溶胶－凝胶法制备Y2O3 :Eu薄膜电致发光材料的研究

于长凤 朱小平 凌 青 张脉官

（景德镇陶瓷学院，景德镇：333001）

1 前言

金属氧化物系电致发光材料已引起各国研究者的高度重视。金属氧化物具有化学稳定性好，材料的种类多，发光色纯度高，容易得到三基色等优点。以氧化镓、镓酸盐、硅酸盐及其它含氧化合物为基质材料，通过掺杂不同的过渡金属或稀土元素离子，得到了红、绿、蓝三基色的电致发光材料。可以预见，在不久的将来金属氧化物系电致发光材料及其平板显示器件将成为信息显示领域的一朵奇葩。

与同传统的发光粉制成的显示屏相比，发光薄膜在对比度、分辨率、热传导、均匀性、与基底的附着性、释气速率等方面都显示出较强的优越性。因此制备出良好的发光薄膜就显得格外重要。

实现金属氧化物材料高亮度发光的最根本的途径是改善氧化物发光层的结晶状况。但要使金属氧化物较好结晶，一般需要l000℃左右的高温处理，不仅对基片材料提出了更高的要求，也为器件的制备带来了困难，这是氧化物电致发光材料发展的最大障碍。因此本课题将利用陶瓷基片的耐高温性来替代传统的玻璃基体，解决热处理温度高这一问题。

2 实验

2.1 实验原料及仪器

所用仪器设备：JB300-D强力电动磁力搅拌机, PHS-25酸度计,XWT-264台式自动平衡记录仪, 769YP-24B小型粉末压片机,JA-2003电子天平, NDJ-1粘度计。

2.2 实验过程

2.2.1 电致发光片的制备

采用分析纯Y2O3、Eu(NO3)3称取一定量的Y2O3和Eu(NO3)3于无水乙醇中，在磁力搅拌器上回流15分钟，混合搅拌，将所制备溶胶干燥凝胶化成粉末，然后按照电子陶瓷的制备方法加入适量的聚乙烯醇水溶液作为粘结剂造粒，在30Mpa下压制成直径1cm，厚度为1mm的圆片。压制好的样品，在空气中充分干燥，放置于硅碳棒电炉中在900℃热处理，即制得电致发光片。

2.2.2 电致发光基片性能测试与表征

图1 不同烧结温度处理所得到的样品的X R D图Fig.1 XRD patterns of samples sintered at different temperatures

采用TG-DTA分析仪对Y2O3∶Eu粉末试样进行热分析分析，升温速度10℃／min，空气气氛。发光基片的物相分析：用德国Bruker生产的D8Advance型X-ray衍射仪对烧结的样品进行物相和结晶程度的分析。电致发光片的形貌分析：采用日本JEOL生产的JSM-6700F型场发射扫描电镜(FESEM)对薄膜的表面和断面进行形貌分析。发光基片的吸收和激发光谱的分析采用日本分光（JASCO）公司生产的荧光光谱仪测量薄膜的激发光谱和发射光谱。片状电致发光元件的发光测试将制备好的薄膜，简单组装成电致发光器件，在交流电源的驱动下，观测其发光的颜色和亮度。

3 结果分析与讨论

3.1 不同烧结温度下的

不同烧结温度所得到的Y2O3∶Eu样品的XRD如图1所示。

从图1可以看出，在500℃时烧结Y2O3是非晶态的，在700℃时，Y2O3单相已形成，900℃时Y2O3晶相的特征谱线已经很明显，特征峰变得尖锐，晶体的结晶度提高，说明Y2O3已经晶化完全，从图中并没有看见EuCl3的特征谱线，说明少量的Eu3+已经很好地固溶到晶体中了。

3.2 不同烧结温度下的相对发光强度

不同烧结温度下Y2O3∶Eu样品的相对发光强度如图2所示。从图2可以看出Y2O3∶Eu的发光强度随烧结温度的升高而增大，在900℃以后发光强度变化就不是很明显，主要是因为在900℃以下，随烧结温度的升高，薄膜晶化程度显著。而900℃以后，非晶态的薄膜已经完全晶化，发光强度增加不明显。因此，确定Y2O3∶Eu的烧结温度为900℃比较合适。

图2 不同烧结温度下的相对发光强度Fig.2 The relative electroluminescence intensity of samples at different sintered temperatures

图3 不同的掺杂量对材料发光强度的影响Fig.3 The relative electroluminescence intensity of samples with different amount of dopant

Eu3+掺杂量对材料发光强度的影响趋势如图3所示。

从图3可以看出，Eu3+含量在4～8mol%之间时，随着掺杂量的增加，薄膜的发光强度呈上升趋势，当Eu3+含量超过8mol%时，材料的发光强度迅速下降，当掺杂量为11mol%时，电致发光现象基本消失。综上所述，本实验中，Eu3+的最佳掺杂浓度为8mol%。

Y2O3∶Eu发光薄膜在533nm的激发波长下的发射光谱如图4所示。

图4 Y2O3∶E u发光材料的发射光谱Fig.4 The emission spectrum of Y2O3∶Eu samples

从图4可以看出，Y2O3∶Eu的发射峰有多个，582nm、589nm、595 nm、602nm和633.5nm处的5个弱峰和614nm处的一个强峰，是典型的Eu3+的5D0-7Fj(j=0,1,2,3,4)的跃迁发射，根据晶体中Eu3+电子跃迁的一般规律，当Eu3+处于有严格反演中心的格位时，将以5D0-7F1的磁偶极跃迁发射橙光(595nm)，当Eu3+处于偏离反演中心的格位时，将出现5D0-7F2电偶极跃迁发射(614nm)，图中最强发射峰位614nm，而且峰十分锐利，是典型的Eu3+的4f能级的跃迁发射，对应Eu3+的5D0-7F2电偶极跃迁，具有很强红光发射。

Eu3+掺杂浓度为8mol%，热处理温度为900℃，保温1h所得到的Y2O3∶Eu样品的SEM如图5所示。

从图5可以看出，Y2O3∶Eu颗粒的结晶状态良好，颗粒的轮廓分明，表明本实验获得了质量较好的Y2O3∶Eu发光薄膜。

4 结论

（1）采用溶胶凝胶法成功地制备了红光发射Y2O3∶Eu薄膜，其发射主峰在614nm处。通过XRD分析表明，900℃烧结时，膜的晶态结构与标准的Y2O3∶Eu荧光体吻合较好。

（2）制备Y2O3∶Eu薄膜的最佳工艺条件为：Eu3+的最佳掺杂浓度为8mol%，900℃烧结，保温1h。

图5 Y2O3∶E u样品的S E M图Fig.5 The SEM images of Y2O3∶Eu samples

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9凌青,于长凤,朱小平.电致发光用高介低损耗钛酸锶陶瓷基片的制备.中国陶瓷工业,2005,12(5):9～12