MA以IMF燃料靶组件形式在大型钠冷快堆中的非均匀嬗变研究

胡 赟,徐 銤,王 侃

(1.中国原子能科学研究院快堆研究中心,北京 102413;2.清华大学工程物理系,北京 100084)

核废料的安全处置问题是核能可持续发展的一个重要问题,尤其是长寿命的高放废物的处置[1]。对高放废物的组成分析表明,其中的次量锕系核素(MA)主导核废物的长期放射毒性,且衰变的周期漫长[2-3]。分离嬗变(P&T)策略为这些废物的最终销毁提供了一个较好的方法[4-5]。MA核素在快堆中的嬗变可以以均匀添加到燃料中的形式,也可以以靶组件的形式插入到堆芯中替换部分燃料组件。事实上,采用靶组件的形式对制造和管理含MA燃料更为有利[1]。

本文研究MA做成靶组件的形式在大型钠冷快堆中的非均匀嬗变。同时,为解决早期MA非均匀嬗变研究中遇到的功率畸变的问题[6-7],尽量增大MA嬗变的效率,靶组件使用的燃料为惰性基体燃料(Inert Matrix Fuel,IM F)[8-9]。在允许的范围内,通过改变IMF燃料中重金属氧化物与基体的体积份额的比例来满足其功率密度的限值,从而使得非均匀嬗变策略成为可行的方式。

1 IMF燃料

1.1 IMF燃料介绍

MOX燃料的组成为(Pu,U)O2,其中的PuO2为驱动燃料,而UO2则可以视为基体或稀释剂。在进行MA或者超铀核素(transuranics,TRU)的嬗变时,为了实现比较高的效率,希望燃料中不含可转化成高序数锕系核素的材料238U,也即使用一些惰性基体替换UO2基体。在目标放在嬗变而不是增殖的角度上看,靶组件燃料选择IMF燃料是合理的。IM F燃料目前欧洲研究较多,目标是作为ADS系统的驱动燃料,高效地焚毁TRU或MA。对于基体的选择,有很多的限制因素,如：与驱动燃料相容、较高的热稳定性和辐照稳定性,还要满足制造、加工和后处理的要求等。但从最基本的中子物理的角度来看,基体材料需要满足的是较小的中子吸收。目前,研究人员考虑了很多的基体选择,包括陶瓷和金属稀释剂(基体)[8]。使用陶瓷稀释剂的IM F燃料称之为CERCER型,使用金属稀释剂的称之为CERMET型。

1.2 IM F燃料类型和参数选择

基于欧盟EFIT ADS设计所使用的IMF燃料选择[10-11](首选CERMET型,燃料组成为(Pu0.5,Am0.5)O2-x-92Mo(93%富集);备选CERCER型,燃料组成为(Pu0.4,Am0.6)O2-x-

M gO),本工作选择M gO作为基体。主要原因是天然M o中的95M o的中子吸收截面比较大,为了增加MA的嬗变效率需要富集92M o,其燃料制造成本增加。另外,使用M gO做基体可以得到更大的嬗变效率。这两种类型的IMF燃料其制造方法在实验室规模上已经成功,一些辐照实验的靶件在欧盟的实验室内成功制备,具体制备方法文献[11-12]有详细描述。目前即便是在实验室规模上,还没有涉及Cm的任何燃料的制备和辐照的经验。

CEA通过Pu-oxalate和Am-oxalate共沉淀的方法制备(PuxAm1-x)O2,其中x范围为0.2～0.8。沉淀物首先在氧化环境下合成(PuxAm1-x)O2的固溶体,而后在还原环境中制成(PuxAm1-x)O2-y,最后与MgO混合在高温下压缩、烧结,得到的芯块的密度能够达到95.0±1.0%T.D.[11]。为得到较大的MA嬗变效率,本文中燃料重金属(HM)的组成定为(Pu0.2,MA 0.8)。

文献[11]中表示IM F燃料基体的体积份额应不小于50%。用于FUTURIX辐照实验的样品CERCER或CERMET型燃料基体体积分数从60%～80%不等[11]。考虑到IMF燃料功率密度的限值,通过调节驱动燃料与基体之间的体积份额比值来调节靶组件的功率密度,使其达到限值要求,但是基体体积份额的下限为50 vol%。

文献[11]中设计的使用IMF燃料的ADS其体积功率密度从250～550 MW/m3之间。对于燃料棒最大线功率密度不同文献给出了不同的参考值：文献[10]中给出最大线功率计算值为 200 W/cm;文献[11-13]中给出使用CERCER型(M gO基体)燃料堆芯平均线功率密度131W/cm,使用CERM ET型(M o基体)燃料堆芯平均值则为226 W/cm;文献[14]中给出MgO做基体的IM F燃料的最大线功率密度限值是333 W/cm;文献[15]给出体积分数为60%MgO基体情况下,最大线功率限值为325W/cm;而IAEA的IM F燃料ADT堆芯瞬态分析基准例题中给出的MgO基体燃料堆芯最大线功率限值为281W/cm[16]。综合文献结果,本文计算中取IAEA基准例题的限值,即靶组件的最大线功率限值为281W/cm。

2 基本堆芯与计算程序

2.1 基本堆芯

基本堆芯使用中国示范快堆(CDFR),CDFR为一座大型钠冷氧化物燃料快中子反应堆[17-18],热功率为2 100MW(电功率800 MW),堆芯主要参数见表1。

2.2 计算程序

核素的精细截面库使用171群主格式截面库NV ITAM IN-C库。该库为中国原子能科学研究院核数据中心仿照原VITAM IN-C库格式,采用较新数据重新制作的一个新库。并群使用PASC-1程序系统。PASC-1程序系统是一个截面并群程序包,可将中子和γ射线的精细群主格式截面库并群成宽群(或少群)的中子与γ射线相耦合的输运计算用的ANISN格式库,或供中子扩散计算用的CITA TION格式截面库[19-20]。全堆芯的稳态、燃耗及微扰计算使用CITATION程序。对扩散计算得到的稳态keff的校核使用MCNP程序。

表1 CDFR堆芯参数Table 1 CDFR core design parameters

3 CDFR堆芯中布置少量含MA靶组件

将含 MA的 IM F燃料靶组件布置在CDFR堆芯中时,靶组件的线功率密度需要满足CERCER型IMF燃料最大线功率密度的限值281W/cm,因此其中的驱动燃料的体积份额不能太高。经过初步的计算确定,在燃料体积分数为(Pu0.2,M A0.8)O2占30%,M gO基体占70%的情况下可以满足上述要求,此为计算中使用到的燃料的组成。靶组件的几何参数选择与堆芯标准燃料组件相同,将其中的MOX燃料换成含MA的IM F燃料。

3.1 靶组件的布置

在CDFR堆芯中选择了2个中子注量率较高的区域作为靶组件的布置区,分别为内堆芯最外区和中间堆芯。堆芯中心区域虽然中子注量率较高,但此区域布置靶组件的位置有限,而且容易引起较为明显的功率畸变,没有布置靶组件;外堆芯由于注量率下降比较显著,也没有布置靶组件。同时,为避免靶组件相互干扰,引起局部区域注量率下陷,靶组件的布置尽量对称、分散。一共有36根靶组件,其具体布置见图1。

从重金属燃耗的角度出发,希望靶组件在堆内的辐照周期能够尽量长,以实现比较高的燃耗深度。但是靶组件的辐照时间受到很多方面的制约,这里仅考虑结构材料的辐照损伤为其辐照时间的限值。对于结构材料的辐照损伤程度一般用dpa(Displacement Per A tom,原子位移)表示,该值与结构材料受到的中子注量成正比[21]。对第一代快堆包壳材料(目前运行的绝大多数快堆中正在使用的),典型的为316s.s.,辐照损伤限值＜75 dpa(中子注量约为1.5×1023n/cm2);对第二代先进型奥氏体钢材料,辐照实验结果显示辐照损伤限值可达约175 dpa,对应中子注量约为 3.5×1023cm-2[22]。对ODS(Oxide Dispersion Strengthened)材料峰中子注量有可能实现约250 dpa[23],最大快中子注量达到约5.8×1023cm-2。本文中靶组件结构材料辐照损伤限值假设为快中子(E＞0.1M eV)注量小于3.5×1023cm-2。这样靶组件在堆内的停留周期可以达到5个循环,单个循环长度为160 d。

图1 CDFR堆芯中靶组件的插入位置Fig.1 Target position in CDFR

3.1.1 对堆芯物理性能的影响

由于堆芯中靶组件数相对燃料组件来说其数量是较小的,也即全堆芯中MA核素的装量较少,因而从全堆角度上看MA核素所占的裂变份额较小。M A装载对堆芯性能的影响主要在于MA所占裂变份额的大小,MA裂变份额越大影响越大[24]。因此,在少量装载含MA靶组件情况下,对堆芯几个主要安全参数的影响不大,具体参数比较见表 2。其中最主要的影响为钠空泡反应性价值上,在装载了36根靶组件的非均匀嬗变堆芯中钠空泡反应性增加了约40%。钠空泡反应性对MA核素非常敏感,堆芯中只要装载了MA核素,钠空泡正反馈就会显著增加,这是MA在钠冷快堆中嬗变的问题之一[24]。在非均匀嬗变堆芯中,靶组件位置处的钠价值(指钠密度变化单位核子密度所引起的反应性的变化)显著加大,如图2所示。

从功率密度看,通过调整驱动燃料与基体的体积比实现了靶组件的功率密度不超过IMF燃料的限值。由于MA核素发生俘获反应以及随后的一系列衰变过程,IM F燃料中238Pu逐步累计,靶组件在循环末期其功率密度达到峰值。尽管靶组件的功率限值没有超过,但是靶组件的引入对堆芯的功率分布产生了一定的影响,使得堆芯的功率分布变得更加不均匀。堆芯中靶组件数量较多时需要重新设计三区燃料的富集度,以优化堆芯功率分布。

图2 标准CDFR堆芯与非均匀嬗变堆芯钠价值分布对比Fig.2 Na reactivity w orth map in standard CDFR and MA heterogeneous transmutation core

表2 靶组件插入后堆芯物理性能的变化Table2 Impacts on core performance when loading target

3.2 MA核素的嬗变效率

靶组件IM F燃料由于基体M gO的体积分数达到70%,靶区的中子能谱相比堆芯燃料区有所软化,这对MA核素的直接裂变是不利的。靶区与燃料区的能谱对比见图3。靶组件IMF燃料中TRU和MA的嬗变效果如表3所示,平均到单个靶组件中不同元素装量随辐照时间的变化如图4所示。Np和Am随辐照质量逐渐减小,有相当部分的MA核素经过俘获反应生成了238Pu,导致Pu的质量有所增加,但易裂变Pu(239Pu+241Pu)的质量是不断减小的。Cm的质量在最初的2个循环逐步累计,经过2个循环后逐渐达到饱和。总的来看,靶组件经过5个循环后,TRU的嬗变效率为27%左右,MA的嬗变效率为50%(其中包括了转化成其他锕系核素的部分),但MA核素的净焚毁(指彻底裂变掉的,包括了由MA转变成的238Pu的裂变)效率为18.8%左右。平均到单个循环的话MA核素的焚毁速度约为3.76%,对比CDFR燃料中均匀添加质量分数10%MA时平均单个循环的焚毁效率约为2.8%[24],使用IMF燃料将MA焚毁效率提高了约35%。可以看出,使用高M A含量IM F燃料以非均匀靶组件的形式进行嬗变时 MA的焚毁效率优势比较明显。

图3 靶组件IMF燃料区与堆芯燃料区能谱Fig.3 Neutron spectrum of core and target

图4 平均单个靶组件中不同元素质量随辐照的变化(EOL指寿期末)Fig.4 Variation of elementmass in target with irradiation time

另外,由于 HM中M A占比较高的份额(本文中MA∶Pu=0.2∶0.8),IM F燃料靶组件非均匀嬗变的另外一个特点是随辐照深度加深由MA转变的238Pu的次级裂变对MA焚毁的贡献越来越显著,而MA的直接裂变率则由于MA不断消耗而逐渐减小。5个循环中,靶组件IMF燃料中由MA转换的238Pu的裂变占MA焚毁总量的比例约为43.5%。

表3 非均匀嬗变靶组件5个循环嬗变效果的汇总表Table3 TRU and MA transmutation effect

4 总结

为实现TRU或MA的高效嬗变,国际上提出使用惰性基体燃料(IM F)。本文研究了MA以IM F燃料靶组件的形式在大型钠冷快堆CDFR中的非均匀嬗变,主要的结论有：1)CDFR堆芯中少量布置含MA的IM F燃料

靶组件会对堆芯产生一定影响,主要体现在堆芯钠空泡反应性显著增加,且IMF燃料靶组件处的局部钠空泡正反馈变得非常强,同时与MA均匀嬗变不同的是堆芯功率峰因子有所增加;2)使用IMF燃料嬗变MA核素可以实现比较高的嬗变效率,尤其是MA焚毁效率比燃料中均匀添加MA提高约1/3;3)与燃料中均匀添加MA时不同,IM F燃料靶组件非均匀嬗变时靶件中由MA转换的238Pu的次级裂变对M A的焚毁所起的作用要显著地多,238Pu的次级裂变占到MA焚毁总量的将近一半;4)在大型钠冷快堆中使用含MA的IMF燃料靶组件进行M A非均匀嬗变时,靶组件数量和布置位置选择适当的话可以实现MA的有效焚毁,同时对堆芯性能不会产生非常显著的影响。

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