贵州大竹园大型铝土矿稀土元素地球化学特征及其意义

李沛刚，王登红，雷志远，翁申富，高 兰

（1.贵州省地质矿产勘查开发局106地质大队，贵州遵义 563000；2.中国地质科学院矿产资源研究所国土资源部成矿作用与资源评价重点实验室，北京 100037）

0 引 言

位于贵州省北部务川—正安—道真地区（简称“务正道地区”）的大竹园铝土矿是贵州省地质矿产勘查开发局106地质大队于20世纪90年代初发现的一个大型铝土矿床［1－2］。目前，针对该矿区的整装勘查工作仍在进行中，对于该矿床的研究才刚刚起步，许多成因问题尚待逐步解决。鉴于该区域新发现的铝土矿越来越多，务正道地区已经成为一个新兴的铝土矿矿集区，具有良好的资源潜力，不但是2006年以来中国矿产资源潜力评价的重点示范区［3］，也为铝土矿成矿规律研究提供了新的范例。稀土元素（REE）地球化学是研究铝土矿成矿机制的常用手段［4－16］，笔者以采自大竹园矿区栗园向斜不同部位铝土矿、铝土岩和黏土岩样品为基础，分析了这些样品的稀土元素含量及空间分布特征，研究了稀土元素含量与铝土矿质量及成矿过程的关系，最后就稀土元素对于成因和环境的指示意义进行了讨论，为深入认识大竹园大型铝土矿的成因和成矿机制提供参考。

1 矿床地质概况

贵州大竹园大型铝土矿是湘鄂西—黔中南Hg－Sb－Au－Fe－Mn（Sn－W）磷 铝土矿 硫铁矿-石墨成矿亚带［17］内最主要的大型矿床。该铝土矿主要受到栗园向斜的控制，该向斜总体为一个东缓西陡的不对称构造，总体呈近南北向展布。大竹园铝土矿赋矿层位为上石炭统大竹园组（C2d），亦有学者认为是中二叠统梁山组（P2l），不同于遵义铝土矿和黔中铝土矿（赋矿层位为下石炭统九架炉组）。大竹园铝土矿产于C2d中上部，含矿层位固定，专属性非常明显。其含矿岩系上覆岩石地层主要为中二叠统栖霞组（P2q）大套灰岩和（或）梁山组（P2l）碳质页岩等，下伏地层为上石炭统黄龙组（C2h）灰岩和（或）下志留统韩家店群（S1hj）泥、页岩。该铝土矿含矿岩系岩（矿）石组合及顶、底板岩石特征十分明显，成为区内寻找铝土矿最为可靠的标志和依据。

2 样品特征与测试结果

本研究对采自大竹园矿区栗园向斜西翼钻孔ZK8608、ZK7808、ZK7008、ZK6208、ZK5808、ZK5408和ZK208，东翼钻孔ZK802、ZK1602、ZK2301、ZK2402、ZK3202和ZK4002，中部钻孔ZK5802、ZK5816、ZK1808和K2104的81件铝土矿、铝土岩和黏土岩样品采用ICP－MS方法分析测试了其稀土元素含量（质量分数），结果见表1。所采用的样品均为钻探工程样品的副样，样品在空间上的分布见图1。所采集的样品基本涵盖了整个矿区，因而具有较好的代表性。

表1显示，大竹园矿区51个铝土矿样品REE平均含量为110.89×10－6，wLREE／wHREE＝5.42，w（La）／w（Yb）＝6.19，w（Eu）／w（Sm）＝0.26；铝土岩的REE含量为169.68×10－6，wLREE／wHREE＝6.49，w（La）／w（Yb）＝10.08，w（Eu）／w（Sm）＝0.21，黏土岩的REE含量为277.52×10－6，wLREE／wHREE＝6.73，w（La）／w（Yb）＝9.18，w（Eu）／w（Sm）＝0.19。铝土矿中，又以致密状铝土矿REE含量最高，豆鲕状最低，而豆鲕状铝土矿SiO2含量最低，Al2O3最高，w（Al2O3）／w（SiO2）最大，显示铝土矿质量与REE含量之间存在负相关性。

3 稀土元素含量特征

大竹园矿区稀土元素含量以黏土岩最高，18个黏土岩样品平均达277.52×10－6，但明显低于山西石炭纪铝土矿区的黏土岩（5个黏土岩样品平均为407.45×10－6）［18］，更低于山西铝土矿区含稀土元素的黏土岩（3个样品平均达2231.36×10－6）。对于铝土矿本身而言，大竹园51件铝土矿样品稀土元素含量为110.89×10－6，低于山西石炭纪铝土矿（30个样品平均164.6×10－6），尤其是豆鲕状铝土矿的稀土元素含量最低，只有69.81×10－6；12个铝

土岩样品稀土元素含量为169.68×10－6，与山西石炭纪铝土岩（168.61×10－6）几乎相等。需要指出的是，山西铝土矿区有的层位稀土元素含量也不高，因此，在大竹园矿区是否存在富集稀土元素的黏土岩，有待进一步调查。

表1 不同类型样品稀土元素分析数据Tab.1 REE Data of Different Types of Samples

图1 贵州大竹园大型铝土矿地质简图Fig.1 Geological Map of Dazhuyuan Large－scale Bauxite Deposit in Guizhou Province

大竹园矿区不同类型样品的稀土元素具有不同的分布特征。以钻孔ZK1602为例（图2），与地壳平均值［18］相比，黏土岩的稀土元素具有明显的富集特征（仅Sm和Eu略显亏损），而铝土矿明显亏损，但Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu等重稀土元素又在部分样品中相对于轻稀土元素表现为轻微的富集特征，相对于黏土岩则仍然亏损。这说明贵州大竹园一带的黏土岩原本可能富集稀土元素，在风化过程或铝土矿的成矿过程中，稀土元素有不同程度丢失，并以轻稀土元素丢失更显著。至于丢失的稀土元素是从铝土矿层位转移到顶、底板的黏土岩中，还是从整个环境中迁移出去了，有待深入研究。顶板（136.10、137.30、137.50m深度的样品）黏土岩的稀土元素明显低于底板（141.95m深度的样品），并且越靠近矿层，黏土岩和铝土岩中稀土元素的亏损越趋明显，故推测稀土元素可能是丢失了，但也不排除部分被底板黏土岩吸附的可能性。另外，不同样品稀土元素的曲线形态基本一致（尽管含量不同），说明稀土元素的富集特征与原岩具有继承性。不过，元素Dy较特别，无论是铝土矿和黏土岩，相对于全球陆壳平均值要明显富集，而相对于中国陆壳平均值［19］则又没有这种富集特征（图3）。这与中国地壳总体富集Dy有关，而从地球化学的角度来看，Dy的富集属于淡红硅钇矿型，可能跟铌钽酸盐的富集有关［20］。

图2 钻孔ZK1602不同样品稀土元素含量相对于地壳平均含量的变化Fig.2 Changes of REE Contents Relative to Average Content of Crust for Different Samples in Drilling ZK1602

图3 不同类型样品稀土元素含量相对于中国地壳含量的变化Fig.3 Changes of REE Contents Relative to China Crust Content for Different Types of Samples

与美利坚陆台黏土相比，大竹园样品同样具有黏土岩富集稀土元素而铝土矿（尤其是轻稀土元素）亏损明显的特点，这表明铝土矿的成矿过程也是一个稀土元素分异的过程。与黏土岩和页岩稀土元素平均含量（维氏值）相比，大竹园样品也以轻稀土元素和重稀土元素富集为特征，而铝土矿则以轻稀土元素亏损为特点。值得注意的是，重稀土元素中Tm含量可高出同类岩石5倍。Tm的正异常在山西石炭纪铝土矿区的含云灰岩中也有类似特点［11］。相对于其他稀土元素的相对亏损状态，大竹园矿区Ce呈富集趋势。

4 稀土元素空间分布特征

4.1 垂向变化

在大竹园矿区，不同部位钻孔中稀土元素含量和配分特征明显不同。比如，栗园向斜西翼钻孔ZK5802中顶板黏土岩的稀土元素含量为116.75× 10－6，底板为294.82×10－6，上低下高，w（La）／（Yb）分别为3.26和15.87，也是上低下高；而东翼的钻孔ZK1602顶、底板稀土元素含量分别为273.43×10－6（2个样品平均值）和233.05×10－6，上高下低，w（La）／w（Yb）分别为12.04和9.08，也是上高下低。可见，栗园向斜西翼和东翼铝土矿顶、底板具有不同的特征。但是，铝土矿无论是西翼钻孔ZK5802还是东翼钻孔ZK1602，w（La）／w（Yb）均随着深度变浅而增加（图4）。

图4 钻孔ZK5802、ZK1602不同类型样品w（La）／w（Yb）随深度的变化Fig.4 Relationships Between Depth and w（La）／w（Yb）of Different Types of Samples from Drillings ZK5802and ZK1602

4.2 平面变化

将大竹园矿区17个钻孔的稀土元素配分曲线进行对比，不同钻孔总体上都表现为轻稀土元素富集、Eu亏损的特点，但不同钻孔之间还是有差别的。比如，位于栗园向斜西翼最西部的钻孔ZK5802，以底板黏土岩稀土元素含量最高，铝土矿自上而下每个样品的配分曲线发生交叉，往东钻孔ZK5808、ZK5816也有类似情况，到了栗园向斜东翼钻孔ZK1808，铝土矿稀土元素的含量只有4.02×10－6，w（La）／w（Yb）为11.53，再向东钻孔ZK2104、ZK2301仍有配分曲线交叉的现象。总体上看，位于栗园向斜西翼的钻孔，铝土岩稀土元素配分曲线发生交叉的现象要比东翼更明显。对于黏土岩来说，栗园向斜西翼的含量总体上低于东翼，配分曲线也更趋于平坦，Eu亏损程度要小于东翼，而Ce的富集程度则高于东翼。这说明容矿围岩在东、西两翼存在差别。与西翼相比，栗园向斜东翼黏土岩的稀土元素含量与配分特征更接近桂北页岩［21］。对于铝土矿来说，西翼各钻孔样品Ce正异常的现象更突出，而东翼各钻孔轻稀土元素和重稀土元素更趋于均一化，配分曲线更趋于平坦，只有钻孔ZK1808中的铝土矿稀土元素明显偏低，配分特点与东翼钻孔更接近。无论是东翼还是西翼，铝土矿的稀土元素含量和配分曲线明显趋于集中。这反映尽管黏土岩原岩稀土元素在含量和配分特征上明显不同，但铝土矿成矿过程中稀土元素趋于均一化。

5 稀土元素含量与铝土矿质量及成矿过程的关系

衡量铝土矿质量的重要指标是铝含量和铝硅比，通过对大竹园矿区17个钻孔81个不同类型样品的系统分析，发现稀土元素含量和配分模式对于评价铝土矿的质量和成矿过程也可以提供一些有用信息。铝土矿、铝土岩和黏土岩的稀土元素含量（不包括Y）分别为107.07×10－6、185.00×10－6和246.28×10－6，依次增高（表1、图5）。这说明在铝土矿富集成矿的过程中，稀土元素总体上趋于贫化。贵州境内林歹、长冲河、小山坝和苟江等铝土矿也是在黏土岩中稀土元素含量最高［4］，但华北式G层铝土矿区在铝土矿中稀土元素含量高于其底板石灰岩［9］。

图5 各类样品稀土元素配分模式Fig.5 REE Pattern of Different Samples

5.1 不同类型样品

对于不同类型样品，稀土元素含量的变化比较复杂。对铝土矿，REE与Al2O3含量之间并不存在负相关，也非正相关（与小山坝［7］的正相关特征明显不同）；对黏土岩和铝土岩，也只有Al2O3和REE含量均比较高的少部分样品才出现负相关关系（图6）。在REE含量与w（Al2O3）／w（SiO2）相关性方面，也出现类似情况，即除了wREE＜200×10－6且w（Al2O3）／w（SiO2）＜10以外的样品，稀土元素含量随着铝硅比的增大而减小，这说明稀土元素可能主要是从原岩（黏土岩）中继承下来的，部分稀土元素在风化残积过程中随着硅酸盐矿物分解而离开铝土矿富集的矿化体范围，进入到环境，甚至随地下水与地表水发生迁移。

图6 不同类型样品w（Al2O3）及w（Al2O3）／w（SiO2）与wREE的关系Fig.6 Relationships Between wREEand w（Al2O3），and wREEand w（Al2O3）／w（SiO2）for Different Types of Samples

图7 不同类型样品w（Eu）／w（Sm）对铝硅比的图解Fig.7 Diagram of w（Eu）／w（Sm）and w（Al2O3）／w（SiO2）for Different Types of Samples

相对于δ（Ce）而言，δ（Eu）在不同样品中也有一定变化趋势，总体上铝土矿的δ（Ce）和δ（Eu）均高于黏土岩，而铝土岩介于二者之间。δ（Ce）和δ（Eu）分别为Ce、Eu异常。w（Eu）／w（Sm）常被用于区分铝土矿的形成环境（w（Eu）／w（Sm）＜0.22时，其环境为陆相；w（Eu）／w（Sm）＞0.22时，其环境为海相），尽管这一指标反映大竹园铝土矿层形成于海陆过渡相，但根据w（Al2O3）／w（SiO2）和w（Eu）／w（Sm）可以将铝土矿分为3类（图7）：当w（Al2O3）／w（SiO2）＞25时，w（Al2O3）／w（SiO2）与w（Eu）／w（Sm）负相关；当w（Al2O3）／w（SiO2）＜10时，w（Al2O3）／w（SiO2）与w（Eu）／w（Sm）正相关；当10＜w（Al2O3）／w（SiO2）＜25时，w（Al2O3）／w（SiO2）随w（Eu）／w（Sm）的变化不明显。高w（Al2O3）／w（SiO2）的样品主要有钻孔ZK802的159.90m深处碎屑状铝土矿、钻孔ZK1808的333.88m深处碎屑状铝土矿、钻孔ZK5802的169.12m深处半土状铝土矿等，既有栗园向斜东翼的也有栗园向斜西翼的，既有碎屑状的也有半土状的，但无致密状的。因此，w（Eu）／w（Sm）对w（Al2O3）／w（SiO2）图解也能反映矿石质量。

5.2 不同颜色样品

样品颜色是野外评价矿石质量的最直观标志之一，但大竹园样品的颜色（一般认为，颜色可反映氧化-还原环境）与稀土元素含量之间的关系比较复杂。对于铝土矿，黄色铝土矿的稀土元素含量与其他颜色（灰色和杂色类）相近，但w（Al2O3）／w（SiO2）小于20；最常见的灰色类铝土矿REE含量和w（Al2O3）／w（SiO2）没有相关性，只是深灰色铝土矿的w（Al2O3）／w（SiO2）更低一些。对于铝土岩，只有个别黄色铝土岩样品wREE可以达到700× 10－6以上，其他颜色样品均小于250×10－6，且与w（Al2O3）／w（SiO2）之间没有相关性。对于黏土岩，只有深灰色粘土岩wREE可达1 100×10－6以上，其他颜色样品多小于400×10－6，且与w（Al2O3）／w（SiO2）之间略显负相关（图8）。

图8 不同颜色样品稀土元素含量与铝硅比的关系Fig.8 Relationship Between REE Contents and w（Al2O3）／w（SiO2）for Different Colors of Samples

换个角度来说，同样是灰绿色的样品，从铝土矿→铝土岩→黏土岩，REE含量呈增加趋势，w（Al2O3）／w（SiO2）与REE含量有一定的负相关性；黄色类样品也是如此，以黏土岩含量最高；对于各类灰色样品（野外分辨不一定准确，但为了不至于混乱，此处不与深灰—浅灰色样品合在一起），REE含量与颜色之间的相关性不明显，只是深灰色黏土岩的REE含量要高于深灰色的铝土岩。因此，在铝土矿区找稀土资源，首先要以深灰色黏土岩为目标。

5.3 不同结构构造样品

样品的结构构造是野外评价矿石质量的直观标志之一。大竹园矿区除个别致密状铝土矿相对富集REE（其含量可达400×10－6以上，w（Al2O3）／w（SiO2）偏低）外，致密状铝土矿总体接近于铝土岩和黏土岩；碎屑状铝土矿的REE含量一般小于200× 10－6，呈现w（Al2O3）／w（SiO2）越高REE含量越低的趋势；半土状铝土矿和豆鲕状铝土矿介于致密状和碎屑状铝土矿之间（图9）。对于具有相同结构构造的样品，从豆鲕状铝土矿→豆鲕状铝土岩→豆鲕状黏土岩，尽管w（Al2O3）／w（SiO2）降低，但REE含量变化不大；致密状样品也类似，但半土状样品和碎屑状样品有较明显的REE含量与w（Al2O3）／w（SiO2）负相关趋势，即半土状和碎屑状样品随铝硅比的增大，稀土元素含量降低，尤其是半土状铝土矿更明显。

图9 不同结构构造样品稀土元素含量与铝硅比的关系Fig.9 Relationship Between REE Contents and w（Al2O3）／w（SiO2）for Different Textures and Structures of Samples

6 稀土元素对于成因和环境的指示意义

铝土矿成因复杂，但利用稀土元素示踪矿床的成因可以提供一些有益的信息。

6.1 wREE－w（La）／w（Yb）图解

利用wREE与w（La）／w（Yb）相关性图解可以大致区分不同类型的岩石，但对于大竹园铝土矿不适用。从图10可以看出，大竹园铝土矿部分落在钙质泥质沉积岩区，部分落在玄武岩区，而黏土岩也落在不同的区域，包括花岗岩和玄武岩区，并没有集中在沉积岩区，这显然不符合样品的特点。考虑到风化过程中REE总量趋于降低，而w（La）／w（Yb）也会发生明显变化；因此，这也从反面说明在利用wREE－w（La）／w（Yb）图解判断铝土矿的成矿物质来源时需要特别慎重。

图10 不同类型样品稀土元素含量与w（La）／w（Yb）的图解Fig.10 Diagram of REE Contents and w（La）／w（Yb）for Different Types of Samples

6.2 δ（Ce）和δ（Eu）

尽管wREE－w（La）／w（Yb）图解既不能区分成岩环境也不能区分岩石类型，但并非对稀土元素无能为力。从图11可以看出，铝土矿相对于黏土岩具有高δ（Ce）和高δ（Eu）的特征。对于稀土元素配分特征，无论是相对于北美页岩还是球粒陨石，大竹园矿区的样品（尤其是黏土岩样品）具有不太明显的Eu负异常，但铝土矿样品总体上正常。高质量的铝土矿（w（Al2O3）＞40%、w（Al2O3）／w（SiO2）＞2.6），REE含量最低，具有Ce正异常的特点（图10）。另外，与铝土矿相比，铝土岩重稀土元素含量和配分特征变化不大，但铝土矿的轻稀土元素含量明显降低，δ（Ce）也随之增大。这一方面说明铝的富集对原岩有继承性，另一方面也说明富集作用受到地表风化过程的影响。一般认为Ce正异常显示氧化环境，因为在风化过程中，Ce可以由Ce3＋变为Ce4＋，后者在弱酸性条件下很容易发生水解而停留于原地，导致淋出溶液中Ce亏损，而残积物中Ce富集。

图11 不同类型样品相对于北美页岩的δ（Ce）与δ（Eu）的图解Fig.11 Diagram ofδ（Ce）andδ（Eu）Relative to NASC for Different Types of Samples

从图12可以看出，在位于栗园向斜最西部的钻孔ZK5802中，铝土矿的δ（Ce）随着钻孔深度加大而逐渐增大，二者几乎呈线性相关，从167.45m深度的1.39增加到174.03m的5.50。在位于向斜东部的钻孔ZK1602，δ（Ce）保持在1.0左右，基本上未发生明显变化。因此，这2个钻孔的不同特征可能反映了向斜东西两翼氧化－还原条件是有明显区别的。

图12 栗园向斜钻孔ZK5802和ZK1602相对于北美页岩的δ（Ce）随深度的变化Fig.12 Changes ofδ（Ce）Relative to NASC with Depths from Drillings ZK5802and ZK1602in Liyuan Syncline

6.3 沉积环境分析

利用稀土元素示踪沉积环境时，一般认为在相同或相近岩石的不同沉积相中，大陆沉积物LREE含量比海洋沉积物高，海水沉积物wLREE／wHREE一般小于10，而黄土及陆相沉积物一般大于30［5，9］。大竹园矿区81个样品中，wLREE／wHREE＜10的样品有32个，wLREE／wHREE＞30的样品有5个，10≤wLREE／wHREE≤30的样品有44个。这说明大竹园样品可能为海相或海陆过渡相环境成因。但是，无论是铝土矿（wLREE／wHREE平均13.45）还是铝土岩（wLREE／wHREE平均16.55）或黏土岩（wLREE／wHREE平均16.36），wLREE／wHREE有大有小，但铝土矿的wLREE／ wHREE更小一些。

6.4 氧化条件分析

目前，对大竹园铝土矿的形成时代尚无法确定；自中石炭世含铝岩系形成以来，大竹园铝土矿经历的古地理变迁也难以下定论。记录在铝土矿及其围岩中的稀土元素地球化学特征同样不能给出唯一的解释。一般来说，Fe含量增加以及w（Fe2O3）／w（FeO）的升高，可反映其氧化条件［5，22－24］。从图13可以看出，稀土元素与Fe2O3含量、w（Fe2O3）／w（FeO）并没有确定的正相关或者负相关关系，只是铝土矿相对于黏土岩来说，REE含量总体上偏低。随着w（Fe2O3）／w（FeO）的明显变化，REE含量并无相应的变化。这说明氧化－还原条件的变化可能不是制约稀土元素迁移富集的主导因素，反之也暗示大竹园铝土矿并非单纯的风化淋滤成因。

图13 不同类型样品w（Fe2O3）及w（Fe2O3）／w（FeO）与wREE的关系Fig.13 Relationships Between wREEand w（Fe2O3），and wREEand w（Fe2O3）／w（FeO）for Different Types of Samples

7 结 语

（1）大竹园大型铝土矿稀土元素含量不高，目前还不具有综合开发利用的价值。进一步寻找稀土资源的首要目标是深灰色的黏土岩。

（2）大竹园不同类型样品中，铝土矿稀土元素含量最低，黏土岩最高，铝的富集总体上是一个稀土元素亏损的过程，稀土元素含量越低矿石质量越好。

（3）大竹园铝土矿稀土元素的分布总体上较为均匀，无论是含矿栗园向斜的东翼还是西翼均以轻稀土元素富集为特征，且w（La）／w（Yb）均随着深度变浅而增加。

（4）稀土元素特征大致反映含矿岩系形成于海相或海陆过渡相环境，新生代的表生环境并非铝土矿富集的主导因素，但单纯靠稀土元素含量等地球化学参数难以揭示其构造背景。

（5）大竹园铝土矿与黔北其他铝土矿一样，总体上属于沉积型，可能与古喀斯特化、古风化过程有关。优质铝土矿中，Ce异常的出现也说明风化过程在一定程度上对铝土矿的质量有影响，但与广西平果等地热带亚热带气候条件下的新生代铝土矿在成因上是不同的。

国家地质实验测试中心屈文俊研究员等在分析测试方面做了大量工作，在此表示感谢。

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