某铀尾矿库中放射性核素对环境的影响

杨 巍, 杨亚新, 曹龙生, 张 叶, 郑勇明

(东华理工大学,江西抚州 344000)

某铀尾矿库中放射性核素对环境的影响

杨 巍, 杨亚新, 曹龙生, 张 叶, 郑勇明

(东华理工大学,江西抚州 344000)

铀尾矿是铀矿水冶工艺的产物,通常存放于铀尾矿库中。铀尾矿库的放射性核素不仅有如氡及其子体以气态方式扩散进入环境,而且还能随着铀尾矿水在土壤中进行横向和纵向渗透迁移,从而对土壤、地表水和地下水等产生严重的放射性污染。通过对尾矿库、尾矿坝下游不同深度,不同距离的土壤中放射性核素 (238U,232Th,226Ra,40K等)比活度(HPGeγ谱仪测量)的探讨,分析铀尾矿库对环境的放射性影响。

尾矿;尾矿坝;放射性核素;比活度

铀矿石经过破碎→酸 (碱)浸出→固液分离→离子交换或萃取→铀化合物沉淀→结晶等水冶工艺流程,提取了原矿中 90%以上的铀,其尾矿浆用石灰乳中和后成为铀尾矿,送到铀尾矿库(李韧杰等,2001)。

铀尾矿库是核燃料循环系统中数量最庞大的放射性废物贮存场所,是一个长期潜在的放射性污染源。铀尾矿里包含了原矿中 1%～5%铀和 98%以上的镭及其衰变子体等,其中约 1/3的放射性核素是长寿命的,如238U,232Th,226Ra,210Pb,210Bi,210Po等。226Ra的衰变子体包括222Rn及短寿命子体218Po,214Pb,214Bi,214Po,长寿命子体210Pb,210Bi,210Po等。放射性核素不仅通过气态方式向环境进行扩散,而且随着铀尾矿水在环境中进行横向和纵向渗透迁移。放射性核素在环境中的渗透、迁移是隐性的,因而对环境会构成长久的、潜在的辐射危害。

铀尾矿库的放射性核素在环境中的迁移大致可以为分为纵向迁移和横向迁移。随着尾矿水进行纵向渗透迁移,一旦抵达地下水的水位,则污染该区域的地下水;横向迁移主要污染周围的地表土壤,如果通过土壤横向迁移抵达地表水源,则污染地表水。被污染的土壤通过种植作物,被污染的的地下水、地表水通过养殖、浇灌,致使放射性核素在食物链中富集,最终给人类带来长久的、潜在的辐射危害。

1 仪器及样品

1.1 γ谱仪

本次实验分析样品中放射性核素的仪器即γ谱仪,是高纯锗 (HPGe)探测器及其配套的铅室和γ谱仪分析软件。该系统是 G MX系列 N型同轴HPGe探测器,能量响应范围 3 keV至 10 MeV,相对探测效率 30%。具有很高的能量分辨率,线性好,有利于分析放射性核素较多、谱线复杂的样品。其铅室对天然本底辐射具有良好的屏蔽效果,故而能有效分析特征γ辐射位于低能段的放射性核素(庞巨丰,1990)。

1.2 样品

本次实验选择某铀尾矿库,一共采集了 20个样品(图 1)。位于铀尾矿库内的样品为距离尾矿坝 10 m、距离尾矿滩面 15 cm的尾矿砂,共 10个;位于尾矿坝下游的样品包括距离尾矿坝 5 m的两个位置,取深度分别为 15 cm,30 cm,60 cm的土壤样品,共 6个,距离尾矿坝 8 m,10 m,15 m,200 m,取深度为 15 cm的土壤样品,共 4个。

样品在实验室经过烘干、磨碎、过筛 (80目)。每个样品称取 100 g放入γ谱分析专用的样品盒中密封存放。

2 样品测量

2.1 γ谱分析的相关参数

图1 尾矿砂和土壤采样点Fig.1 Tailo re and soil sampling points

图2 60Co刻度γ谱仪效果图Fig.2 Effect pursues60Co graduati on gamm as fair amounts of confidence instrument

在使用 HPGeγ谱仪系统,对样品进行定量测量分析时,通常需要对谱仪系统做能量刻度。γ谱仪维持在一定的工作状态下,根据常规分析样品所含的γ辐射、其发射的主要γ射线能量以及谱仪的道数,确定道能宽。能量刻度是建立γ射线能量和脉冲幅度的对应关系,可以使用常规标准源进行刻度,该实验采用60Co源对谱仪进行刻度,经能量刻度的谱仪可以实现测量样品的放射性核素识别。

本次实验采用 GB/T 11743-1989《土壤中放射性核素的γ能谱分析方法》(GB/T 11743-1989,1989)。根据标准规定,HPGeγ谱仪必须使用标准源进行刻度。γ谱仪的刻度包括能量刻度和效率刻度。能量刻度是用含有已知核素的刻度源 (如60Co源,图 2)来刻度γ谱仪系统的能量响应。效率刻度是用铀、镭、钍、钾的体标准源进行效率刻度。γ谱分析是一相对测量方法,本文采用相对比较法求解样品中放射性核素的含量(张小林等,2005)。

本次实验γ能谱分析土壤中放射性核素238U,232Th,226Ra,40K选择的特征γ射线如表 1,即:235U的143.76 keV特征γ射线分析238U的含量、208Tl的2 614.47 keV特征γ射线分析232Th的含量、214Bi的609.32 keV特征γ射线分析226Ra的含量、40K的1 460.75keV特征γ射线分析40K的含量 (彭崇等,2008)(I AEA,2007;Papachristodoulou et al.,2003)。

表1 放射性核素的衰变参数及其特征γ射线Tab.1 Recommended decay data andγ characteristic energy of radionuclides

3.2 样品γ谱测量分析

样品密封保存 45 d后,开始进行测量。根据样品放射性核素比活度的高低选取样品的γ谱测量时间为 4 h。样品的γ谱如图 3所示,可以清晰显示上述放射性核素的γ射线特征峰。

通过与标准源相应特征峰面积的对比计算,得出各个样品放射性核素的比活度 (图 4—图 6)。

3 分析与讨论

从图 4可以看出,在铀尾矿库中铀尾矿 (尾矿砂)226Ra的比活度最高,其次是238U,而40K,232Th不是异常的高。这反映了铀尾矿砂中保留了铀矿石中绝大部分226Ra和小部分未被提取的238U,铀尾矿库是个潜在的放射性污染源。位于相同深度 (15 cm)的不同位置的尾矿砂226Ra和238U含量差异比较大,可能是因为原矿中226Ra和238U含量的差异以及水冶铀工艺中铀的析出率不尽相同。

图3 HPGeγ谱仪测得的γ谱图Fig.3 HPGe detectormeasuredγspectra

从图 5,图 6可以看出,在铀尾矿库的尾矿坝下游,土壤中的232Th比238U和226Ra的比活度略高,沿着纵深方向和水平方向的快速下降,并且到达一定距离后基本上降低到天然本底水平。

铀尾矿 (尾矿砂)中所包含的放射性核素(238U,226Ra和232Th)在土壤中进行纵向和横向渗透迁移,并重新在土壤中累积,随着距离的增加,渗透迁移能力减弱,累积越不明显。就表土层下 15 cm而言,距离尾矿坝 20 m处土壤的放射性核素(238U,226Ra和232Th)基本上降低到天然本底水平。就距离尾矿坝5 m而言,距离地面 60 cm深处的土壤的放射性核素 (238U,226Ra和232Th)也基本上降低到天然本底水平。

4 结论

放射性核素在土壤中渗透迁移过程中,由于弥散作用、吸附阻滞作用以及放射性核素的衰变作用,致使渗透迁移能力减弱。随着距尾矿库距离增加,放射性核素的补充就越少,土壤污染程度明显降低。根据尾矿坝不同距离,不同深度的土壤中放射性核素的分析结果,可以推测,本次实验的铀尾矿库中的放射性核素238U,226Ra和232Th横向迁移距离不超过 20 m,纵向迁移不会超过 60 cm。据调查本地区的地下水位远低于 60 cm,尾矿坝下游 20 m范围内没有地表水源,也就是说,无论对地下水还是地表水均未造成放射性污染。另一方面,铀尾矿库周围有一定程度放射性污染的土壤,没有进行耕作种植,只生长杂草,故而未致使放射性核素在食物链中富集,给人类带来辐射危害。

图 4 铀尾矿砂放射性核素比活度Fig.4 U ranium tailings specific activity of radi onuclides

图 5 15cm深度距离尾矿坝不同距离土壤样品放射性核素比活度Fig.5 15cm dep th of soil samples at different distances from the tailings dam specific of radionuclides

总之,本次实验的铀尾矿库尚未对周围环境造成严重的放射性污染。但是,铀尾矿(尾矿砂)中含有高活度的放射性核素238U,226Ra及其衰变子体,铀尾矿库是一个长期潜在的放射性污染源,必须对其进行监测和管理,以免对环境造成严重污染。

图6 距尾矿坝5m处不同深度的土壤放射性核素比活度Fig.6 5m away from the tailings dam at different dep ths of soil specific of radionuclids

李韧杰,潘英杰.2001.铀矿冶设施退役与环境治理[M].北京:原子能出版社.

庞巨丰.1990.γ能谱数据分析[M].西安:陕西科学技术出版社.

彭崇,赖晓洁,陈晶,等.2008.用高纯锗 (HPGe)γ谱仪测量天然放射性核素活度[J].大众科技,110:99-101.

唐孝威,张天保,李耀清,等.1988.用高纯锗γ谱仪测量和分析连续γ射线能谱的方法[J].核电子学与探测技术.

张小林,王世联,包敏,等.2005.环境水平样品中放射性含量的γ能谱分析[J].核电子学与探测技术,(4):404-408.

GB-11743-89.1989土壤中放射性核素γ谱仪分析方法[S].

IAEA.2007.Update of X-ray and gamma-ray decay data standards for detector calibration and other applications:Volume 1[M].Vienna,Austria: IAEA:19.

Papachristodoulou C A,Assimakopoulos P A,Patronis N E,et al.2003.Use of HPGeγ-ray spectrometry to assess the isotopic composition of uranium in soils[J].Journal of Environmental Radioactivity,64(2-3):195-203.

Environmental I mpact of Radionuclides from Uranium Tailings

YANGWei, YANG Ya-xin, CAO Long-sheng, ZHANG Ye, ZHENG Yong-ming
(East China University of Technology,Fuzhou,JX 344000,China)

Uranium tailings are the product of uranium milling process.Radionuclides from Uranium tailings can diffusion into the environment as radon and its progeny.Moreover,it can migrate of horizontal and vertical in the soilwith the uranium tailingswater.The soil,surface water and ground water are thus seriously polluted.The radionuclides specific activity(measured using HPGe r spectrometer)the soil such as238U,232Th,226Ra,40K from tailings,downstream of tailings dam with different depth and different distances are studied.The impactsofUranium tailings to environment are also analyzed.

tailings;tailings dam;radionuclides;specific activity

X837

A

1674-3504(2011)02-155-05

10.3969/j.issn.1674-3504.2011.02.009

2011-03-15

国家自然科学基金项目 (40774075);江西省科技厅项目 (赣财教 2009-82);江西省教育厅项目 (GJJ09267)

杨 巍(1986—),男,硕士研究生。