南黄海表层沉积物中正构烷烃的组成特征、分布及其对沉积有机质来源的指示意义

赵美训,张玉琢,邢 磊,刘焱光,陶舒琴,张海龙

(1.中国海洋大学海洋化学理论与工程技术教育部重点实验室,山东青岛266100;2.中国海洋大学海洋有机地球化学研究所,山东青岛266100;3.国家海洋局第一海洋研究所海洋沉积与环境地质国家海洋局重点实验室,山东青岛266061)

南黄海表层沉积物中正构烷烃的组成特征、分布及其对沉积有机质来源的指示意义

赵美训1,2,张玉琢1,2,邢 磊1,2,刘焱光3,陶舒琴1,2,张海龙1,2

(1.中国海洋大学海洋化学理论与工程技术教育部重点实验室,山东青岛266100;2.中国海洋大学海洋有机地球化学研究所,山东青岛266100;3.国家海洋局第一海洋研究所海洋沉积与环境地质国家海洋局重点实验室,山东青岛266061)

黄海是1个重要的碳汇,其沉积物有机质来源复杂多样,而且在碳循环中的作用不同。边缘海有机质来源的定量估算是碳循环研究中的1个重要内容。正构烷烃是1种常用的指示有机质来源的生物标志物。本文对南黄海63个表层沉积物中正构烷烃的分布及其组成特征进行分析,并与其它生物标志物指标进行对比。结果显示,南黄海区域表层沉积物中正构烷烃多呈现双峰群分布,前峰群短链烷烃无明显奇偶碳数优势,主要来自海洋浮游藻类和细菌;后峰群长链烷烃具有奇碳数优势,主要来自于陆地高等植物,其中草本植物和木本植物来源所占比例相近。短链和长链正构烷烃在黄海中部都有高值分布,主要受中部细颗粒沉积物的吸附作用及较低的沉积速率影响。陆源海源烷烃含量比(∑T/∑M)和陆源海源优势烷烃含量比(TAR)对沉积有机质来源的指示是一致的,北部和近苏北沿岸处有高比值分布,指示有较高的陆源输入;低比值区分布于中南部,指示陆源输入较少。∑T/∑M(以及TAR)与生物标志物指标(∑T/1.5∑B)的分布趋势相似,只是北部高值区相对明显程度有所差别,可能与北部细菌作用较强、水深较大导致短链正构烷烃降解程度较大有关。

正构烷烃;生物标志物;陆源输入有机物;南黄海

陆架边缘海有机碳沉积速率比大洋高8～30倍,大约有80%以上的沉积有机碳埋藏发生于陆架和陆坡地区[1],因此边缘海在全球碳循环中起着重要作用[2];由于受到陆海相互作用影响,边缘海的有机质来源比较复杂,其有机质的来源判断是碳循环研究的1个有待解决的重要科学问题[3-4]。

黄海是冰后期海侵形成的典型陆架海,全新世以来接受了大量由河流携带入海的陆源物质。受黄河和长江径流、黄海暖流和沿岸流以及潮汐作用的影响,其物质来源多样,沉积环境多变。高的生产力和较低的海水温度使其成为重要的碳汇[5]。前人利用多种参数如稳定碳同位素、元素以及矿物含量、生物标志物等对南黄海沉积物中有机质的来源(物源)进行了大量的调查研究。利用稳定碳同位素δ13C对黄海物质来源和运移过程的研究显示,山东半岛东端水下三角洲的高沉积速率沉积物主要来源于现代黄河物质,南黄海深水区的陆源沉积物主要来自于老黄河和现代黄河物质沉积[6];黄海沉积物中元素(常量元素、微量元素以及稀土元素)以及矿物(粘土矿物和碎屑矿物)的组成含量、分布的研究也指出,现代黄河及老黄河物质主要沉积于南黄海的西部、中部,而东部沉积物明显受来自朝鲜半岛物质的影响[7-10],北部近岸受现代黄河物质影响[11];此外,碎屑矿物和元素地球化学特征的研究表明,苏北黄河三角洲沉积物主要来源于全新世海侵期海水对古黄河沉积物的改造,受现代黄河物质的影响较小[12]。

除上述方法外,也有一些研究利用正构烷烃研究讨论了黄海沉积有机质的来源。结果显示,南黄海正构烷烃以陆源输入为主[13-14],陆源输入的正构烷烃主要来自于高等植物蜡质,相比大气沉降而言,河流输入是正构烷烃的主要贡献者[15]。正构烷烃的分布呈现3种类型:短链占优势、长链占优势和双峰群特征[16]。上述研究的站位少,对黄海正构烷烃的组成特点和指示意义未进行深入探讨。而且由于短链烷烃易受石油污染、微生物作用的干扰[17-19],其指示意义并不明确。本文研究南黄海63个表层沉积物中正构烷烃的分布及其组成特征,并与海洋浮游植物生物标志物指标进行对比,分析讨论此区域沉积物中正构烷烃的来源、组成特征及其对南黄海沉积有机质来源的指示意义。

1 样品的采集与分析

1.1 样品的采集

在南黄海研究海域共设置了63个站位,经度范围119.3°E～125.5°E,纬度范围31.7°N～36.5°N,站位分布情况参见图1。本研究的表层沉积物样品采集于2006年和2008年,分3个航次利用箱式采样和抓斗采集,取表层5 cm厚度沉积物,样品采集后-20℃冷冻保存。采集于06年的样品只有7个站位,这些站位所在区域的现代沉积速率<3 mm/a[20],而且采集了表层以下至5 cm深度的样品,每个样品代表过去13 a左右的平均值,所以样品采集时间的差异应该不会对数据结果的分布特征产生显著影响。

图1 南黄海采样站位和海流分布[21]Fig.1 Sampling stations(●)and surface currents in the South Yellow Sea[21]

1.2 样品的分析

表层沉积物样品经冷冻干燥后进行研磨,准确称取2.5 g左右,加入内标24-氘烷和19-醇,用二氯甲烷-甲醇混合溶剂提取4次,提取液经氢氧化钾-甲醇溶液水解皂化,将非极性、中性组分与极性组分分离,用正己烷提取出非极性和中性组分,经过硅胶柱分离,正己烷洗脱得到烷烃组分,甲醇-二氯甲烷混合溶剂洗脱得到正构醇、甾醇和烯酮组分;用气相色谱-质谱(GCMS)定性鉴别正构烷烃和甾醇、烯酮组分,用Agilent GC 6890N气相色谱分析含量,根据内标定量。色谱柱类型HP-1 Capillary Column(50 m×0.32 mm×0.17 μm),进样口温度300℃,FID检测器温度300℃,氢气为载气(流速1.2 mL/min),采用不分流进样方式。实验的相对标准偏差<±10%。

2 结果与讨论

2.1 正构烷烃的组成和分布

检测了链长C13～C40的正构烷烃,多数站位的C13烷烃含量极低而未检出,C14、C15以及C36～C40烷烃含量也很低。典型的正构烷烃的气相色谱图参见图2。各站位正构烷烃分布多呈现双峰群,各链长含量的分布参见图3。前峰群在C15～C21,主峰碳为C18或C19,其中C17、C18、C19和C20含量较高;后峰群在C25～C35,主峰碳为C31,其中C27、C29、C31和C33含量较高,C31最高、C29次之。分别计算前峰群和后峰群的碳数奇偶优势指数CPI1和CPI2[22]:

CPI1=1/2(∑C15-21(奇碳)/∑C14-20(偶碳)+∑C15-21(奇碳)/∑C16-22(偶碳));

CPI2=1/2(∑C25-35(奇碳)/∑C24-34(偶碳)+∑C25-35(奇碳)/∑C26-36(偶碳))。

前峰群短链烷烃的CPI1在1.0左右,无明显奇偶碳数优势;后峰群长链烷烃的CPI2大多在2～5范围内,有明显奇碳数优势。

图2 典型的正构烷烃气相色谱图Fig.2 A typical GC spectrum ofn-alkanes from the Yellow Sea

正构烷烃是海洋沉积有机质中广泛存在的1种生物标志物,一般来说,短链正构烷烃主要来源于海洋浮游藻类和细菌[23],来自海洋浮游藻类的正构烷烃以Cl5、C17和C19为主[24],具有奇碳数优势[19],细菌的作用或者石油污染产生的正构烷烃不具有明显的奇偶碳数优势[22,25];长链正构烷烃主要来源于陆地高等植物表层蜡质,具有奇碳数优势特征[26-27],以C27、C29和C31最为丰富[24,26],虽然海洋浮游藻类和细菌也可以产生长链的正构烷烃,但它们并不具有明显的奇偶碳数优势[28]。

色谱图中前峰群的短链正构烷烃主要来源于海洋浮游藻类和细菌,CPI1的结果显示不具有明显的奇偶碳数优势,可能是细菌起了主要作用,使短链烷烃的奇偶碳数优势并不明显,但也不排除石油污染的影响;后峰群的长链正构烷烃具有明显奇碳数优势,主要来源于陆地高等植物表层蜡质。

海区各站位正构烷烃多呈现双峰群分布,指示正构烷烃以陆、海混合来源为主。后峰群含量高于前峰群的站位(如研究海区北部近山东半岛处的sys-145站,图3a)指示有较强的陆源输入,前峰群含量高于后峰群的站位(如研究海区中南部的12594站,图3b)指示陆源输入较弱,前后峰群含量相当的站位(如研究海区中西部近苏北沿岸处的NHHB-F2站,图3c)指示受陆源海源输入的混合影响。有研究表明,木本植物来源的正构烷烃多以C29为主峰,草本植物来源的正构烷烃多以C31为主峰[29-30]。所研究站位正构烷烃后峰群多以C31为主峰,但C29含量与C31很相近,由此推断,黄海表层沉积物中草本植物和木本植物来源所占比例相近,这与黄海表层沉积物中孢粉的研究结果相一致[31]。

本文正构烷烃的分析结果与黄海已开展过的研究[13-16]相一致:正构烷烃的分布呈现3种类型,短链正构烷烃主要来源于浮游生物和细菌,长链正构烷烃具有奇碳数优势,主要来源于陆源高等植物,以C27、C29和C31占优势。在渤海、长江口等海域曾发现中等链长正构烷烃呈现偶碳数优势[18],本文研究显示在南黄海南部区域少数站位中等链长正构烷烃也存在偶碳数优势,可能是来自细菌等微生物[18]或者淡水、海洋大型植物[29-30]。

正构烷烃后峰群C25～C35的含量之和∑C25-35可以代表陆源烷烃含量[26],前峰群C15～C21的含量之和∑C15-21可以代表海源烷烃含量[23],它们的分布情况参见图4和5(图中标尺对数值分布较集中的范围进行了细分,以更好地显示其分布情况,以下各图均对数值集中的范围进行细分)。从图4和5中可以看出,∑C25-35的变化范围在161～1676 ng·g-1之间,平均值为559 ng·g-1。最高值和最低值相差约10倍,高值区主要分布在南黄海中北部和西部苏北沿岸老黄河口区域,其中中北部的高值区范围较大,并随着向中部的延伸含量有所减少;西部苏北沿岸的高值区范围相对较小,沿着苏北岸分布,高值分布在老黄河口附近;低值区主要分布在南黄海的南部、东部以及海州湾以北的山东半岛沿岸区域。∑C15-21的变化范围在32～3 941 ng·g-1之间,平均值为469 ng·g-1,最高值和最低值相差约100倍;高值区只有1个,主要分布在南黄海的中部;低值区主要分布于海州湾、老黄河口、苏北沿岸及东部近朝鲜半岛区域,海源正构烷烃较明显地呈现出近岸低值中间海域高值的分布。∑C15-21与∑C25-35分布的相似之处是都在南黄海中部有高值区分布,不同之处是∑C15-21在老黄河口区域无高值。南黄海中部为细颗粒粒径的泥质沉积区[32],粒度细的颗粒比较容易吸附有机质,造成了海源和陆源烷烃都在中部出现高值。此外,南黄海中部沉积速率较低,也是∑C15-21与∑C25-35都出现高值的原因之一。但是,陆源烷烃∑C25-35在苏北岸老黄河口附近也有高值分布,与老黄河带来的陆源物质密切相关。

图3 正构烷烃链长含量的3种典型分布Fig.3 The three typical distribution patterns of n-alkane contents

图4 南黄海表层沉积物陆源正构烷烃∑C25-35含量的空间分布(ng·g-1)Fig.4 The spatial distribution of the total contents of terrestrialn-alkanes∑C25-35in surface sediments from the South Yellow Sea(ng·g-1)

图5 南黄海表层沉积物海源正构烷烃∑C15-21含量的空间分布(ng·g-1)Fig.5 The spatial distribution of the total contents of marinen-alkanes∑C15-21in surface sediments from the South Yellow Sea(ng·g-1)

2.2 沉积有机质的来源

为了消除粒度和沉积速率的影响,利用陆源正构烷烃含量∑C25-35与海源正构烷烃含量∑C15-21之比(简称∑T/∑M)可更准确地指示沉积有机质的来源[33]。本研究中∑C25-35/∑C15-21比值的分布情况参见图6,变化范围在0.19～13之间,平均值为2.46。

从图中可以看出,高比值区主要分布于南黄海北部近山东半岛沿岸区域以及海州湾和苏北沿岸海域,指示有较强的陆源输入影响。山东半岛沿岸临近北黄海处陆海比呈现高比值分布,此处是大河口外泥质沉积区[34],受黄海沿岸流的作用,主要接收现代黄河带来的物质[10],黄河物质绕过山东半岛东端成山角后由此进入南黄海[6,10,35];从海州湾向南近苏北岸有一陆海比高值区,这里临近老黄河口,也属于大河口外泥质沉积区[34],主要受老黄河物质影响。

低比值区主要分布于中部及南部的海域,指示陆源输入的影响弱。这里主要受黄海暖流和冷涡沉积的影响,同时黄海暖流阻碍了东西两部分水体的沟通,致使南黄海中部形成1个低∑T/∑M的冷涡泥质沉积区[36]。此外,南黄海南部受黄河、长江物质输入影响较小,因此陆源输入较弱。

图6 南黄海表层沉积物∑C25-35/∑C15-21(∑T/∑M)比值的空间分布Fig.6 The spatial distribution of∑C25-35/∑C15-21(∑T/∑M) ratio in surface sediments from the South Yellow Sea

陆源优势正构烷烃含量之和∑C27+29+31与海源优势正构烷烃含量之和∑C15+17+19的比值∑C27+29+31/∑C15+17+19(TAR)也是评价陆源正构烷烃和海源正构烷烃相对贡献的1个常用参数[37]。因此,TAR也可以指示沉积有机质的来源。∑C27+29+31/∑C15+17+19的分布参见图7。比值变化范围在0.24～26之间,平均值为4.22。从图中可以看出,其分布与∑T/∑M分布很相似,主要的高比值和低比值区域基本是一致的,只是TAR的数值要高于∑T/∑M。

为了进一步研究TAR的指示意义,将TAR指标同∑C27+29+31与1.5∑(菜子甾醇+甲藻甾醇)之比(简称∑T/1.5∑B)进行对比。前人使用了长链正构烷烃与长链烯酮的比值来衡量陆海来源有机质贡献[38-39],调查研究表明,黄海的浮游植物以硅藻和甲藻为主[40-41],因此本文以硅藻的生物标志物菜子甾醇[42]和甲藻的生物标志物甲藻甾醇[42-43]来代表海源有机质。这些甾醇类生物标志物不受石油污染、微生物等因素的干扰,因此指标∑T/1.5∑B可以较好地评价沉积有机质的来源。∑T/1.5∑B的分布参见图8。比值变化范围在0.077～4.1,平均值为0.52。从图中可以看到,中部和南部海域均呈现低值分布。西北部近岸区出现高值,最高值在老黄河口以及苏北沿岸附近。这种空间分布与∑T/∑M(以及TAR)的空间分布相比较,总体趋势是相似的。不同的是,∑T/1.5∑B在北部海区没有像∑T/∑M和TAR那样分布有明显的高值,考虑其原因,可能是由于北部海区有较多量的细菌分布[44],细菌活动比较强烈,改造了较易降解的短链正构烷烃[18],另外,此区域水深远深于老黄河口及苏北岸附近区域,短链正构烷烃在此区域的降解程度可能较大,使2个指标分母数值产生差别,造成了∑T/∑M(以及TAR)有较明显的高值分布。总体而言,∑T/∑M(以及TAR)与∑T/1.5∑B的分布趋势比较相似,这表明南黄海短链正构烷烃受石油污染的影响不大,由此可见,长短链正构烷烃指标可以用来指示南黄海有机质的来源。

图7 南黄海表层沉积物∑C27+29+31/∑C15+17+19(TAR)比值的空间分布Fig.7 The spatial distribution of∑C27+29+31/∑C15+17+19(TAR)ratio in surface sediments from the South Yellow Sea

图8 南黄海表层沉积物∑T/1.5∑B比值的空间分布Fig.8 The spatial distribution of∑T/1.5∑B ratio in surface sediments from the South Yellow Sea

3 结论

(1)南黄海区域表层沉积物中正构烷烃多呈现双峰群分布,前峰群短链烷烃(C15～C21)无明显奇偶碳数优势,主要来自海洋浮游藻类和细菌;后峰群长链烷烃(C25～C35)具有奇碳数优势,主要来自于陆地高等植物,草本植物和木本植物来源所占比例相近。

(2)海源烷烃∑C15-21与陆源烷烃∑C25-35含量分布趋势比较相似,在中部海域都有高值分布,这与中部细颗粒粒径的泥质沉积对烷烃的强烈吸附及低沉积速率密切相关;苏北岸老黄河口附近海源和陆源烷烃分布的差别是由于二者的来源不同所致。

(3)陆源海源烷烃含量比∑T/∑M和陆源海源优势烷烃含量比TAR对沉积有机质来源的指示是一致的,二者都可以作为辨别南黄海沉积有机质来源的指标。北部和近苏北沿岸处有高比值分布,指示有较强的陆源输入影响;低比值区分布于中南部,指示陆源输入影响较弱。

(4)∑T/1.5∑B与∑T/∑M(以及TAR)的分布趋势比较相似,只是北部高值相对明显程度有所差别,可能是北部细菌作用较强、水深较大所致。

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Abstract: The Yellow Sea is an important carbon sink,but its sediment organic matters are multisourced,and they play different role in carbon cycle.Thus,estimating sources of organic matters in marginal seas is an important aspect of the research of carbon cycle.n-alkanes is a typical biomarker,and the composition and distribution ofn-alkanes can be used to indicate the sources of organic matters.In this study,the distribution and composition ofn-alkanes in 63 surface sediments from the South Yellow Sea (SYS)were studied and compared with other biomarker proxies.The results indicate thatn-alkanes in surface sediments from the SYS mostly display bimodal distributions.The shorter chainn-alkanes have no obvious odd-even predominance,mainly derived from marine phytoplankton and microbes.The longer chainn-alkanes have a strong odd-over-even predominance,mainly produced by terrestrial higher plants containing about equal amounts of grass and woody plants.The shorter chain and longer chainn-alkanes have high contents in the central part of the SYS,due to stronger adsorption of organic matter on finegrained sediments and lower sedimentation rates.Both∑T/∑M(the content ratio of terrestrial to marinen-alkanes)and TAR(the content ratio of terrestrial to marine dominantn-alkanes)have consistent distribution patterns.High values of∑T/∑M and TAR occur in the northern region of the SYS and near the northern Jiangsu coast,indicating strong terrestrial inputs.Low values of∑T/∑M and TAR appear in the middle and south regions of the SYS,suggesting less contribution of terrestrial inputs.The distributions of∑T/∑M and TAR are also similar with∑T/1.5∑B,with the exception of significantly high values of∑T/∑M and TAR in the north of the SYS,which could be ascribed to stronger degradation of shorter chainn-alkanes owing to intense bacterial activity and greater water depths in this region.

Key words: n-alkanes;biomarker;terrestrial organic matter;the South Yellow Sea

责任编辑 徐 环

The Composition and Distribution of n-alkanes in Surface Sediments from the South Yellow Sea and Their Potential as Organic Matter Source Indicators

ZHAO Mei-Xun1,2,ZHANG Yu-Zhuo1,2,XING Lei1,2,LIU Yan-Guang3, TAO Shu-Qing1,2,ZHANG Hai-Long1,2
(1.Key Laboratory of Marine Chemistry Theory and Technology,Ministry of Education,Ocean University of China,Qingdao 266100,China;2.Institute of Marine Organic Geochemistry,Ocean University of China,Qingdao 266100,China;3.Key Laboratory of Marine Sedimentology&Environmental Geology,SOA,Qingdao 266061,China)

P736.21+3

A

1672-5174(2011)04-090-07

海洋沉积与环境地质国家海洋局重点实验室开放基金项目(MASEG200810);国家重点基础研究发展计划项目(2010CB428901);国家自然科学基金项目(40976042,40776029)资助

2010-08-17;

2011-01-10

赵美训(1959-),男,教授,博导。E-mail:maxzhao@ouc.edu.cn