天津城区春季大气气溶胶消光特性研究

姚 青,韩素芹,蔡子颖,张 敏 (天津市气象科学研究所,天津 300074)

大气水平能见度是指视力正常的人在当时的天气条件下所能看到目标物的最大水平距离,可用以表征大气清洁程度.影响大气能见度的因素主要包括降水、雾、大风、沙尘暴、扬沙等天气现象,以及大气中广泛存在的气态污染物和气溶胶等.大气能见度的衰减主要来自于气体和气溶胶的大气消光作用,在空气洁净地区大气能见度的衰减很大程度上源于空气的瑞利散射作用,而在城市地区气溶胶的散射往往是大气能见度衰减的首要贡献者,此外部分高污染地区,NO2[1]和黑碳气溶胶[2]的吸收作用对大气消光的贡献也不可忽视.国外对气溶胶散射性质的观测研究起步较早,美国 1988年在建立 30个能见度和PM2.5观测点的基础上实施了大型能见度观测计划 IMPROVE[3],澳大利亚[4]、英国[5]、韩国[6]等随后开始重视大气能见度的观测研究.近年来国内学者结合大气能见度、颗粒物质量浓度、黑碳气溶胶浓度、气溶胶散射系数以及气象因子等,研究大气气溶胶的光学特性[7-8],分析北京[9]、广州[10-11]等城市大气能见度下降原因,借鉴美国IMPROVE项目的经验方程式,拟合出满足广州[12]、深圳[13]等地实际的大气消光系数与颗粒物组成关系式,并给出了气溶胶散射系数、吸收系数和水汽分子散射系数等对城市大气消光系数的贡献比例[12,14-15].

随着环渤海区域经济快速发展和机动车保有量迅速增长,天津城市大气污染复合型特征显著,突出体现在持续性的区域污染及低能见度天气频繁发生[16-17].统计分析近40a天津城区人工观测获得的大气能见度,每日14:00观测值的年均值由1970年的16 km下降至2008年的13km,低能见度(＜10km)天气发生频率也由1970年的16.4%升高至2008年的29.2%.天津地区近年来对于大气能见度及其与大气污染间关系的研究,主要集中在研究大气能见度与空气污染度浓度及气象因素的统计关系上[17-18],研究结果表明,大气能见度与PM2.5浓度存在明显的负相关关系,并且与相对湿度等气象因素关系密切;对于气溶胶消光作用的研究,往往侧重于散射系数[19]或吸收系数[20]等单一方面,对各种因子对大气能见度的综合影响研究不多[21].本工作通过大气消光系数建立能见度与大气污染物之间的联系,并通过对大气消光系数进行分解,分析各种消光作用,尤其是气溶胶散射及吸收作用的贡献比重,以期对影响大气能见度变化的因素有更深入的认识.

1 资料与方法

中国气象局天津大气边界层观测站(北纬39°06′,东经 117°10′,海拔高度 3.3m,台站编号:54517)位于天津市城区南部,其北距快速路约100m,东临友谊路-友谊南路,西面和南面主要为住宅区,交通源对它有一定的影响.采样点设在观测站院内一座一层平房的楼顶,离地高约 3m,下垫面为草地,周围为气象观测场和办公区,无明显污染源,观测点能够代表典型城区,观测时间为2011年4月1日～5月10日.

PM10和PM2.5数据来自于美国Thermo公司生产的TEOM系列RP1400a环境颗粒物监测仪,采样流量16.7L/min,检测限0.06μg/m3,测量范围0～1500μg/m3,质量分辨率为 0.01μg/m3,准确度0.75%,精度1.5μg/m3(1h),0.5μg/m3(24h);NO2数据来源于美国Thermo公司生产的42i型化学发光法 NO-NO2-NOx分析仪,最低检测限 0.4μL/m3,零漂＜0.4μL/m3,跨漂＜±1%F.S;采用澳大利亚ECOTECH公司生产的Aurona 1000型浊度计连续观测气溶胶散射系数(σsp),测量波长为 525nm,时间分辨率为 5min,浊度计配备有除湿装置,以保证进气相对湿度在 60%以下,浊度计未加装切割头;采用美国Magee科技公司生产的AE-31黑碳仪测定黑碳气溶胶浓度,并加装 PM2.5切割头,该仪器有7个测量通道,波长分别为370,470,520, 590,660,880和 950nm,时间分辨率为 5min,其工作原理是建立在石英滤纸带上收集的粒子对光的吸收造成的衰减上,属于光学灰度测量法,仪器经厂家标定,本文采用波长为880nm的测量通道数据;大气能见度资料采用美国Belfort公司生产的MODLE6000型前向散射能见度仪测量,仪器测量上限为20km,下限为6m,精确度10%;气溶胶数浓度资料由德国 Grimm公式生产的 Grimm 180颗粒物监测仪观测,该仪器可提供＞0.25μm气溶胶数浓度及质量浓度,可划分为30个粒径段,为便于研究,合并其中的 PM1.0,PM1.0～2.5,PM2.5～10和 PM10～100,分析不同天气条件下粒子数浓度.所有测量数据经过质量控制后处理成小时均值,并按相关要求处理成日均值,同期的相对湿度、日降水量和天气现象等气象资料采用观测站同一院内的天津市城区国家气象观测站的自动气象站数据.

大气能见度的优劣受大气对太阳光散射和吸收的消光效应制约,在可见光波段.对太阳辐射有衰减作用的物质及其消光系数计算如下:

式中: σsp为气溶胶散射系数,由浊度计直接读出;σap为气溶胶吸收系数,由黑碳仪测量黑碳气溶胶(BC)后经经验公式σap=8.28 [BC]+2.23[22]计算得到,该经验计算公式由吴兑等[7]在2004年珠江三角洲观测试验中获得,可将880nm处获得的BC浓度转化为532nm处的吸收系数,与浊度计采用的 525nm波长接近;σsg为干洁大气的散射,一般取作13Mm-1[23];σag为气态污染物的吸收,一般仅考虑NO2的吸收,可由σag＝0.33 [NO2]( σsg单位 Mm-1,[NO2]单位×10-9)计算所得[24].此外水汽也会影响大气消光系数,尤其是在某些高湿状态下,气溶胶粒子经凝结、碰并和悬浮增长,可使气溶胶散射系数成倍增加,而在用的浊度计多通过控制相对湿度以保证获得“干”的气溶胶,用以测定低相对湿度下气溶胶的散射系数,并不能完全真实反映环境气溶胶的散射系数[14].大气消光系数同时与大气能见度还有如下关系[25]:

σext-vis单位 Mm-1,vis单位 km, 3.912代表Koschmeider常数,取该值时,有以下假设条件:目标物为深色理想物体;阈对比度取 0.02;目标物和观察者之间大气组成均一;地球曲率可忽略;目标物、天空背景和观察者等各处的光亮度相同.

2 结果

图1为观测期间空气污染指数(API)、大气能见度、相对湿度、降水量及沙尘天气的逐日分布状况.观测期间API有11d超标,且首要污染物全部为可吸入颗粒物,最大API出现在5月1日,为299,达到中度重污染级别,系4月30日午后天津地区在内的北方广大地区发生沙尘天气,其高PM10监测结果被计入5月1日的API所致;大气能见度最大日均值19.62km,发生在5月3日,最小日均值6.61km,发生在4月30日,低能见度天气主要由沙尘和霾导致,按照气象行业标准《霾的观测和预报等级》[29]规定观测期内霾日为6d,依次为4月5日、6日、9日、13日、29日和5月5日;观测期内天气较为干燥,平均相对湿度为39%±22%,正点最大RH为91%,高RH(80%以上)时长仅占观测期的5.8%,且主要集中在4月下旬和5月上旬,这一时段降水相对密集;降水较常年偏多,合计发生13次有效降水,降水总量94.1mm,其中中雨以上(≥10mm)3次,分别为 4月 21日(32.1mm),5月4日(12.4mm),5月9日(24.4mm),降水时段RH多在80%以上.

图1 观测期间空气污染指数、大气能见度与天气现象Fig.1 Daily variations of API, visibility and weather phenomena

观测期间对大气消光系数影响较大的主要污染物(PM10,PM2.5,NO2)及大气能见度统计分析结果见表1,观测期间 PM10质量浓度平均值为(194.42±164.19)μg/m3,其日均值浓度按照国家环境空气质量二级标准超标率达到 59%,PM2.5质量浓度平均值为(57.89±37.02)μg/m3,超标率为20%,细粒子在可吸入颗粒物中的比重 PM2.5/ PM10为 0.35±0.20,低于以往在天津城区的观测值[26].PM10质量浓度最大小时值发生在5月1日0:00,达到 1474.47μg/m3,接近仪器测量上限,1日前后PM10质量浓度持续6h超过1000μg/m3,持续15h超过500μg/m3,而同期PM2.5质量浓度平均值为 159.08μg/m3,最大值为 281.01μg/m3, PM2.5/ PM10为 0.18±0.02,显示了较明显的沙尘天气下的污染特征.

由表 1 可见, σsp对大气消光贡献最大,为86.7%,σap贡献为8.5%,低于同一地点2010年夏季观测值[21],气体消光所占的比例很小,其加和不足 5%.单次散射反照率为 0.91,高于北京[27]、珠江三角洲[7]等地的观测值.

表1 空气污染物与大气消光系数小时值的统计特征Table 1 Average data of pollutant concentrations and aerosol extinction characteristic

图2 气溶胶散射系数、吸收系数、气体吸收系数和总消光系数系数的逐时分布状况Fig.2 Hourly variations of σsp, σap, σag and σext

图 2为观测期间气溶胶散射系数、吸收系数、气体吸收系数和总消光系数系数的逐时分布状况.观测期间的几次主要σap和σsp高值都出现在 4月上中旬,这段时间天津地区 API较高,8d轻微污染,1d轻度污染,其中4月13～18日连续6d轻微污染,首要污染物均为 PM10,气溶胶的高质量浓度是造成σap和σsp高值的重要原因,σap和σsp散点图(图略)显示两者线性相关系数为 0.51 (N=932),其变化趋势表现出一定的一致性.

3 分析与讨论

3.1 气溶胶消光系数的日变化特征

图2为气溶胶散射系数、吸收系数和单次散射反照率的日变化状况.σsp自夜间逐渐积累,伴随着交通早高峰和一天内日常活动的开始,9:00达到峰值,随后伴随着太阳辐射不断增强,大气湍流趋于活跃,污染物易于扩散,σsp逐渐下降,至17:00降至最低,日落后随着交通晚高峰的来临,呈现增加趋势,22:00形成一个较小的峰值.σap的日变化特征与σsp相似,主要的不同点在于两个峰值出现时间均早于散射系数2h,且早晚峰值大小无明显差别.这可能系由于黑碳气溶胶作为典型的一次源排放物,其浓度变化仅取决于源排放和干湿沉降的清除过程,以及风速、混合层高度等气象条件对黑碳气溶胶的扩散作用,大气化学活性较低,缺乏城市气溶胶常见的气粒转化、吸湿性增长等二次过程,因而 σap能够很快反映出黑碳气溶胶浓度的变化.SSA的日变化特征与 σap反相关,σap的峰值对应于 SSA的谷值,中午前后SSA较高,这主要是因为σsp虽然在降低,但σap降低的更快,SSA的这种日分布特征主要是由于σap和σsp变化的不同步造成的.

图3 气溶胶散射系数、吸收系数和单次散射反照率的日变化状况Fig.3 Diurnal variations of σsp, σap and SSA

本研究气溶胶散射系数、吸收系数和单次散射反照率的日变化分布特征与以往研究近似,但气溶胶消光特性易受到太阳辐射、降水以及气溶胶远距离输送等因素影响,不同天气类型下σap和 σsp日分布特征存在很大差异,选取观测期内典型天气现象,如霾日(4月5日)、晴日(4月18日)、降水日(4月21日)和沙尘日(4月30日),统计典型天气条件下气溶胶质量浓度、大气能见度及气溶胶消光系数(见表 2),并分析 σsp(图4A)和σap(图4B)的日变化特征.PM10质量浓度沙尘日最高,降水日最低,4种天气下 PM2.5质量浓度差别不大,但细粒子在可吸入颗粒物中的比值(PM2.5/PM10)则有显著差异,降水日细粒子比重最高,这是因为粗粒子易被湿清除的同时,降水可减轻地面起尘,沙尘日最低,远距离输送及地面扬尘造成的高浓度粗粒子是可吸入颗粒物的主要组成部分;晴日空气最为清洁,σsp和σap最低,因而大气能见度最优,接近仪器测量上限,霾日σsp和σap最高,但能见度并非最低,表明降水和沙尘对能见度的影响也很大.分析4种典型天气条件下σsp和σap的分布规律,霾日σsp最高,9:00最高值超过1200Mm-1,沙尘日次之,σsp最高值可达900Mm-1以上,降水日全天 σsp分布较为平均,大体在400～600Mm-1之间,而晴日σsp最低,全天几乎都在 200Mm-1以下.从日分布的峰型来看,霾日 σsp呈典型的早晚双峰结构,9:00左右的峰值高于22:00时的晚峰值,降水日和沙尘日早峰值提前至 8:00,晚峰值消失,晴日则几乎没有明显的峰值分布.四种典型天气 σap的日分布特征与σsp相似,主要的差别在于早峰值均有不同程度的提前,与BC气溶胶不经过二次转化过程有关,如果假设城市气溶胶排放时间、类型和排放量不变,则σap和σsp峰值出现时间相差的2～3h可以作为二次气溶胶的生成时间,且这一时间还与天气类型有关.

表2 典型天气下气溶胶消光系数的统计特征Table 2 Average data of pollutant concentrations and aerosol extinction characteristic under typical weather

不同天气类型 σap和 σsp水平的差异主要在于不同粒径的气溶胶输送、积累和清除能力,对大气消光具有较高贡献率的细粒子,在边界层出现逆温、静风等天气条件下易积累而形成灰霾天气,4月5日Grimm180分析得到的日均粒子总数浓度高达1.39×103个/cm3,其中PM1.0数浓度占比接近 99.8%,远高于晴日(4月 18日,1.54×102个/cm3),也显著高于降水日(4月21日,7.45×102个/cm3)和沙尘日(4月30日,4.32×102个/cm3),超高浓度的细粒子是造成高水平 σap和 σsp的重要原因;远距离输送的沙尘在带来大量粗粒子的同时,也因本地大风扬尘不可避免携带相当数量的细粒子,沙尘日粒子总数浓度为4.45×102个/cm3,其中粗粒子(PM10～100)数浓度为 3.3个/cm3,约为霾日、晴日和降水日粗粒子数浓度的6倍、4倍和39倍,细粒子浓度也显著高于晴日,较高浓度的粗细粒子对气溶胶消光系数的增大均有不可忽视的贡献;降水对粗细粒子有明显的清除作用,胡敏等[30]在北京的研究表明,降水后大粒子对应的粗模态消失,本研究中也有粗粒子数浓度较其他天气明显降低,相对湿度的增加对于气溶胶消光作用的增强也是造成降水日 σap和 σsp较高的重要原因之一;晴日多大风天气,且大气边界层较高,利于粒子扩散,因而晴日σap和σsp最低.

图4 典型天气下气溶胶散射系数和吸收系数的日分布特征Fig.4 The diurnal variation of σsp and σap

3.2 气溶胶散射系数和吸收系数与 PM2.5质量浓度的关系

对气溶胶散射系数和吸收系数与PM2.5质量浓度的关系作图(图略),σsp与 PM2.5质量浓度呈线性相关.,相关系数0.65,σap与PM2.5质量浓度的线性相关系数较低(0.51),这可能与观测期间天津发生沙尘天气,气溶胶来源复杂,既有局地污染,也有远距离输送有关.σap系通过BC质量浓度计算而来,观测期内BC平均浓度为4.12μg/m3,约占PM2.5质量浓度的7.1%,低于本站2010年秋冬季的观测值[20].

定义气溶胶质量散射效率α =σsp/ PM10

α反映气溶胶的辐射特征,即单位质量的气溶胶颗粒的光学散射辐射特性,该参数是计算气溶胶辐射强迫的一个关键参数,α越大表明气溶胶散射辐射能力越强[31].观测期间 α均值为2.95m2/g,与张北(年均值,2.4m2/g)[31]、兰州(冬季,2.68m2/g)[32]、北京(秋季,2.73m2/g)[33]等北方地区观测值接近,低于临安(秋季,3.5m2/g)[34]等地,远高于沙尘天气严重的甘肃民勤站(年均值,1.1m2/g)[31.计算上述典型霾日、晴日、降水日和沙尘日的 α日均值,显示降水日 α最高,,达到6.27m2/g,霾日和沙尘日次之,分别为3.91m2/g和2.81m2/g,晴日最低,仅为 1.04m2/g,这可能与不同天气过程中粒子的粒径分布特征及 RH变化有关,较高的细粒子数浓度及高 RH都利于粒子散射消光,因而高RH下α较高,霾日气溶胶粒子以细模态为主,其α也高于以模态为主的沙尘日,晴日里细粒子浓度及 RH都是几种典型天气中最低的,因而其气溶胶质量散射效率最低.

3.3 气溶胶散射系数和吸收系数与大气能见度的关系

图5 气溶胶散射系数和吸收系数与大气能见度的关系Fig.5 The relationship between σsp, σap and visibility

气溶胶散射系数和吸收系数是大气消光系数的主要组成部分,而大气消光系数与能见度又存在确定关系,因此分析气溶胶散射系数和吸收系数与能见度的关系,有助于分析不同能见度下气溶胶消光系数的分布规律,考虑到能见度仪测量上限设定为 20km,因此本文将能见度≥20km的数据删除,以减少计算误差.如图5所示,气溶胶散射系数和吸收系数与能见度呈负的幂函数关系,即随着能见度增大,σsp和σap逐渐减小,能见度增大到仪器测量上限的20km附近时,σsp降低到200Mm-1左右,σap降低到20Mm-1左右,均接近观测期内的最低值,两者相关系数 R2不高(0.42和0.25),且同一能见度下气溶胶散射系数离散性较大,说明观测期内影响能见度的因素较多,RH[30]、降水[35]、沙尘[36]等气象因子可能改变气溶胶散射系数和吸收系数从而影响大气能见度分布.

3.4 大气消光系数计算方法的比较

本文采用两种方式获得大气消光系数:

图6为两种大气消光系数的逐时数据,从图6可以发现,观测期内 σext均值为 426.58Mm-1, σext-vis均值为396.89Mm-1,相对偏差在7%左右,除个别时段(图中实线椭圆标出者)外,两者一致性较好.消光系数与 RH存在密切关系,高RH下丰沛的水汽可对太阳辐射直接散射消光,也可通过气溶胶粒子的凝结、碰并和悬浮增长,改变粒子折射率来增大气溶胶消光系数.对观测期内σext-vis与RH作散点图(图略),两者满足指数关系:σext-vis=151.6exp(0.021RH), R2=0.41, N= 960,即σext-vis随RH增加而快速增大,特别是在RH≥80%以后,σext-vis迅速增大到800Mm-1以上.

将RH分段对σext-vis和σext逐时资料作线性相关分析.RH≤80%时两者线性相关系数较好.为 0.75(N=867,P＜0.0001),而 RH＞80%时线性相关系数仅为0.36(N=54,P＝0.007),造成高RH下2种计算方法差异的主要原因在于能见度仪的测试对象为自然状态下的一小块空气,其 RH变化范围覆盖了各种湿度,而浊度计使用了除湿系统,采集的是“干”气溶胶(样品RH在60%以下),忽略了水汽对消光系数的影响,仪器测量方法的差异造成高RH下σext-vis远高于σext,如图6中椭圆实线标注,高RH下多对应降水天气,σext-vis显著增高,而σext却未见明显变化,,也从侧面证明了降水日大气能见度的降低主要与高 RH有关,气溶胶对大气消光作用不显著,甚至于因湿清除而使σext有所降低.

图6 不同方法计算获得的大气消光系数的比较Fig.6 Daily variations of ambient light extinction coefficients

4 结论

4.1 2011年春季天津城区气溶胶散射系数为369.93Mm-1,对大气消光贡献为 86.7%,气溶胶吸收系数为36.32Mm-1,对大气消光贡献为8.5%,单次散射反照率为0.91.

4.2 气溶胶散射系数和吸收系数具有显著的日变化特征,呈双峰结构,对应于早晚交通高峰,但不同天气类型下其日分布特征存在较大差异,霾日σsp和σap最高,沙尘日和降水日次之,晴日最低.

4.3 气溶胶散射系数和吸收系数与 PM2.5质量浓度呈线性正相关,与大气能见度呈指数负相关,观测期间气溶胶质量散射效率均值为2.95m2/g1,降水日最高,霾日和沙尘日次之,晴日最低,与典型天气过程中粒子的粒径分布特征及 RH变化有关.

4.4 采用 Koschmieder’s公式反算能见度获得的大气消光系数,与通过测量气溶胶散射系数、气溶胶吸收系数、气体散射系数和气体吸收系数等分量加和获得的消光系数进行比较,两者一致性较好,高 RH天气造成能见度反算值高于各系数加和值.

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