渤海湾潮间带表层沉积物中多环芳烃的含量分布和生态风险

黄国培,陈颖军,林 田,唐建辉,刘东艳,李 军,张 干 (.中国科学院烟台海岸带研究所,海岸带环境过程重点实验室,山东 烟台 2600；2.中国科学院研究生院,北京 0009；.复旦大学环境科学与工程系,上海 200；.中国科学院广州地球化学研究所,有机地球化学国家重点实验室,广东 广州 5060)

渤海湾潮间带表层沉积物中多环芳烃的含量分布和生态风险

黄国培1,2,陈颖军1*,林 田3,唐建辉1,刘东艳1,李 军4,张 干4(1.中国科学院烟台海岸带研究所,海岸带环境过程重点实验室,山东 烟台 264003；2.中国科学院研究生院,北京 100049；3.复旦大学环境科学与工程系,上海 200433；4.中国科学院广州地球化学研究所,有机地球化学国家重点实验室,广东 广州 510640)

在渤海湾天津段潮间带及邻近区域的主要入海河流和近海采集86个表层沉积物样品,通过GC/MS对16种优控多环芳烃(PAHs)的含量进行分析,结果表明:潮间带44个样品的PAHs平均含量为(140.0±84.1)ng/g,与近海样品的PAHs含量[(161.6±38.7)ng/g, n=26]相当,但远低于河流样品的PAHs含量[(452.7±206.0)ng/g, n=13];潮间带样品的PAHs含量呈现“北区高南区低”(以天津港码头为界)的空间分布特征,与该区域沉积物粒度及黑碳和总有机碳的含量呈现显著的相关性;从 PAHs的组成上可以显示潮间带沉积环境具有一定的特殊性;潮间带样品 PAHs的 BaP毒性当量含量平均为(24.5±21.1)ng/g;根据加拿大魁北克省海洋沉积物中 PAHs的质量评估标准,渤海湾表层沉积物中PAHs的污染具有一定的生态风险.

多环芳烃；生态风险；表层沉积物；潮间带；渤海湾

多环芳烃(PAHs)是一类具有“三致效应”的环境污染物,主要来源于人类活动(如生物质和化石燃料燃烧)和石油开采过程中的泄漏等[1].环渤海湾是我国重要的经济圈和石化区,工农业发达.因此渤海湾有可能是 PAHs污染的高风险区域.潮间带是陆地和海洋的过渡地带,具有重要的环境生态功能,同时受人类活动的影响非常强烈,其环境极其脆弱.渤海湾天津段潮间带为典型粉砂淤泥质平原海岸,面积约370km2[2],水产养殖发达,盛产多种食用贝类[2-3].研究显示,该区域主要河流和近海环境均已受到 PAHs污染[4-7].例

如,Shi等[4]报道天津 10条河流表层沉积物中PAHs的平均含量为10.98μg/g,为重度污染水平.然而目前对渤海湾潮间带PAHs的研究比较缺乏,仅见Ma等[8]和焦立新等[9]的报道.但由于采样站位较少,难以全面反映渤海湾潮间带中 PAHs的含量水平.本研究在渤海湾潮间带、河流和近海采集86个表层沉积物样品,分析16种优控PAHs的含量,研究其空间分布及影响因素,探讨 PAHs来源及迁移过程,并对其生态风险进行评价.

1 材料与方法

1.1 研究区域和样品采集

研究域区位于渤海湾天津段潮间带(南至歧口,北至涧河),以天津港码头(海河)为界划分为南北两区.样品采集包括垂直岸线的6条潮间带剖面(共44个表层沉积物样品)以及4条近海剖面(共26个样品)和8条主要入海河流(共16个样品),站位描述详见前文[10],简述如下.南区潮间带的3条剖面分别是:A剖面位于独流减河和青静黄河的入海口之间,附近有大港油田的钻井平台;B剖面位于高沙岭码头,附近有海滨浴场;C剖面位于驴驹河口附近;北区的三条剖面(D～F)分别位于蛏头沽村、蔡家堡乡和海沿子村附近(图1).采样河流从南到北分别为北排水河、子牙新河、青静黄河、独流减河、海河、永定新河、潮白河和陡河;近海剖面分别为布设在独流减河与子牙新河之间的T、U剖面以及永定新河与陡河的入海延长线(K、M剖面).潮间带样品是在退潮期间直接采集的表层沉积物(0～10cm),近海和河流样品则用抓斗采泥器采集.样品采集后立即装入干净的聚乙烯袋中,运回实验室,在-20℃冰箱中保存.

1.2 样品处理与PAHs分析

样品经冷冻干燥、研磨、过 80目筛后,称取20～40g,用二氯甲烷进行索氏抽提(加入氘代PAHs混合标样作为回收率指示物).萃取液经旋转蒸发浓缩,并将溶剂转换为正己烷后,用无水硫酸钠/硅胶/氧化铝(1:3:3cm)层析柱进行净化,用20mL二氯甲烷/正己烷(1:1/V:V)混合溶液淋洗得到芳烃馏分,然后氮吹浓缩,加入六甲基苯溶液作为定量内标,用气相色谱/质谱联用仪(GC/MS)进行分析.

图1 渤海湾天津段潮间带表层沉积物采样站点Fig.1 Sampling sites of surface sediments in the intertidal zone of Bohai Bay, China沉积物类型分布结合文献[11]与本文数据;YT:黏土质粉砂;T:粉砂; ST:砂质粉砂; TS:粉砂质砂;S:砂

GC/MS(Agilent 7890A GC-5975C MS)配备自动进样器.石英毛细管色谱柱:DB-5MS, 30m×0.25mm×0.25μm.气相色谱条件为:进样口温度290℃,进样体积1μL,不分流模式,载气为高纯 He,流速为 1.2mL/min,恒流;升温程序为:60℃保持2min,以3℃/min升温至290℃,保持20min.质谱条件为:电子轰击离子源(EI,70eV),全扫描模式,扫描质量范围为 50～550amu.运用 Agilent MSD ChemStation软件,根据标样的保留时间和特征离子对 PAHs进行定性,采用内标法和多点校准曲线进行定量.

16种优控 PAHs的混合标样和 5种氘代PAHs回收率标样均购自 Sigma-Aldrich(USA),各化合物如下:2环:萘(Nap);3环:苊烯(Acy),苊 (Ace),芴(Flu),菲(Phe),蒽(Ant);4环:荧蒽(Fla),芘(Pyr),苯并[a]蒽(BaA),(Chr);5环:苯并[b]荧蒽(BbF),苯并[k]荧蒽(BkF),苯并[a]芘(BaP),二苯并[a,h]蒽(DahA);6环:茚并[1,2,3-cd]芘(IcdP),苯并[ghi]苝(BghiP);氘代 PAHs:氘代萘(Nap-d8),氘代苊(Ace-d10),氘代菲(Phe-d10),氘代(Chr-d12),氘代苝(Pery-d12).

1.3 质量保证与质量控制(QA/QC)

实验所用玻璃仪器先用重铬酸钾/浓硫酸溶液清洗,然后在450℃灼烧6h;所用有机溶剂均为分析纯级并进行二次重蒸.每10个样品增加一个平行样和一个空白样(同样加入回收率标样).结果表明,平行样的标准偏差均在 5%以内(n=18),部分空白样检出Nap、Flu和Phe(含量低于实际样品的 3%).样品回收率情况如下:Nap-d8, (53±14)%; Ace-d10,(65±12)%;Phe-d10,(74±13)%; Chr-d12,(101±17)%;Pery-d12,(106±16)%.最终结果进行了相应的空白扣除和回收率校正.

2 结果与讨论

2.1 潮间带PAHs的含量和空间分布

由表1可见,6条潮间带剖面的44个样品的PAHs平均含量为(140.0±84.1)ng/g (干重,下同),与近海剖面(26个样品)的平均含量[(161.6± 38.7)ng/g]和其他研究结果[6](188.0ng/g)相当,但明显低于河流样品.从表 1可见,研究区主要入海河流的表层沉积物中PAHs的含量有3个异常高值点,分别出现在潮白河、海河和独流减河.剔除 3个异常点后,其余 13个河流样品 PAHs的平均值为(452.7±206.0)ng/g,比潮间带和近海样品高3～4倍;结合潮间带和近海剖面中均表现出的“近岸高远岸低”特征(图 2),表明河流搬运可能是研究区潮间带和近海沉积物 PAHs的主要输入途径.

表1 渤海湾海岸带表层沉积物中PAHs含量及BaP毒性当量含量(ng/g)Table 1 PAHs concentrations and BaP-equivalent carcinogenic concentrations (ng/g) of surface sediments in coastal zone of Bohai Bay, China (ng/g)

在空间分布上,F剖面的PAHs平均含量最高[(202.3±33.9)ng/g],C剖面最低[(54.6±19.7)ng/g];其余4条潮间带剖面的PAHs含量相当.对南北两区潮间带的PAHs含量进行平均,则北区[D～F剖面,(169.3±36.8)ng/g]是南区[A～C剖面,(116.8± 101.0)ng/g]的1.5倍,这种“北区高南区低”的趋势与前文报道的黑碳和总有机碳含量的空间分布特征一致[10].此外,潮间带不同剖面上单个样品的PAHs含量也具有不同的变化趋势,其中A、B剖面PAHs含量比其他4条剖面具有更大的波动性.A剖面内PAHs含量的最高值(415.3ng/g)比最低值(12.4ng/g)高33倍,而C～F剖面内的含量变化均在1.6～2.9倍之间.

图2 渤海湾潮间带近海剖面表层沉积物中PAHs含量和BaP毒性当量含量Fig.2 PAHs concentrations and BaP-equivalent carcinogenic concentrations of surface sediments in intertidal zone of Bohai Bay, ChinaYT:黏土质粉砂;T:粉砂;ST:砂质粉砂;TS:粉砂质砂;S:砂S16PAHsSBaPeq图2(A)～图2(F)分别代表剖面A～F

沉积物粒度可能是控制上述潮间带PAHs含量空间变化的主要因素.根据粒度分析结果,潮间带沉积物可分为细粒(以粉砂质为主)和粗粒(以砂质为主)两种类型[10-11],前者包括 20个黏土质粉砂(YT)、1个粉砂(T)和2个砂质粉砂(ST)样品,后者包括 18个砂(S)和 3个粉砂质砂(TS)样品.从图2可以看出,细粒沉积物的PAHs含量明显高于粗粒沉积物,前者的 PAHs平均含量为(188.6±75.6)ng/g,是后者(81.8±49.8 ng/g)的2.3倍,表明细粒沉积物对 PAHs具有更强的吸附能力,而且很可能与沉积物中的黑碳或总有机碳相关,因为黑碳和总有机碳的含量也表现为与沉积物粒度的显著相关[10],而且黑碳和总有机碳与PAHs含量也呈现较好的线性相关性(相关系数分别为0.60和0.63,n=41).从图1可以看出,南区潮间带除A和B剖面各有两个近岸样品为细粒外,其余样品均为粗粒沉积物(包括整条C剖面),而北区3条剖面均为细粒沉积物,这与上述PAHs含量的“北区高南区低”分布特征以及A、B剖面内部PAHs含量波动很大的变化趋势相吻合.

渤海湾潮间带的物质运移受潮汐和潮流作用的共同影响,其中从高沙岭到独流减河以南的区域,潮间带可分为内淤积带、冲刷带和外淤积带[2],因而造成A和B剖面的沉积物粒度呈现出明显的粗细变化.在这两条剖面近岸端的细粒样品中,PAHs的含量明显高于北区剖面的细粒沉积物(图 2),可能与独流减河的高污染输入有关.而除了这几个高值点外,剖面中其余样品的粒度和PAHs含量均表现为较小的波动范围,主要是因为在渤海湾潮间带近岸缓坡环境下,水体以沿岸流为主,沉积物及其携带的污染物(包括PAHs)的输运和扩散方式主要是平行岸线运移[12].

2.2 PAHs的组成和来源

一般而言,低分子量PAHs(2环和3环)主要来源于石油污染,而高分子量PAHs(4环及以上)主要来自于各种燃烧过程,而且前者在环境中更易于被生物富集/降解和光降解[13],因此它们所占的比例可以在一定程度上反映PAHs的来源和存在环境[14].由表1和图3可以看出,潮间带样品中2+3环PAHs所占的比例(13.2%～83.7%)比河流和近海样品具有更大的变化范围,原因包括:(1)潮间带样品更易受到石油污染(如 A、B剖面邻近大港油田钻井平台,而其中的一些站位2+3环PAHs所占比例居于高值端);(2)低环PAHs在潮间带比河流和近海更容易被生物富集和降解,因为潮间带底栖生物的密度[15]大于河流和近海,且氧气充足.此外,部分采样剖面(如B、C剖面)位于贝类增殖区.有研究表明,生物更易于吸收和降解低环芳烃,且有氧降解速率大于无氧降解速率[16-17].(3)潮间带周期性暴露于空气中,易于造成低环 PAHs的挥发和光降解,导致部分样品2+3环PAHs的比例偏低.

图3 渤海湾海岸带表层沉积物中PAHs环数组成比例Fig.3 Percentage of PAHs components of surface sediments in coastal zone of Bohai Bay, China

同分异构体比值法常被用于判断 PAHs的来源.常用的PAH同分异构体化合物有:菲和蒽,荧蒽和芘,苯并[a]蒽和,茚并[1,2,3-cd]芘和苯并[ghi]苝.Yunker等[18]指出:Ant/(Ant+Phe)值小于0.1时指示石油源,大于0.1指示燃烧源; Fla/ (Fla+Pyr)值和 IcdP/(IcdP+BghiP)值分别小于0.4和 0.2时指示石油源,分别为 0.4～0.5和0.2～0.5时指示石油燃烧源,而大于0.5时可指示草、木和煤燃烧源.此外,甲基菲/菲(MP/Phe)大于1指示石油源,小于1指示燃烧源.如图4所示,潮间带样品中MP/Phe的比值范围为0.03～1.90, Ant/(Ant+Phe)的比值范围为 0.18～0.50,表明潮间带 PAHs来自于石油污染和燃烧过程的混合源,且未见有明显的南北分区现象.但是,流经大港油田的北排水河、子牙新河和青静黄河的样品中MP/Phe比值均大于1,表明它们受到了明显的石油污染,可能与大港油田的石油泄漏有关.对于高环PAHs,大部分样品的Fla/(Fla+ Pyr)和 IcdP/(IcdP+BghiP)比值均大于 0.5,说明研究区热解来源的PAHs以生物质和煤的燃烧为主,这与环渤海湾以煤为主的能源结构以及大量农田秸秆露天焚烧的状况相符,也与其他的研究结果一致[7].另外,南区潮间带部分样品的 Fla/ (Fla+Pyr)和IcdP/(IcdP+BghiP)比值表明其高环PAHs有石油燃烧源的显著贡献,可能与大港油田的石化工业有关.

图4 渤海湾潮间带表层沉积物中PAHs比值Fig.4 Isomer ration cross plots of PAHs of surface sediments in intertidal zone of Bohai Bay, China

2.3 潮间带生态环境风险评价

国内目前还没有相应的沉积物 PAHs质量标准,本文采用加拿大魁北克省 2006年颁布的质量标准[20]对渤海湾潮间带表层沉积物进行评价.该标准包含12种PAHs的5个阈值(表2),即具有生物毒性影响的罕见效应浓度值(REL)、临界效应浓度值(TEL)、偶然效应浓度值(OEL)、可能效应浓度值(PEL)和频繁效应浓度值(FEL).本研究中,Nap分别有13个、14个和1个值超过REL、TEL和OEL; Acy分别有13个和15个值超过REL和TEL; Ace分别有10个和2个值超过REL和TEL; Flu分别有2个值超过REL和TEL; Phe有5个值超过REL; Ant有1个值超过REL; Fla有4个值超过REL; DahA分别有12个和7个值超过REL和TEL;其余4个化合物(Pyr、BaA、Chr和BaP)均未超过REL.从剖面来看,B、E和F剖面均有较多化合物的含量超过了REL或TEL值.根据上述质量标准,当有一个或多个化合物的含量高于 TEL值时,意味着沉积物对底栖生物产生“显见生态负效应”的概率将随含量的升高而显著增加;若检测到的含量高于周围环境含量,必须识别污染源并采取一定的控制措施;为了防止污染物的进一步输入,需要对沉积区上游(甚至下游)的任何超过TEL值的排放源进行监控[19].因此,渤海湾潮间带表层沉积物的 PAHs污染已经具有一定程度的“显见生态负效应”,需要采取相应的措施进行污染控制和削减.

另一方面,由于各种PAHs具有不同的毒性,环境样品中PAHs的总体含量往往不能完全反映其毒性水平和生态风险.在已有研究中,经常采用BaP毒性当量含量来衡量样品中PAHs的潜在风险,其中,每个化合物均有相对于BaP的毒性当量因子(TEF).本文采用 Nisbet等[19]提出的一套TEF值来计算样品中PAHs的BaP毒性当量含量.在这套TEF值中,BaP的TEF值为1,DahA为5,其余化合物的TEF值分别是:BaA、BbF、BkF和IcdP芘为0.1,Ant、BghiP和Chr为0.01,Nap、Acy、Ace、Flu、Phe、Fla和Pyr为0.001.各PAHs的含量与其TEF值的乘积即为该化合物的BaP毒性当量含量,其总和即为样品中PAHs的BaP总毒性当量含量(ΣBaPeq).表1和图2列出了全部样品的ΣBaPeq值,可以看出:ΣBaPeq和ΣPAHs存在较好的线性关系(R2=0.79,n=44);ΣBaPeq具有和ΣPAHs类似的空间分布特征,但差异更加显著.例如,北区潮间带ΣBaPeq平均值[(36.2±11.6)ng/g]是南区[(15.6±22.3)ng/g]的2.3倍,高于PAHs含量的分区差异,也说明北区沉积物(细粒)中PAHs污染比南区(以粗粒为主)具有更高的生态风险.河流样品的ΣBaPeq平均值[(89.3±44.6)ng/g]分别为潮间带[(24.5±21.1)ng/g]和近海[(42.9±13.1)ng/g]的3.6倍和2倍,其中有3个异常高值点(海河、独流减河和潮白河)的PAHs含量及BaP毒性当量含量均比其它样品高出一个数量级以上,需要引起特别关注.

表2 加拿大魁北克省海洋沉积物PAHs的质量标准及渤海湾潮间带沉积物评价结果(ng/g)Table 2 Criteria for the assessment of marine sediment quality in Quebec, Canada and the assessment of surface sediments in the intertidal zone of Bohai Bay, China (ng/g)

与国内其他海区表层沉积物的 PAHs含量及 ΣBaPeq相比(表 3),渤海湾潮间带和近海的PAHs含量显著低于厦门港[21]、深圳湾[22]和青岛近海

[23]等区域,但略高于大亚湾[24]和南海近海[25],处于中等偏低的污染水平,这可能与渤海湾较大的环境容量有关[2].然而,渤海湾地区正在经历社会经济的高速发展,沿海经济规划项目正在建设中[26],滩涂造地项目开发迅速(如天津填海造陆工程,计划造陆总面积将达 200余km2,http://finance.people.com.cn/GB/1037/6943287. html),潮间带淤泥转移会导致污染物的大量转移,甚至重新暴露在大气和水体环境中;同时,随着滩涂面积快速缩减,环境容量将急剧减小,可能造成潮间带环境中PAHs等污染物含量的剧烈上升.因此,渤海湾潮间带的环境污染问题应受到更多的重视.

表3 我国不同海区表层沉积物中PAHs含量的比较(ng/g)Table 3 Comparison of PAHs concentrations of surface sediments in different sea areas of China (ng/g)

3 结论

3.1 渤海湾天津段潮间带表层沉积物中 PAHs的平均含量为(140.0±4.1)ng/g,与近海水平[(161.6±38.7)ng/g]相当,但远低于主要入海河流[(452.7±206.0)ng/g,剔除3个异常高值点];河流搬运可能是渤海湾海岸带沉积物中PAHs的主要输入途径.

3.2 渤海湾潮间带PAHs含量呈现“北区高南区低”(以天津港码头为界)的空间分布格局,与沉积物粒度的“北区细南区粗”吻合,表明沉积物粒度是控制潮间带 PAHs等污染物含量的主要因素,其中,沉积物中黑碳和总有机碳可能是影响PAHs含量的直接因素.

3.3 在 PAHs组成上,潮间带样品中低环 PAHs所占的比例具有比与河流和近海样品更大的变化范围,可能与潮间带特殊的沉积环境有关;而PAHs的来源主要包括生物质和煤的燃烧以及部分石油污染.

3.4 渤海湾潮间带 PAHs污染已经具有一定程度的“显见生态负效应”,需要进行相应的控制和削减;BaP毒性当量含量表现出更加显著的南北分区差异.

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The distribution and ecological risk of polycyclic aromatic hydrocarbons of surface sediments in the intertidal zone of Bohai Bay, China.

HUANG Guo-pei1,2, CHEN Ying-jun1*, LIN Tian3, TANG Jian-hui1, LIU Dong-yan1, LI Jun4, ZHANG Gan4(1.Key Laboratory of Coastal Environment Processes, Yantai Institute of Coastal Zone Research, Chinese Academy of Sciences, Yantai 264003, China；2.Graduate University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China；3.Department of Environmental Science and Engineering, Fudan University, Shanghai 200433, China；4.State Key Laboratory of Organic Geochemistry, Guangzhou Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou 510640, China). China Environmental Science, 2011,31(11)：1856～1863

86 surface sediment samples were collected from the intertidal zone of Bohai Bay, adjacent main rivers and offshore area, and were analyzed for 16 priority polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) by GC/MS. The average PAHs concentration of surface sediment samples in the intertidal zone of Bohai Bay was (140.0±84.1)ng/g (n=44), which was close to the value from offshore samples [(161.6±38.7)ng/g, n=26], but significantly lower than that in the samples from main rivers [(452.7±206.0)ng/g, n=13]. Distinct spatial pattern of PAHs concentrations could be seen with “higher in the north while lower in the south” (divided by Tianjin Port) in the intertidal zone, which significantly related to the sediment granularity and the concentrations of black carbon (BC) and total organic carbon (TOC). Variation of percentage of low-molecule-weight PAHs in the intertidal zone demonstrated its special sedimentary environment. Average of BaP-equivalent carcinogenic concentrations was (24.5±21.1)ng/g in the intertidal zone sediments. Risk assessment by the criteria for marine sediment quality of Quebec, Canada suggested that there have been some ecological risk in the intertidal zone of Bohai Bay based on PAHs concentration in the surface sediment samples.

polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs)；ecological risk；surface sediment；intertidal zone；Bohai Bay

X502

A

1000-6923(2011)11-1856-08

2011-01-30

国家自然科学基金资助项目(41073064);中国科学院知识创新工程项目(KZCX1-YW-06-02,KZCX2-YW-QN210);中国科学院和国外专家局创新团队国际合作伙伴计划

* 责任作者, 研究员, yjchen@yic.ac.cn

黄国培(1985-),男,广东梅州人中国科学院烟台海岸带研究所硕士研究生,从事环境地球化学研究.发表论文2篇.