸镉散热,制冷器可在5～6min内降到最低温度 (约0℃)。相变散热目前应用的主要有热管散热器,将热管用于热电制冷器,在一定条件下,可以达到比较理想的制冷效果[5]。

而基本上有散热要求的元器件都会直接或间接地与导热条相接触。在发热功率不高或环境许可时直接以导热条作为散热件,同时导热条起到散热片的作用。该方法的优点在于其成本低,可靠性高;缺点是要求散热的温度梯度较高。

热虹吸散热器属于 “二次换热”,其传热能力主要取决于热媒管与工质之间的热阻,总的传热热阻比常规散热器大,散热能力降低;残存不凝性气体和适当的饱和蒸汽压对热虹吸散热器性能有关键性影响;另外热管的工作温度是由工作液沸点决定,因此工作温度是选择热管要考虑的首要条件。S.B.Riffat等人[33]对热电制冷系统中采用相变热虹吸管散热的研究较多。他们采用如图3所示的实验装置,冷端使用热虹吸管换热器。

图3 热虹吸管散热热电制冷系统

5 热电制冷技术的应用

由于热电制冷具有结构简单、体积小、重量轻、没有运动部件、可靠性高,维护保养简单、不受工作压力影响、制冷迅速、可实现高精度的调节,且可通过改变电流的方向达到制冷、加热双重作用等优点[34],其在军事、电子技术、工业通讯、商业真空、医疗生物、试验科研以及日常生活等领域具有广泛的应用。

5.1 在军事中的应用

在军事方面,热电制冷技术在导弹、雷达、潜艇等方面应用广泛。在热电制冷器产生的低温环境中,红外探测器性能明显提高,即响应时间缩短,灵敏度提高,响应波长展宽,背景噪音下降[35];光电倍增管暗电流和噪声降低;半导体激光器在低温下可以延长寿命、减小信号的频率漂移、提高输出功率[36];在夜视机载跟踪系统,舰跟踪器和夜间观察装置上所用的硫化铅,硒化铅光电导型和光伏型HgcdTe等单元都可用热电制冷器冷却到190～270K或更低的工作温度;在超导技术和潜艇空调系统上作为低温冷源等[37]。

5.2 在电子技术中的应用

对于电子器件通过热电制冷器进行冷却尤为普遍。对温度反映敏感,使用条件较为严格的电子元器件 (如电阻、电容、电感、晶体管、石英晶体等等),要求在恒温下或低温下条件下工作,用热电制冷材料做成的恒温器维持低温,使它们能工作稳定并达到最佳性能状态。如:多路通讯机的恒温器,石英晶体振荡器用的恒温器,用于标准电器(电池、电容)定标测量的国产超级恒温槽等等[37]。

5.3 在工业通讯及商业中的应用

在工业上和远程通讯上使用热电制冷器件,可以实现对温度变化过程的控制,其中包括精确地维持各种电子器件的温度,可以很好消除外部热作用的干扰。计算机系统和各种自动化装置中使用半导体恒温调节器,光纤通讯系统用冷却器和激光二极管冷却器,可以使它们的参数稳定[34]。

在商业上应用的热电制冷器件有很多。如酒吧间饮料冷却器,超市冷藏柜,黄油、冰淇淋、奶油冷却和搅沫装置,牛奶冷却器等等[34]。在高真空技术和工业气体含水量的测定与控制中的应用,为了提供更高的真空度,可在扩散泵上加冷阱。用热电制冷的冷阱与用液态气体 (液氯等)制冷的冷阱相比,其真空度可提高0.8～1个数量级[37]。

5.4 在医疗生物中的应用

热电制冷在医学上的应用更为广泛。医用半导体冷却器件也多种多样。例如用于血液分析仪,药用可移动式与固定式冰箱,家用胰岛素冷却器;生物组织的实验室标本和切片设备及保存设备,因冷却速度快,大大缩短制片时间,提高制片质量;冷却器用热电制冷,方法简便,操作容易,对身体无副作用;热电冷藏瓶可用于运输和贮存精液,使精子存活,还可以用来贮存生物生长激素等[34]。

5.5 在试验科研及日常生活中的应用

实验室科学用的仪器设备使用热电制冷器件就更多了,除前面提到的红外线检测器外,还有折射计、分光光度计、激光视准仪、光学倍增器、积分电路、电子付款器、冷却箱、恒温槽和搅拌器、凝固点和露点测试仪、绝对黑体标准件、电泳网路、渗压计、空气污染分析仪和校准用恒温器等等[34]。

在我们日常生活中热电制冷技术的使用也是非常普遍的。如热电制冷冰箱、饮水机、家用电脑CPU制冷器等等。不少厂家已经推出了热电制冷冰箱,比较著名的有美菱、海尔、新飞等。但是应该注意的是热电制冷冰箱主要是用在冷藏而不是冷冻,因为其制冷效率也较普通蒸汽压缩式冰箱低,耗电量较高,容积小,通常用在特殊场合。与传统的热水加热器相比,饮水机外表美观、操作方便、使用安全,并能同时供应冷水和热水,受到了越来越多人们的青睐。目前计算机内对CPU的降温普遍采用风机加散热器的方式,对于一般用户在一般情况下可以满足散热的需要。但是在工作环境温度高、电脑处理负荷大场合,由于发热量的增加导致CPU的温度升高不采取措施就会影响计算机的正常工作和稳定性。采用热电制冷作为制冷器可提高其性能[38]。

随着热电制冷性能的不断提高,半导体材料的不断更新、成本逐渐降低,热电制冷器必将得到更加广泛的应用。

6 结论

本文阐述了热电制冷的基本原理,简介了热电制冷技术在各个领域的应用,并从热电制冷材料、热电制冷的工作状态和热电制冷的散热方式三个方面介绍了研究进展。个人认为热电制冷技术的进一步发展首先应该从材料上有所突破,通过掺杂、低维化、超晶格结构等方法来提高材料的优值系;其次我们应该对其工作状态进行更深入的研究,为实际应用提供理论基础;热电制冷器散热方式的设计应尽可能减小热阻,提高制冷器温度场的均匀性,消除热应力损伤。如今,国内对热电制冷的研究尚处于初级阶段,相关文献资料比较欠缺,感谢上海交通大学徐德胜教授的研究与编著,为我国热电制冷技术提供了理论依据。热电制冷是一项环保的制冷方法,今后必将有更加广阔的应用前景。

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