白云石－方解石氧同位素温度计在川东北地区飞仙关组白云岩成因研究中的尝试

胡作维 黄思静 李志明 张雪花 徐二社 刘 涛

（1.油气藏地质及开发工程国家重点实验室（成都理工大学），成都610059；2.中国石化石油勘探开发研究院 无锡石油地质研究所，江苏 无锡214151）

自20世纪90年代中期以来，川东北地区三叠系飞仙关组的天然气勘探，相继发现了渡口河、铁山坡、罗家寨、普光、龙岗等大型或特大型整装气田，使得飞仙关组已经成为川东北地区天然气勘探开发的主力层位。残余鲕粒白云岩和晶粒白云岩是川东北地区飞仙关组气藏中最重要的储集岩［1，2］，95%以上天然气储量均来自这些白云岩储层［3］。然而，对于这些优质储层白云岩的成因，多年来一直存有争议，不同学者先后提出了不同的白云岩形成机制，如混合水白云化模式［4，5］、混合水 和 埋 藏 白 云 化 模 式［2，6－8］、渗 透 回 流 模式［9，10］、埋藏白云化模式［11，12］、渗透回流和埋藏白云化模式［13，14］等。目前，川东北地区三叠系飞仙关组天然气勘探已经进入攻坚阶段，不论是要在川东北地区找到新的飞仙关组气藏，还是要在川东北以外地区找到新的飞仙关组气藏，都需要进一步深入研究川东北地区飞仙关组白云岩储层，尤其是残余鲕粒白云岩和晶粒白云岩的成因机制及其分布规律。

白云石形成温度在很大程度上可以限定白云岩形成环境的流体物理化学条件，是白云化流体来源、时间及演化研究中必不可少的一个参数，因而可以作为白云岩成因机制的重要判定依据。然而，白云化作用进行的温度并不固定，且容易受到后期成岩作用的叠加影响，实际的白云石形成温度（白云化流体温度）往往很难直接获得，流体包裹体均一温度、氧同位素外部计温法等方法是目前人们常用的间接方法［15］。不过，无论是流体包裹体均一化测温法还是氧同位素外部计温法，都有各自的局限性和适用性，如流体包裹体很可能受到后期埋藏、抬升、变形或热事件的影响而具有异常高的均一温度［16］，氧同位素外部计温法则因需要假定早已不复存在的沉淀流体的氧同位素组成而可能存在较大偏差［17，18］。本文主要讨论如何通过白云石－方解石氧同位素温度计获得川东北地区飞仙关组白云岩的形成温度，以期进一步深入研究不同类型白云岩的形成环境，进而为白云岩储层的形成及其演化研究提供新的思路和方法。

1 基本原理

Urey（1947）首先提出可以利用碳酸盐岩的18O含量来测定它们形成时的温度［19］，其后Urey等（1951）将这一发现应用到英格兰、丹麦和美国东南部晚白垩世古海洋温度的重建［20］。在随后的几十年里，众多地球化学家在氧同位素地球化学的实验与理论研究中投入大量的精力，使之飞速发展。目前，氧同位素温度计的应用除了在最初的碳酸盐岩（碳酸盐矿物）领域，已经迅速扩展到岩浆岩、变质岩、矿石等地球物质科学领域，甚至包括陨石物质等天体化学领域。根据研究对象的不同，氧同位素温度计可分为外部计温法、内部计温法和单矿物计温法3种［17，18］。氧同位素内部计温法是根据密切共生的含氧矿物对之间氧同位素平衡交换反应原理，利用前人通过大量实验测定和理论计算已经获得的分馏方程式及其相应的标定曲线来计算矿物的形成温度［17］。相对氧同位素外部计温法而言，氧同位素内部计温法无需考虑沉淀流体的氧同位素组成，共生含氧矿物对的氧同位素组成更容易获得，因而其在地质学领域中应用相对较广。

由于在没有细菌媒介作用参与的地表温度、压力条件下简单无机化学反应几乎不可能沉淀出白云石［21］，那么在低温条件下白云石－水之间的氧同位素是否处于交换平衡状态，同时白云石－水之间的氧同位素分馏系数与温度的关系如何，这些都是人们利用氧同位素温度计重建白云石形成温度时不得不考虑的问题。为了避免上述问题的困扰，人们尝试利用碳酸盐－水体系中共生矿物对（方解石和白云石）之间的氧同位素组成关系来代替白云石－水之间的氧同位素组成关系。假定在同一温度同一水体中共存的方解石和白云石沉淀于氧同位素交换平衡状态下，那么它们之间的氧同位素值之差应该是一常数［22］。但事实上，目前有关方解石和白云石共生矿物对之间的氧同位素差值并非如想象中的简单，不同学者得到的氧同位素差值分布相当离散（可从0‰到9‰［22］），这就引发了另一个被Land（1980）称之为“ΔProblem［23］”的新问题。尽管问题依然存在，但方解石和白云石共生矿物对之间的氧同位素差值是客观事实，并有学者以此作为依据判断方解石和白云石共生矿物对之间是否存在氧同位素组成的交换平衡，如 Milliken等（1981）发现白云石δ18OPDB值通常要比与其共生的方解石δ18OPDB值稍重2‰～3‰，并认为它们是沉淀于近平衡的条件 下［24］。 因 而 本 文 也 将 以 Δδ18OPDB，白云石－方解石＞2‰作为判断方解石和白云石共生矿物对之间的氧同位素组成是否达到了交换平衡、方解石和白云石是否来自于同一来源成岩流体的基本依据。

由于白云石－方解石氧同位素温度计无需考虑沉淀流体的氧同位素组成，也就不需要事先假定沉淀流体的氧同位素组成，只要知道共生含氧矿物对的氧同位素组成，就可以根据分馏方程计算矿物的形成温度。前人提出的白云石－方解石之间的氧同位素分馏方程较多，本文的温度计算主要是依据 Northrop等（1966）、Sheppard等（1970）、Carmichael（2006）建议的氧同位素分馏方程式［25－27］，即

式中α白云石－方解石为白云石－方解石之间的氧同位素分馏系数；T为热力学温度。

同时，本文根据Land（1983）建议的白云石－水之间的氧同位素分馏方程［28］和 O'Neil等（1969）建议的方解石－水之间的氧同位素分馏方程［29］联合得到一个新的白云石－方解石之间的氧同位素分馏方程

2 样品与计算结果

本文样品主要涉及川东北地区渡口河气田渡5井、罗家寨气田罗家2井和罗家6井、普光气田普光5井和普光8井、河坝气田河坝1井以及毛坝含气构造毛坝3井，详细的样品分布位置见图1。同时，样品主要分布在飞仙关组第1段、第2段，少量样品分布在飞仙关组第4段。本文不同类型白云岩样品的划分依据以黄思静等（2006，2009）分类方案［2，8］为主：微晶白云岩（包括泥晶白云岩）、具原始结构保存的粒屑白云岩和结晶白云岩，并将混合了较多方解石的部分样品划分为过渡岩石类型：含灰白云岩和灰白云岩（表1）。

图1 川东北地区飞仙关组白云岩样品分布图［30－32］Fig.1 Distribution of the dolomite samples from Feixianguan Formation of Northeast Sichuan

由于在飞仙关组白云岩（包括过渡岩石类型）中只分离出了2个可供氧同位素分析的方解石单矿物样品，一个是罗家2井飞仙关组第2段的亮晶方解石（δ18OPDB＝ －7.91‰），另一个是河坝1井飞仙关组第4段的亮晶方解石（δ18OPDB＝－5.01‰）。但后者是产自微晶白云岩中，其可靠性值得怀疑，可能是后期充填的方解石脉；因而本文只能将前面一个亮晶方解石的氧同位素组成看作是飞仙关组白云岩的共生方解石氧同位素组成。事实上，如果以这个方解石氧同位素组成（δ18OPDB＝－7.91‰；表1）作为基准，川东北地区飞仙关组白云岩（包括过渡岩石类型）中Δδ18OPDB，白云石－方解石＞2‰的样品超过了样品总数的85%，可达88.64%；Δδ18OPDB，白云石－方解石＜2‰的样品不到样品总数的15%，只有11.36%：因而该基准具有较好的代表性。同时，可以认为大多数白云岩样品中白云石和方解石之间氧同位素组成已经 达 到 了 交 换 平 衡，其 余 Δδ18OPDB，白云石－方解石＜2‰的样品因方解石中富集的轻氧（16O）显著影响了氧同位素组成，这些样品的氧同位素组成不适用于白云岩的白云石－方解石氧同位素温度计而需要被剔除，但本文也将δ18OPDB，白云石－方解石＜2‰样品的计算温度列在表1中以供参考。

从表1和图2可知，通过白云石－方解石氧同位素温度计获得的川东北地区飞仙关组白云岩计算温度分布相对离散，从最低的0.3℃（式（4））到最高的212℃（式（1），表2），同一个样品的不同氧同位素分馏方程计算温度也呈现泾渭分明的差异：式（1）＞式（3）＞式（2）＞式（4）（表1，图2）。这种差异的出现显然与前人在获取氧同位素分馏方程式过程中的模拟实验条件、理论计算方法或选用参数的差异一致。值得注意的是，大多数白云岩样品的计算温度仍然集中在40～140℃区间内（表2、图2、图3）。若以100℃作为低温和高温环境的界限［33］，那么式（1）计算结果分布在低温区间的样品占了样品总数的25.64%，而分布在高温区间的样品占了样品总数的74.36%；式（2）计算结果分布在低温区间的样品占了样品总数的71.79%，而分布在高温区间的样品占了样品总数的28.21%；式（3）计算结果分布在低温区间的样品占了样品总数的51.28%，而分布在高温区间的样品占了样品总数的48.72%；式（4）计算结果分布在低温区间的样品占了样品总数的79.49%，而分布在高温区间的样品占了样品总数的20.51%（表2、图2、图3）。

3 讨论

3.1 计算温度的可靠性

尽管前面已经获得了Δδ18O白云石－方解石＞2‰白云岩样品的计算温度，而且所有的计算温度都分布在川东北地区飞仙关组所经历的最大古温度（≈220℃［34］）范围内，但我们仍然难以判断这些计算温度与真实形成温度是否吻合或者在何种程度上吻合？为了进一步验证前面有关计算结果，本文系统总结了前人在川东北地区飞仙关组白云石中获得的流体包裹体均一化测温数据，并以这些流体包裹体均一温度作为判断本文有关计算温度是否符合真实形成温度的基本依据。不过，复杂的后期成岩变化导致了川东北地区飞仙关组储层的白云石中很难找到可用于测温研究的流体包裹体［35］。目前已公布的白云石流体包裹体分析数据较少，仅在部分中晶白云石、中晶－粗晶白云石中获得了一些流体包裹体均一温度，它们分布在60～190℃之间，且主要分布在80～150℃之间（图4）；此外，穆曙光等（1994）在晶体很小的泥微晶白云石中获得了4个流体包裹体的均一温度，它们分布在40～42℃之间［6］（图4）。当然，上述白云石中流体包裹体均一温度数据仅代表了中晶白云石、中晶－粗晶白云石，其他很难找到测温流体包裹体的较大白云石（包括粉晶、细晶、中晶以及它们混合组成的不等晶白云石）的形成温度仍然无法确定。Dix等（2010）认为那些出现液相且体积小的流体包裹体的白云石形成温度不超过60～80℃［15］，曾伟等（2007）也认为那些未发现两相流体包裹体（少数发现少量单相流体包裹体）的粉晶白云石和泥晶白云石形成于低温近地表条件下［36］。如果可以根据流体包裹体的有无、大小或单相来推断，那么川东北地区飞仙关组储层白云岩中未发现两相流体包裹体（少数发现少量单相流体包裹体）的白云石可能出现在＜80℃区间内。

表1 川东北地区飞仙关组白云岩计算温度Table 1 Calculated temperatures for dolomite samples from Feixianguan Formation of Northeast Sichuan by the dolomite－calcite oxygen isotope thermometer

表2 川东北地区飞仙关组白云岩计算温度统计表Table 2 Statistics of the calculated temperatures for dolomite samples from Feixianguan Formation of Northeast Sichuan by the dolomite－calcite oxygen isotope thermometer

图2 川东北地区飞仙关组不同类型白云岩计算温度分布图Fig.2 Calculated temperatures for different types of dolomite samples from Feixianguan Formation of Northeast Sichuan by the dolomite－calcite oxygen isotope thermometer

图3 川东北地区飞仙关组白云岩计算温度统计图Fig.3 Histogram of the calculated temperatures for dolomite samples from Feixianguan Formation of Northeast Sichuan by the dolomite－calcite oxygen isotope thermometer

在4个公式的计算结果中，式（2）、式（3）和式（4）计算温度分布区间与川东北地区飞仙关组储层中白云石流体包裹体均一温度之间具有较好的一致性（图2，图3，图4），而式（1）的部分计算温度已经超过了200℃（图2，图3），并明显高于川东北地区飞仙关组储层中白云石流体包裹体均一温度（＜190℃，图4）；同时，由于式（2）和式（4）计算结果中的部分计算温度分布在＜20℃区间内，与目前人们对白云石成因的认识存在着较大差异——大量交代白云石形成的温度条件应该是高于、甚至远高于实验室标准温度（25℃）［21］，因而只有式（3）的计算温度具有更高的可靠性，其余公式的部分计算温度高于或低于川东北地区飞仙关组储层中白云石可能的形成温度。这可能与来自高温实验结果的白云石－方解石之间的氧同位素分馏方程（如式（1）：300～510℃；式（2）：100～650℃）在低温外推计算过程中存在较大的不确定性有关。

图4 川东北地区飞仙关组白云石中流体包裹体均一温度分布直方图［6，35，37－39］Fig.4 Fluid－inclusion homogenization temperatures for dolomite samples from Feixianguan Formation of Northeast Sichuan

3.2 不同类型白云岩的计算温度

不同类型白云岩各自的成因差异必然导致其形成温度的差异。川东北地区飞仙关组不同类型白云岩通过白云石－方解石氧同位素温度计获得的计算温度也相应存在着差异，甚至同一类型白云岩的计算温度也存在着差异（表1，图2，图5），因而我们可以通过白云石－方解石氧同位素温度计获得的计算温度来区分不同类型白云岩的成因。下面以具有最高可靠性的式（3）温度计算结果为例，进一步分析飞仙关组不同类型白云岩的计算温度存在的差异。

图5 川东北地区飞仙关组不同类型白云岩（石）计算温度统计图——以式（3）为例Fig.5 Histogram of the calculated temperatures for different types of dolomite samples from Feixianguan Formation of Northeast Sichuan by the formula（3）39个样品，不含Δδ18 O白云石－方解石＜2‰的样品

结晶白云岩的计算温度跨度较大，可从76.9℃到172℃，显示它们可以在较大的温度范围内形成，且主要分布温度区间是80～140℃；其样品数约占结晶白云岩样品总数的70%（表3，图5），因而可以认为结晶白云岩的形成很可能与相对高温环境有关。唯一一个孔洞白云石的计算温度为127.6℃，显示孔洞白云石可能是高温环境的沉淀产物（表3，图5）。粒屑白云岩具有最小的计算温度，分布在＜50℃的低温区间内（表3，图2，图5），而且其他方程式的计算结果也具有类似的分布趋势（表2，图2）。这种趋势的同时出现很可能与这些样品的岩石类型有关，它们均为原始结构保存的粒屑白云岩（鲕粒白云岩或者含灰鲕粒白云岩）；或者说，粒屑白云岩的低温成因可能是导致它们氧同位素计算温度偏低的直接原因。微晶白云岩的计算温度相对偏高，2个样品的计算温度均分布在＞50℃区间内，其中一个微晶白云岩的计算温度更是分布在80℃以上（82.46℃。表3，图5）。当然，就成因而论，微晶白云岩应该与低温环境有关，但相对高的计算温度显示它们可能受到了后期白云石重结晶作用过程中氧同位素再平衡的影响。对于含灰白云岩和灰云岩而言，由于岩石中方解石矿物含量较多，因而这些过渡岩石类型的氧同位素组成多被认为会受到上述方解石矿物中氧同位素组成的强烈影响，从而导致这些过渡岩石类型的氧同位素温度计算的可靠性较差。不过，依据前面川东北地区飞仙关组含灰白云岩和灰云岩（Δδ18O白云石－方解石＞2‰）样品的计算温度而言，这些成分过渡的岩石类型与结构类似的结晶白云岩和粒屑白云岩之间具有类似的计算温度分布（表3，图2，图5），因而可以认为Δδ18O白云石－方解石＞2‰的过渡岩石类型中方解石矿物氧同位素组成对通过白云石－方解石氧同位素温度计获得的计算温度并未产生实质性影响。综上所述，川东北地区飞仙关组不同类型白云岩的计算温度与前人研究成果有较好的一致性：结晶白云岩（包括结构类似的过渡岩石类型）和孔洞白云石更多的是形成在相对高温的埋藏成岩环境中，原始结构保存的粒屑白云岩和微晶白云岩则更多地与相对低温的近地表成岩环境有关［2，6－9，12，13］。

表3 川东北地区飞仙关组不同类型白云岩（石）计算温度统计表——以式（3）为例Table 3 Statistics of the calculated temperatures for different types of dolomite samples from Feixianguan Formation of Northeast Sichuan by the formula（3）

4 结论

a.不同白云石－方解石氧同位素温度计获得的川东北地区飞仙关组白云岩计算温度分布相对离散，从最低的0.3℃到最高的212℃，但大多数计算温度仍然集中分布在40～140℃区间内。

b.根据川东北地区飞仙关组白云石中流体包裹体均一温度以及白云石可以出现在＜80℃温度区间的推断，可以认为Carmichael（2006）建议的白云石－方解石之间氧同位素分馏方程式的计算温度具有更高的可靠性。

c.川东北地区飞仙关组结晶白云岩（包括结构类似的过渡岩石类型）和孔洞白云石的计算温度集中分布在相对高温区间，原始结构保存的粒屑白云岩和微晶白云岩的计算温度集中分布在相对低温区间，与前人获得的不同类型白云岩形成环境分析结果相一致。

d.白云石－方解石氧同位素温度计的初步尝试及其获得的较可靠计算温度，可望为川东北地区飞仙关组优质白云岩储层的形成机制研究提供有价值的基础资料。

范明、张文涛、兰叶芳等参加了野外工作，作者特此致谢。

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