天气条件及气团来源对青岛春季大气颗粒物数浓度谱分布的影响

李瑞芃,石金辉,2*,张代洲 (中国海洋大学环境科学与工程学院,山东 青岛 26600；2.中国海洋大学海洋环境与生态教育部重点实验室,山东 青岛 26600；.日本熊本县立大学环境共生学部,日本 熊本 862-8502)

青岛地处山东半岛南部,濒临黄海,位于东亚沙尘向东部海域输送的通道上[1],常年以大气颗粒物为主要大气污染物[2].在春季沙尘多发季节,青岛大气颗粒物受内陆传输而来的沙尘粒子影响显著.在 2002年春季的一次沙尘过程中,粒径为2.0～7.0μm 的大气颗粒物的质量浓度较沙尘发生前增加了30倍,粒径为2.1～3.3μm的颗粒物质量浓度由沙尘发生前的0.01mg/m3增至0.13mg/m3[3].受沙尘天气的影响,2001～2002年的3、4月份,青岛大气中＞2.1μm 颗粒物的质量浓度分别为总悬浮颗粒物浓度的80%和62%[4].每年由青岛入黄海的颗粒物干沉降通量为51.3g/(m2×a),春季每天颗粒物的干沉降通量为0.20g/(m2×d)[5].

目前,大部分研究以PM10及PM2.5质量浓度来描述大气颗粒物特征及分布情况,事实上颗粒物尤其是细粒子数浓度同人类健康的关系更为密切[6],且研究大气颗粒物数浓度分布、数谱变化等也有助于进一步了解大气颗粒物的性质及其环境效应[7].大气颗粒物数浓度的粒径分布一般呈连续多峰分布,是决定气溶胶光学特性以及云凝结核数量的重要参数[8].迄今为止世界很多地区已开展了大气颗粒物数浓度谱的研究[9-16].在青岛开展的大气气溶胶研究多围绕气溶胶的化学组成、不同化学组分的来源、变化特征及影响因素等内容展开[17-24],对大气颗粒物的数浓度谱分布特征,以及天气条件、气团来源等对其影响的研究相对较少.本文利用2010年3～5月在青岛近郊采集的大气颗粒物数浓度数据,探讨了青岛春季大气颗粒物数浓度的粒径分布,分析了不同天气条件下数浓度谱的变化特征,并结合采样同期气团的后向轨迹,研究了气团来源对青岛大气颗粒物的数浓度及数谱分布的影响.

1 观测方法

1.1 数据采集

观测地点位于青岛近郊中国海洋大学崂山校区内(120.49°E,36.16°N),仅临松岭路一条交通干道,人为活动干扰较小.观测仪器为HHPC-6型激光粒子计数器(美国 ARTI),共分为0.3,0.5,0.7,1.0,2.0,5.0μm 6 个粒径通道,流速为2.83L/min.观测时间为2010年春季(3月9日～5月17日).粒子计数器安放于环境科学与工程学院办公楼的五楼平台上,每h测定1次数浓度.同时收集观测期间青岛地区实时的气象资料.

1.2 数据处理

由中国气象局MICAPS天气图资料可知,观测期间青岛共出现沙尘天气9次,降雨11次,雾9次,霾3次.为分析这些特殊天气发生前、发生时及发生后气溶胶数浓度的变化,分别统计了这 3个时段的平均数浓度.特殊天气发生时的数浓度为该时段采集的数浓度平均值,特殊天气发生前、后的数浓度:对沙尘天气统计其发生前后各12h内的平均值;对降雨统计其发生前后各2h内的平均值;对雾、霾天气统计其发生前后各6h内的平均值.

2 结果与讨论

2.1 青岛近郊颗粒物数浓度谱的分布特征

2010年春季青岛近郊大气颗粒物的数浓度为28～510个/cm3,平均为211个/cm3(表1).不同粒径的颗粒物中,以0.3～0.5μm 颗粒物的数浓度最高,平均为176个/cm-3,约为总颗粒物数浓度的84%,＞5μm颗粒物的数浓度最低,仅为0.1个/cm3,约为总颗粒物数浓度的0.05%.颗粒物数浓度随粒径增大,基本呈现指数递减的变化趋势.0.7～1.0μm、1.0～2.0μm、2.0～5.0μm 这 3 个粒径段的颗粒物数浓度数量级相同,变化因子(最大值/平均值)约为10～30,但＞5.0μm 粗颗粒物数浓度的变化因子较大,约为110.同其他地区相比(表2),春季青岛大气颗粒物的数浓度相对较低.

表1 2010年春季青岛大气颗粒物数浓度观测数据统计结果(个/cm3)Table 1 Statistic results of particles number concentrations monitored in Qingdao during the spring of 2010 (个/cm3)

2.2 不同天气条件对颗粒物数浓度谱分布的影响

2.2.1 沙尘天气的影响 沙尘天气发生前后青岛大气颗粒物数浓度的变化显示(图1):沙尘发生前,＜1.0μm 细粒子数浓度逐渐开始上升;沙尘发生时,＞1.0μm 颗粒物数浓度迅速上升,而＜1.0μm细粒子数浓度开始下降;之后随着沙尘天气的减弱,粗粒子浓度值也逐渐降低,直到沙尘结束.沙尘过后,各粒径段颗粒物数浓度较之沙尘前均有不同程度的降低,其中＜1.0μm细粒子数浓度值降低较多,粗粒子数浓度降低较少,＞5.0μm 粗粒子数浓度值沙尘前后变化不大.综合分析2010年春季青岛 9次沙尘过程,发现同沙尘发生前相比,沙尘过程中0.3～0.5μm、0.5～0.7μm、0.7～1.0μm粒径段颗粒物数浓度分别降低23%、45%和20%,而1.0～2.0μm、2.0～5.0μm 以及＞5.0μm 的粗颗粒物浓度分别升高了1倍、4倍和10倍(图2).

表2 青岛与国内其他城市不同粒径段气溶胶数浓度对比(个/cm3)Table2 Comparison of the particle number concentrations in Beijing, Jinan, Shanghai, Nanjing, Shijiazhuang and Qingdao (个/cm3)

图1 2010年3月12日沙尘天气过程中颗粒物数浓度的变化Fig.1 Variations of particle number concentrations during dust event on March 12th, 2010

沙尘发生前,细粒子浓度升高可能是由于气象因素的影响,如气压较低、大气稳定等,污染物不易扩散而导致的.也有研究指出,沙尘发生前期细粒子浓度升高,除局地污染源的贡献外,还包括沙尘传输过程中区域污染源的贡献[29].根据气象监测资料,2010年春季我国沙尘天气频发,受其影响青岛大气粗颗粒物数浓度较之沙尘发生前显著升高.沙尘发生时粗粒子浓度升高除来自沙尘粒子和大风引起的局地扬尘的贡献外,还可能是由于大气颗粒物通过聚集或凝结等途径改变其粒径的缘故.沙尘发生时＜1.0μm 细粒子浓度降低,一方面可能是沙尘发生时颗粒物主要以粗粒子为主,另一方面则可能是由于粗糙的沙尘粒子提供了较大的表面积,能够吸附气体前体物发生非均相反应生成的二次细粒子[30].Kim 等[31]的研究指出,在沙尘天气期间,大气粗颗粒物数浓度升高了 10～16倍,且随着粗粒子增多,对细粒子的吸附作用也更明显,细粒子浓度相应降低.在沙尘过后,粗、细颗粒物经过一系列吸附、转化、沉降等过程,其数浓度较沙尘前都有所下降[32].

2.2.2 降雨对颗粒物的清除作用 降雨对大气颗粒物有一定的清除作用(图3).同降雨前相比,降雨时 0.3～0.5μm、0.5～0.7μm、0.7～1.0μm、1.0～2.0μm、2.0～5.0μm 以及＞5.0μm 颗粒物数浓度平均值分别降低了28%、46%、48%、58%、72%、87%,降雨后0.3～0.5μm、2.0～5.0μm、＞5.0μm 粒径段颗粒物数浓度平均值分别降低了 8%、32%和39%,颗粒物的粒径越大清除作用越明显,但降雨对粗细粒子的清除机制不同,粒径为0.5～1.0μm的细颗粒是由于其布朗运动和雨滴的相互碰撞而清除,而粗粒子的清除则是由于惯性沉降到雨滴表面而被清除[33].降雨后大气颗粒物、尤其是细粒子数浓度又很快回升,且在降雨持续时间相近的情况下,降雨量相对较小时,颗粒物数浓度回升幅度大,回升速度快.

图2 沙尘天气发生前/中/后颗粒物数浓度的粒径分布Fig.2 Size distributions of particle number concentrations before/in/after dust events

图3 降雨前/中/后颗粒物数浓度的粒径分布Fig.3 Size distributions of particle number concentrations before/in/after wet deposition

2.2.3 雾、霾天气的影响 观测期间,青岛出现了 9次雾天气(RH＞80%).与雾发生前相比,雾天时细颗粒物数浓度明显升高,其中0.3～0.5μm 的颗粒物数浓度平均升高 41%左右,0.5～0.7μm 和0.7～1.0μm 的颗粒物数浓度分别升高 138%和175%(图4).雾天结束后,细粒子数浓度较雾发生前平均下降33%～37%,粗粒子数浓度下降约22%.霾发生时同样表现为细粒子数浓度显著升高,其中0.3～0.5μm 颗粒物数浓度平均较霾发生前升高34%,0.5～0.7μm和0.7～1.0μm的颗粒物数浓度平均分别升高了75%和65%(图5).霾过后细粒子数浓度较霾发生前平均下降 10%～21%,粗粒子数浓度在霾发生前后变化不明显.总体而言,雾和霾天气发生时＜1.0μm细粒子数浓度均明显升高,其中雾对 0.7～1.0μm 颗粒物的影响较大,而霾对0.5～0.7μm 颗粒物的影响较大.与霾发生后相比较,雾天过后细粒子数浓度降低较多,这可能是由于雾发生时大气相对湿度较大,细粒子间的吸附、转化等作用更为显著,从而导致其数浓度的降低.

图4 雾发生前/中/后颗粒物数浓度粒径分布Fig.4 Size distributions of particle number concentrations before/in/after the fog events

图5 霾天气前/中/后颗粒物数浓度的粒径分布Fig.5 Size distributions of particle number concentrations before/in/after the haze events

2.3 气团来源对颗粒物数谱分布的影响 利用美国国家海洋和大气管理局(NOAA)的后向轨迹模式(HYSPLIT_4,Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory,http://www.arl.noaa.gov/)及美国国家环境预报中心(NCEP) /国家大气研究中心(NCAR)再分析资料(NCEP/NCAR Reanalysis Data,ftp://arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/ reanalysis/),计算在青岛观测期间每小时距离地面100m处48h的后向轨迹,并利用 HYSPLIT进行聚类分析[34].结果显示气团的后向轨迹可大致分为3类(图6),第1簇占总观测时数的53%,气团主要来自黄海及其邻近海域,部分来自黄、东海沿岸地区,近似认为是海洋源;第2簇占总观测时数的16%,气团主要起源自蒙古国,是相对污染较少的沙漠地区,且传输的路径明显长于其他两簇,为东亚沙尘的远距离输送,故近似认为是沙尘源;第3簇占总观测时数的31%,气团的传输路径相对较短,在到达青岛前24h主要途经山东半岛,受到局地污染的影响,近似认为是局地源.

图6 2010年春季青岛近郊区气团后向轨迹聚类分析结果Fig.6 Cluster analysis of the air mass back trajectories arriving at suburban area of Qingdao during the spring of 2010

不同簇所对应的颗粒物数浓度谱分布不同(图7).第1 簇所对应的0.3～0.5μm、0.5～0.7μm、0.7～1.0μm 细粒子的数浓度高于第2、3簇,1.0～2.0μm、2.0～5.0μm、＞5.0μm 粗粒子数浓度低于第2簇,但高于第3簇,这与第1簇气团主要来自海上,且部分气团途径沿海经济发达地区有关,颗粒物数浓度谱分布显示了海盐气溶胶对粗粒子的贡献,以及沿海地区人为活动对二次细粒子的贡献.第2 簇所对应的0.3～0.5μm、0.5～0.7μm 细粒子数浓度低于其他2簇,而粒径1.0μm以上的粗粒子、尤其是＞5μm的粗粒子数浓度明显高于其他2簇,这与第2簇气团起源自蒙古沙地,受人为活动影响较小有关,颗粒物数浓度谱分布显示了沙尘源特征.第3簇所对应的＞0.7μm颗粒物数浓度较其他2簇均低,颗粒物中＜0.7μm细粒子的相对贡献明显高于第1、2簇,第3簇气团在到达青岛前在山东半岛迁移的时间较长,颗粒物数浓度谱分布显示了局地源的影响.

图7 不同类型气团对应的颗粒物平均数浓度谱分布Fig.7 Size distributions of average particle number concentrations in different back trajectory clusters

3 结论

3.1 青岛春季大气颗粒物(＞0.3μm)数浓度为28～510个/cm3,平均为211个/cm3.颗粒物数浓度随粒径增大基本呈现指数递减的变化趋势,0.3～0.5μm 细粒子对总颗粒物数浓度的相对贡献最大,为84%.

3.2 沙尘发生前12h,大气中＜1.0μm的细粒子数浓度逐渐小幅升高;沙尘发生时,＞1.0μm 的粗颗粒物数浓度较之沙尘前升高了 1～10倍,而0.3～1.0μm的细颗粒物数浓度则降低了20%～45%.沙尘过后,各粒径段颗粒物数浓度较之沙尘前均有不同程度的减小.

3.3 降雨使大气颗粒物、尤其是＞1.0μm的粗粒子数浓度降低,与降雨前相比,粗粒子数浓度一般降低＞50%.降雨后大气颗粒物、尤其是细粒子数浓度又很快回升.

3.4 雾和霾发生时＜1.0μm 细粒子数浓度较之雾、霾发生前明显升高,雾天时 0.7～1.0μm 颗粒物数浓度升高幅度最大,为175%,而霾天时 0.5～0.7μm颗粒物升高幅度最大,为75%.与霾相比较,雾过后细粒子数浓度降低幅度更大.

3.5 气团来源对青岛大气颗粒物的数浓度及其谱分布有一定影响.气团起源于蒙古沙地时,大气中＞1.0μm的粗粒子数浓度较高;气团来源于黄、东海及其沿岸地区时,大气中细粒子和粗粒子的浓度均较高.气团来自于局地源的贡献时,粗粒子数浓度较低,＜0.7μm细粒子的相对贡献较高.

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