核空气净化系统碘吸附器性能的综合评价方法研究

张计荣,王 稹,张崇文,吴 波,张昭辰,邱继林

(中国辐射防护研究院，太原 030006)

引 言

核设施在正常运行或事故工况下均会产生大量的放射性废气，由于它们的来源、存在形式、性质不同，处理方法也不一样，其中放射性碘的产生量大且可能产生的危害大，因而一直是业界关注的重点[1]。为了有效去除气态放射性碘，核设施空气净化系统中通常安装碘吸附器去除气态放射性碘，而安装的碘吸附器必须开展性能测试，评价其性能是否满足要求。目前，核设施空气净化系统中安装的碘吸附器性能测试有现场机械泄漏率测试结合代表性吸附介质实验室除碘效率测试[2]、放射性甲基碘测试[3]两种常用方法，其中现场机械泄漏率测试结合代表性吸附介质实验室除碘效率测试法，依据标准要求，在进行现场测试前，代表性吸附介质实验室除碘效率已明确，而现场泄漏率测试时间相对较短，可较快对系统碘吸附器性能做出评价；放射性甲基碘法表征直观、针对性强，对碘吸附器净化系数可实现高效检验[4]，特别适用于无代表性吸附介质的核设施空气净化系统中安装的碘吸附器整体性能测试评价，但检测时间相对较长。对于某些核设施特定场所空气净化系统，有必要缩短由于性能测试导致的系统不可用时间，或由于核设施现场不具备放射性样品测量条件，系统上又未设置代表性吸附介质试验样杯用于实验室除碘效率测试，因此，目前常用两种方法有不便或不可行性。在碘吸附器性能测试[5～8]有所改进的基础上，进一步开展了核空气净化系统碘吸附器性能评价的综合方法研究，使得某些核设施特定场所空气净化系统由于测试导致的不可用时间缩短，同时该方法可推广应用于不便采用放射性甲基碘法、无代表性吸附介质开展实验室除碘效率测试的核空气净化系统碘吸附器性能评价。

1 实验部分

1.1 主要仪器、材料与试剂

碘吸附器整机检验系统 中国辐射防护研究院研制；

移动式碘吸附器检验装置 中国辐射防护研究院研制；

甲基碘发生器 中国辐射防护研究院研制；

甲基碘采样装置 中国辐射防护研究院研制；

卤素气体发生器 中国辐射防护研究院研制；

卤素气体检测仪 中国辐射防护研究院研制；

碘吸附器(Ⅰ型) 中国辐射防护研究院研制；

γ谱仪 山西中辐核仪有限公司；

R-11 广州中冷贸易有限公司；

Na131I口服液 中国工程物理研究院核物理与化学研究所；

CH3127I同位素交换液 中国辐射防护研究院配制。

1.2 实验内容与方法

1.2.1 碘吸附器性能测试新思路建立

综合评价方法拟融合泄漏率测试快捷和放射性甲基碘针对性强的优点，采用实验室放射性甲基碘试验、现场离线泄漏率检测及安装到系统上再进行泄漏率检测相结合法开展系统碘吸附器性能评价，以核设施空气净化系统常用碘吸附器(Ⅰ型)(后文简称碘吸附器)为主要对象开展了相关研究。

(1)实验室确认碘吸附器净化部件本身气流阻力和除碘性能满足要求。(2)实验室放射性甲基碘试验完成后，放置一段时间，待放射性131I衰变到可接受的程度，将碘吸附器防震包装运输到核设施营运单位。(3)为确保碘吸附器内装填的活性炭除碘性能满足要求，运输到现场的碘吸附器，安装到系统上的时间间隔应尽可能短，以不超过实验室测试时间12个月为宜。(4)为避免运输导致碘吸附器泄漏率不满足要求，导致系统不可用时间延长，安装到系统上进行泄漏率测试前，首先开展离线泄漏率测试，确认无不可接受的泄漏。(5)将碘吸附器安装到待测试系统，再次开展系统碘吸附器排架的泄漏率测试，判断是否满足验收指标要求。下一个试验周期时，重新更换新的经实验室验证性能满足要求的碘吸附器，再次进行离线、安装到系统上后的泄漏率试验；而系统上更换下来的碘吸附器，可以运用到便于开展放射性甲基碘测试的系统，物尽其用避免不必要的浪费，从而减少放射性废物产生量。

1.2.2 移动式碘吸附器检验装置研制

为了防止碘吸附器运输过程中有可能因颠簸而发生炭层下陷，造成碘吸附器气流短路，对运抵核设施营运单位的经实验室性能验证合格的碘吸附器拟开展现场离线泄漏率检测，设计研制了一种可移动式碘吸附器检验装置[9]；为了确保其在碘吸附器离线泄漏率测试时的可靠性，对移动式碘吸附器检验装置安装排架进行了压力检漏试验，判断安装排架与碘吸附器检验装置箱体焊缝的密封性，同时也可暴露出其他原因导致的安装排架的旁通泄漏等。

1.2.3 实验室性能测试

依据碘吸附器出厂验收准则，在实验室碘吸附器整机检验系统上进行气流阻力测试与放射性甲基碘测试，其流程图见图1。将碘吸附器安装在整机检验系统上，调节风阀，使得系统在碘吸附器允许额定风量偏差范围内运行，测试碘吸附器的阻力损失，判断其阻力是否满足标准[10]的要求。配置满足测试要求但尽可能小活度的放射性Na131I口服液与CH3127I同位素交换液，在一定条件下完成同位素交换反应，阻力损失满足要求的碘吸附器待系统气流平衡时，利用甲基碘发生器产生放射性CH3131I气体，注入到整机检验系统，碘吸附器上、下游同时由装有一级滤膜和两级活性炭盒的甲基碘采样装置采集样品，样品收集完成后，γ谱仪测量上、下游采样滤膜及一、二级活性炭盒的放射性活度，计算其净化系数，判断其除碘性能是否满足要求。

图1 碘吸附器整机检验系统流程图Fig.1 Flow chart of iodine adsorber test system

同位素交换生成CH3131I气体的反应式如式(1)，上下游采样滤膜和一、二级活性炭盒的活度测量结果分别用A0、A1、A2(上游)和a0、a1、a2(下游)表示，被测试的碘吸附器净化系数E由式(2)计算得出。

Na131I+ CH3127I→CH3131I↑+ Na127I

(1)

(2)

1.2.4 碘吸附器离线泄漏率测试

防震包装运输到核设施营运单位现场的碘吸附器，安装在系统排架上前，在移动式碘吸附器检验装置上开展离线泄漏率测试；启动风机，调节风阀，碘吸附器在额定风量允许偏差范围内运行确认其无不可接受的泄漏。泄漏率测试是基于吸附介质对示踪气体的物理吸附作用，为了避免系统碘吸附器排架泄漏率测试时，示踪气体解吸导致仪器波动大测试时间长，因此，离线泄漏率测试以定性为主，试验方法为氟利昂法，开启卤素气体检测仪，待上下游仪器的波动对结果判断无影响时，用卤素气体发生器注入氟利昂气体，上下游卤素检测仪分别测量碘吸附器上下游示踪气的浓度，判断其是否有不可接受的泄漏。

1.2.5 系统碘吸附器排架泄漏率测试

为了确保碘吸附器与系统排架的密封性，调节压紧装置，使得压紧到位后与系统排架安装面的距离控制在一定范围内，将离线检验合格的碘吸附器安装在待测试系统排架上，启动系统风机，调节至额定风量允许偏差范围内，进行系统碘吸附器排架泄漏率试验，试验方法同于离线检测时采用的方法。

2 实验结果与讨论

2.1 移动式碘吸附器检验装置研制及其性能验证

移动式碘吸附器检验装置主要包括碘吸附器箱体、风机箱体和辅助管道等；碘吸附器箱体分别连接有进气管组件、出气管组件，出气管组件连接风机箱体；为了尽量缩短风管及整个装置总长度，达到小型化的目的，降低对现场试验场地的要求，设计了满足试验示踪气在到达上游采样口与风管内气流混合均匀的多点注入、采样管[11]，而下游采样点气流经排风机叶片的扰动作用，满足混合均匀性要求，采用了单点取样；碘吸附器箱体和风机箱体的底部带有滚轮便于移动，其结构示意图见图2。此外，该装置也设计用作核设施相关场所、地下矿山、坑道、人防工程、应急避难场所等去除放射性气体的净化器，以保护工作人员的健康以及核事故条件下应急人员和公众的安全，因此，为了降低气流湿度对碘吸附器性能的影响，移动式碘吸附器检验装置中设计了加热器。

1 碘吸附器箱体;2 风机箱体;3 滚轮;4 盖板;5压紧板;6、9 风管;7 连接法兰;8 加热器;10 调节阀;11 出风口;12下游单点采样管;13、14 把手;15 差压计;16 示踪气体多点注入管;17上游多点采样管图2 移动式碘吸附器检验装置示意图Fig.2 Schematic diagram of mobile iodine adsorber test apparatus

对该装置碘吸附器安装排架进行的压力检漏试验表明，安装排架与碘吸附器检验装置箱体焊缝密封良好，无其他原因导致的安装排架旁通泄漏，整个排架的泄漏率<0.01%，相比较于系统碘吸附器排架泄漏率P≤0.05%的验收指标，安装排架对碘吸附器排架泄漏率测试的结果无显著影响。

2.2 实验室性能测试结果

实验室进行了碘吸附器气流阻力试验与放射性甲基碘试验，被测试的6台碘吸附器阻力损失均满足标准的要求，其净化系数E测定结果见图3，所测试的6台碘吸附器净化系数E远大于E≥1000的出厂验收指标要求，碘吸附器本身具有较高的除碘效率。

图3 碘吸附器实验室除碘性能测试结果Fig.3 Iodine-removal efficiency test results of iodine adsorbers in laboratory

2.3 碘吸附器离线泄漏率测试

碘吸附器离线泄漏率测试结果表明，在移动式碘吸附器检验装置上被检测的六台碘吸附器，在上游浓度≥10ppm时，下游卤素检测仪的读数均小于仪器的探测限1ppb，被检测待安装到系统上的碘吸附器无明显泄漏，其泄漏率P≤0.01%，碘吸附器本身无不可接受的泄漏率。

2.4 系统碘吸附器排架泄漏率测试

在某核设施空气净化系统中，安装了经离线泄漏率测试满足要求的碘吸附器，开展系统碘吸附器排架泄漏率检测，有效测试时间仅需5min，其测试结果见下表；在其他工作时间同样的情形下，采用放射性甲基碘法进行该系统碘吸附器测试，考虑设置防护措施耗时、测试采样时间与采集样品后的分析时间等，得出系统碘吸附器最终的测试结果约需4h；由此可以看出，采用该综合测试方法可明显缩短由于性能评价试验导致的核空气净化系统不可用时间。

表 系统碘吸附器排架泄漏率测试结果Tab. Leakage rate test results of iodine adsorber bank in systems

由上表可知，离线泄漏率检测无不可接受泄漏的碘吸附器安装到系统排架上后，再进行在线泄漏率检测，其测试结果满足验收指标要求。而两个系统最终泄漏率试验结果的差异表明，系统碘吸附器排架泄漏率的测试结果与碘吸附器本身有关外，还与系统箱体焊缝密封性、碘吸附器密封圈与接触面的压紧程度有关。此外，测试时系统湿度较大的话，也不利于碘吸附器内装填的活性炭物理吸附氟利昂气体。

3 结论与建议

3.1 设计研制的移动式碘吸附器检验装置，用于开展碘吸附器离线泄漏率检测，预判了碘吸附器净化部件本身是否因运输等产生了不可接受的机械泄漏，为缩短由于测试导致的系统不可用时间提供了保障，该装置也可用于放射性气体的净化，利于人员安全和环境保护。

3.2 系统碘吸附器最终泄漏率测试结果的差异表明，碘吸附器排架泄漏率的测试结果与碘吸附器本身有关外，还与系统箱体焊缝的密封性、碘吸附器密封圈与接触面的压紧程度等有关，进一步证实了检验合格的碘吸附器安装到系统上仍需验证的必要性。

3.3 综合评价方法可推广应用到不便开展放射性甲基碘测试，且无代表性吸附介质开展实验室除碘效率试验的系统，或核设施现场不具备放射性样品测量条件的营运单位的通风净化系统碘吸附器性能评价。

碘吸附器泄漏率测试是基于吸附介质对示踪气体的物理吸附作用，为了避免离线泄漏率检测测试时吸附的示踪气体在系统碘吸附器排架测试时解吸，建议交替应用环己烷法与氟利昂法开展碘吸附器离线泄漏率测试和系统碘吸附器排架泄漏率测试。