CARR堆瞬发伽马活化分析系统的初步设计

孙洪超，倪邦发，肖才锦，张贵英，王平生，袁国军，田伟之

（中国原子能科学研究院核物理研究所，北京 102413）

瞬发伽马中子活化分析（Pr o mpt-ga mma Neutron Activation Analysis，PGNAA）是一种灵敏的非破坏的核分析技术，具有对各种物质中多种元素的迅速和非破坏性的分析特点，并与仪器中子活化分析具有互补性，应用范围日益广泛。目前，国际上有30多个实验室已经建立了PGNAA装置。尽管我国研究堆数量不少，但基于反应堆的高水平的PGNAA装置还是空白。中国原子能科学研究院设计建造了中国先进研究堆（CARR），能够提供高品质的中子束流，基于此，本工作拟设计基于CARR堆的PGNAA装置。

CARR堆是一座满功率为60 MW的池内罐式反应堆，利用轻水作慢化剂和冷却剂，堆心周围是重水反射层。CARR堆有9个水平孔道，还装配了一些其他领域应用的垂直孔道。CARR堆PGNAA装置采用水平切向孔道HT2。HT2孔道位于重水反射层中距堆心46 c m处，孔道入口的热中子注量率预计可达到5×1014c m－2·s－1。从HT2引出的中子要经过两次准直，再经过单晶铋过滤器，在孔道出口的中子注量率达109c m－2·s－1量级。孔道是切向的，避免直接对准堆心，从而减少了来自堆心的快中子和伽马带来的辐射本底。CARR的中子注量率很高（亚洲最高），利用其提供的中子束，将在高起点建立CARR堆瞬发伽马中子活化分析装置，为今后开展PGNAA领域的研究工作奠定基础，CARR堆PGNAA装置的建立和应用将极大地提高我国在核分析技术领域的地位。

1 PGNAA装置的MCNP模拟方法

所设计的PGNAA装置结构示于图1。由图1可以看出，中子输运的距离很长（7 m），因此设计时面临两方面的问题：1）所需的计算时间很长；2）长距离传输使得计数统计偏低，误差较大。为了解决上述问题，采用文献［1］中分段衔接的办法。整个模拟分为两步：第一步模拟从HT2孔道入口到孔道出口；第二步模拟从第一准直器前端到阻止器。两步之间有一段重合（第一准直器到堆口）以使两步模拟有一个很好的过渡。

第一步模拟：在HT2孔道入口，利用MCNP程序的SDEF卡定义面源，归一化的中子总流量为7.20×1016，源中子能谱和方向谱已知。用MCNPX程序的计数卡F1记录通过第一准直器前端截面上的中子能谱、方向谱及空间分布，上述参数作为第二段模拟源参数。第二步模拟：定义第一准直器前端截面为面源，参数已经通过第一段模拟获得。利用计数卡Fn记录感兴趣的几何体或曲面上的中子参数。

图1 PGNAA装置结构示意图

2 中子过滤器

HT2是水平切向孔道，位于重水反射层中距堆心46 c m处。尽管孔道入口处的中子已经充分热化，且伽马射线强度不高（HT2孔道为切向孔道）。然而为了满足热中子瞬发伽马活化分析的高灵敏和低本底要求，需采用一个热中子过滤器进一步提高热中子份额和减少来自堆心的伽马射线强度。

CARR堆热中子水平孔道采用单晶铋做过滤器。单晶铋的中子总截面可用（1）式表示：

（1）式中：σt、σa、σTDS和σBragg分别为单晶铋的中子总截面、吸收截面、热中子散射截面、布拉格散射截面。σa满足E－1／2定律［2］：

（2）式中：E 为中子能量；C1为常量［2］。

文献［3］给出了σTDS的表达式：

（3）式中：x＝θD／T（T 为晶体温度）；σbat＝S＋s（束缚原子的相干和非相干散射截面之和）；A＝209，为单晶铋的相对原子质量；C2为常量；B0＝3h2／2 KBθDA，对应零点运动，与温度无关；h为普朗克常量；KB为玻尔兹曼常数；BT与温度相关，可用（4）式计算：

根据 Adib［4］给出的公式：

（5）式中，TBragg＝∏（1－Pθhld）。根据文献［5］，Pθhld是晶面（hkl）对倾角为θhkl的入射中子束的反射能力。

在热能区，可由公式（1）得到单晶铋的中子总截面和中子能量的关系，结果示于图2。图2中曲线b为单晶铋的中子总截面（由公式（1）计算得到）。可以看出，单晶铋中子截面在热能区有一个极小，表明单晶铋可用作热中子束过滤器，从而获得较纯的热中子束。

图2 单晶铋的热中子总截面a——采用自由气体模型；b——利用公式（1）修正

实际上，MCNP程序中铋截面数据是自由原子的中子截面（ENDF／B-VI［6］），如图2中曲线a，而实际上单晶铋的中子截面接近图中曲线b的情形。为了使模拟结果更准确，本工作编写了基于MATLAB语言的单晶铋的截面计算程序，利用公式（1）对中子束流在通过单晶铋之后的参数进行修正（在热能区10－4e V＜E＜10 e V），修正前后中子束流参数的变化示于图3。

对比图3a和图3c可知，单晶铋的过滤效果没能体现，热中子份额没能提高，反而使高能中子份额增加，不能准确模拟实际情况。因此用公式（1）对经过单晶铋的能谱进行了必要的修正，得到经过单晶铋的中子束能谱图3d，可以看出单晶铋能进一步提高束流中的热中子份额。图3b是不使用单晶铋时得到的在堆口的能谱，表明中子束需要进一步过滤。

图3 MNCP模拟得到的中子能谱a——在堆心的能谱；b——没有任何中子过滤装置时堆口的能谱；c——采用自由气体模型时堆口的能谱；d——利用公式（1）修正后堆口的能谱

经过20 c m单晶铋的过滤，在堆口的中子注量率在109c m－2·s－1量级，减少为过滤前中子注量率的1／15。热中子份额从最初的74.9%提高到99%；中子与伽马的比从最初的1.97×105／（c m2·mR2）提高到 1.17×107／（c m2·mR2），20 c m的单晶铋能够衰减来自堆心的伽马射线约103量级。

4 准直器结构

准直器的几何结构能够进一步限定中子束流的注量率和中子束流张角，图4是一般准直器几何结构图。准直器参数包括：中子源直径φs，准直器至中子源距离D，准直器长度L，准直器入口直径φi和准直器出口半径φo。

图4 准直器几何结构φs——中子源直径；D——准直器至中子源距离；L——准直器长度；φi——准直器入口直径；φo——准直器出口半径；θ——最大束流张角；l 0——准直器外一点到准直器距离

最大束流张角θ可用（6）式表示：

通过改变公式（6）中的参数可以限定中子注量率、束流张角和束流分布。

准直器轴线上的中子注量率可用（7）式［7］表示：

（7）式中：I为中子源单位面积上的中子发射率；d s为单位面积元；s为该位置可以观察到的源总面积；z为准直器外轴线上一点到源的距离。当中子源面积线度远小于z时，设准直器外轴线上一点到准直器的距离为l，则轴线上中子注量率可表示为（8）式：

热中子瞬发伽马活化分析装置由水平HT2孔道引出，孔道入口的尺寸是φs＝10，孔道长度D＝5 m，堆外准直器设计限定中子束流截面积为1.5 c m×1.5 c m。由公式（6）和（8）可知，改变L的大小可以进一步限定中子束流的张角和照射位置的中子强度。

用途不同，对中子束流的要求也存在差异。本工作设计了两种类型的准直器：1）通过增大外准直器的长度，使束流张角尽量小；2）保证能够屏蔽掉中子束中的多余成分，尽量使外准直器的长度最小，从而得到较高的中子注量率。

1）第一种类型的准直器。准直器一般由一段或者多段构成，几何形状可以是柱形或锥形。为了满足使中子束流张角尽量小的设计要求，采用多段准直的方法，增加准直器的整体长度。本工作设计了2种此类型的准直器：柱形和锥形准直器，其结构简图示于图5。对于图5a，由公式（6）可知，θ＝2×arct g（5.75／700）。对于图5b，准直器长度为2 m，此时的中子束张角可以由源尺寸φs＝9 c m、准直器出口尺寸φ0＝1.5 c m和源到准直器距离L＝500 c m确定，即θ＝2×arct g（5.25／700），进一步减小了束流张角。

图5 三段准直器a——柱形准直；b——锥形准直

为了比较柱形和锥形准直器对中子注量率和束流分布的影响，对图5中两种模型进行了模拟，柱形准直器和锥形准直器的MCNP模拟结果显示，在距准直器出口50 c m处，在束流轴线附近φ1.5 c m范围内的中子注量率分别为：1.23×108和2.46×108c m－2·s－1。即锥形准直器是柱形准直器的2倍。用公式（8）进行计算，结果显示，锥形准直器是柱形准直器的2倍多。模拟结果与计算结果有一些差异，是由于在轴线附近，束流强度分布存在一定的梯度，在用公式（8）计算时，假定束流强度是均匀分布的。利用MCNP模拟得到了两种准直器的探测器本底分别为17.8 s－1和31.6 s－1，由于锥形准直器在提高中子注量率的同时，也扩大了束流张角，使得散射中子与结构材料中的核素反应的概率增加，带来更多的本底。

NCNP模拟柱形准直器和锥形准直器对束流强度分布的影响示于图6。由图6可以看出，在轴线附近，锥形准直器使得束流强度分布存在一定的梯度，与之相比，柱形准直器能够保证束流强度在轴线附近基本保持一致。

2）第二种类型准直器。由图7 CARR堆HT2孔道结构示意图可知，最初设计的HT2孔道出口尺寸为2.5 c m×2.5 c m，中子束流张角θ＝2×arctg（6.25／500），中子束流张角已经很小，另外，外准直器的出口截面为1.5 c m×1.5 c m，由公式（6）可知，张角进一步减小为θ＝2×arctg（5.75／550.4）（外 准 直 器 的 长 度50.4 c m）。为了满足得到较高的中子注量率的设计要求，采用单段准直的方法，而且为了使束流分布的梯度尽量小，采用柱形准直器，设计了如图8的准直器。对此模型进行MCNP模拟，模拟结果显示，在距准直器出口50 c m处，在束流中心附近φ1.5 c m范围内的中子注量率为3.95×108c m－2·s－1，探测器本底29.3 s－1。由于使用单段准直使样品室与源的距离更近，照射位置的中子注量率更高，同时也带来了更高的本底。

图6 束流强度分布a——柱形准直器；b——锥形准直器

图7 CARR堆HT2孔道结构示意图

图8 单段准直器

第二种类型的准直器由于离源更近，在样品位置的中子注量率最高，然而带来的本底也最大。由于准直器本身长度较短，相应的屏蔽材料最少。第一种类型的准直器有效减小了中子束张角，样品位置离源距离较长，本底更低，然而注量率有一定程度减小，而且长的准直器要求更多的屏蔽材料，增加了成本。综合考虑，为了保证样品位置要有一定的束流强度，降低建造成本，第二种类型的准直器更佳。为了降低本底，可以在样品室和束流管道外侧，增加一层铅屏蔽体。

4 PGNAA装置的结构及屏蔽方案

根据MCNP模拟结果并借鉴国际上先进实验室的设计经验形成设计方案，所设计的CARR堆PGNAA装置简图示于图9。由图9可知，PGNAA装置由准直器、样品室、探测系统、阻止器和束流管道组成。

图9 CARR堆PGNAA装置图

准直器：外部准直器采用单段准直的方式。准直器长50 c m，依次为0.4 c m厚的6Li聚合物、10 c m厚的钨铜合金、30 c m厚的含硼聚乙烯、15 c m厚的铅（按束流传播方向依次）。内衬有一层6Li聚合物，内部孔道为1.5 c m×1.5 c m。

利用PGNAA装置分析大样品时，要求中子束流的截面积不能太小，对此可以建一个截面积为2.5 c m×2.5 c m的外部准直器（HT2孔道堆口截面积2.5 c m×2.5 c m），同时，匀速旋转样品，尽量保证样品均匀照射。

准直器屏蔽由30 c m厚的含硼聚乙烯、外面加15c m厚的铅构成。整个准直器屏蔽体长度为85 c m。模拟结果显示：透过屏蔽体向外辐射的中子和伽马射线的最大强度仅为10／（c m2·s）和28.5／（c m2·s）。

样品室：由3 c m厚的铝合金材料构成，内部是边长20 c m的正方体，中子束流进出样品室要经过半径为4.5 c m的镁合金窗口。样品的特征伽马射线要经过垂直于中子束流方向、半径为1 c m的镁合金窗口，到达探测器。

探测装置：由高纯锗探测器和反康谱顿谱仪组成，谱仪的外面是10 c m厚的铅，最外层是0.5 c m厚的6Li聚合物。在样品和探测器之间放置0.5 c m的6Li聚合物。模拟结果显示，0.5 c m6Li聚合物能够屏蔽掉90%被样品散射的中子，同时允许伽马射线穿过（衰减很小）。反康普顿谱仪能够有效抑制非分析峰强度和康普顿坪。伽马射线到达探测器要经过一个长10 c m、直径2 c m的铅准直。探测器到达样品的最小距离为27.5 c m（由装置结构限制），能够有效抑制合峰效应。

阻止器：由半径7.6 c m、长20 c m的圆柱型凹槽，内嵌到边长30 c m的正方体含硼聚乙烯中，外面是10 c m厚的铅。凹槽内衬一层6Li聚合物，能屏蔽掉束流中大部分热中子。整个装置的支撑结构材料是高纯Al。模拟结果显示，透过阻止器向外的中子和伽马射线强度仅为121／（c m2·s）和139／（c m2·s）。

本工作设计了三种类型的阻止器：柱形、梯形和空腔形阻止器，其结构简图示于图10。采用MCNP模拟这三种阻止器的背散射情况。结果显示，在阻止器和样品室中间距阻止器30 c m位置处，背散射强度分别为：20、21和15／（c m2·s）。空腔形阻止器的背散射最小，柱形和梯形之间的差异不明显。然而，为了达到相同的屏蔽效果，空腔形的体积最大，所需屏蔽材料最多，增加了制造成本。综合考虑，选择最常用的柱形阻止器。

图10 三种类型的阻止器a——柱形凹槽；b——梯形凹槽；c——空腔形凹槽

束流管道：1 c m厚内径为13 c m的高纯铝管道，内衬6Li聚合物。为了排空空气或充He气，避免空气中核素对中子的散射和吸收，要求管道密封。管道总长207 c m，堆口到样品室137 c m，样品室到阻止器70 c m。为了降低本底，样品室距堆口和阻止器之间保持一定距离。

探测器本底：低本底和高灵敏是高水平PGNAA装置的基本要求。本工作所设计的PGNAA装置中有两个最大的伽马辐射源：堆口和阻止器。另外，一些结构材料被中子活化也要放射伽马射线。这些都对本底有贡献。为了减少上述伽马源对本底的贡献，设计时采用了如下措施：利用6Li聚合物做内衬，减少结构材料被活化的几率；保证样品室距堆口和阻止器有一定距离，减少背散射和来自堆心的伽马；样品室和束流管道可以密封起来，抽真空和充He气，减少空气对中子的散射。另外，单晶铋也是很好的伽马射线过滤装置，能够过滤来自堆心的伽马。

利用MCNP模拟，对整个装置的本底进行初步估计。模拟分为三步：第一步样品室不放置样品；第二步在样品室放置D2O（散射截面大且散射机制占主导）；第三步，模拟来自堆心的伽马射线对本底的影响。第一步模拟结果显示，进入到探测器的伽马计数率为29.3 s－1（MCNP模拟，探测效率100%）。第二步模拟结果显示，进入到探测器的伽马射线计数率为120 s－1。探测器本底有一定增加，大概是无样品时的4倍。由于D2O对束流中子的散射，使得结构材料更多地被活化并放出伽马射线，使得本底增加。第三步模拟结果显示，在样品位置，伽马射线强度为1.1×106／（c m2·s），对本底的贡献很小。通过模拟可知，整个装置满足低本底的要求。另外，反康普顿探测系统的本底谱、环境本底谱还需要实际测定。

6 结 论

采用分段衔接的方法，模拟了中子在整个装置中的输运，有效节省了计算时间。由于MCNP截面库中铋的中子截面采用的是自由气体模型的截面，不能准确模拟单晶铋的过滤作用。本工作编写了基于MATLAB语言的单晶铋的截面计算程序，对通过单晶铋的中子束进行修正。设计了三种结构的准直器，并比较了其对中子束的准直效果：采用单段多层材料的准直器，能够得到最大的中子注量率，同时保证了中子束张角很小且装置的本底较低。装置屏蔽设计考虑到了材料的质量、体积和成本等因素。模拟结果显示，屏蔽设计基本能满足辐射防护和低探测器本底的要求。整个装置的关键部件的设计方法简单实用，为基于反应堆的瞬发伽马中子活化分析装置的设计提供了参考。

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