0.57、1.0和1.5 MeV中子诱发235U裂变时95Zr、140Ba和147Nd产额的绝对测量

冯 晶，杨 毅，刘世龙，鲍 杰，刘永辉，李 泽, 崔安智，孙宏清，张生栋，郭景儒

1.中国原子能科学研究院 核数据重点实验室，北京 102413 2.中国原子能科学研究院 核化学与放射化学研究所，北京 102413

单能中子诱发235U裂变时的裂变产物产额已有一些测量结果发表[1-4]。但入射中子能量从热能到2 MeV能区仅有美国阿贡实验室[2]和英国AERE的Harwell实验室[3]测量的部分核素的产额。文献[2]给出了0.17～8.1 MeV能区内共9个能量点的裂变产物产额，并给出了较宽能量范围内多个核素的裂变产额随入射中子能量的变化曲线，但这项测量工作的目的是研究质量分布曲线随中子入射能量的变化规律，在一些实验细节方面做了简化，因此产额数据的精度不高。Harwell实验室[3]利用径迹探测器测量裂变率，校正系数和校正误差均较大，给出的误差达到了7%以上。反应堆燃耗计算需要高精度的裂变产额数据，因此，本工作拟精确测定热能到2 MeV能区范围内单能点下95Zr、140Ba、147Nd的产额，同时探讨在该能区这些裂变产物产额随入射中子能量的变化趋势。

1 实验测量

1.1 235U样品和双裂变电离室

被照铀厚靶是直径16 mm、质量厚度0.6～0.8 g/cm2的金属铀片，同位素成分为1.1%(质量分数，下同)234U、90.2%235U、0.3%236U、8.4%238U。金属铀片用硝酸洗涤后准确称重，并用厚度为5 mg/cm2的核纯铝箔封包。双裂变电离室中的铀标准薄靶用与厚靶同位素成分相同的浓缩铀用分子电沉积法在0.10～0.15 mm厚的白金底衬上沉积制成。沉积层直径为16 mm、质量厚度为0.3～0.4 mg/cm2。该标准靶分别用分子电沉积法、微量滴定法、在热中子束上测定裂变比方法和小立体角法绝对测定α衰变率法等4种方法进行定量[5]。

为减少中子散射影响，双裂变电离室尽量做到小而轻，电极为直径54 mm铝片，高压极厚1 mm，收集极厚0.2 mm，裂变室为壁厚2 mm的铝筒，电缆接头固定在8 mm厚的黄铜法兰盘上，距电极205 mm。裂变室外包1 mm厚的镉片以屏蔽热中子。利用该电离室可实时测量裂变率，并监测裂变率在裂变过程中的变化。

1.2 铀靶照射和裂变率监测

(1)

用该电离室测量裂变率的误差为2%[5]。

1.3 HPGe探测器效率刻度

用ORTEC公司HPGe探测器测定裂变产物核素的γ射线能谱。P型同轴HPGe探测器的体积为110 cm3，对60Co的1 332.5 keV的γ射线分辨率(FWHM)为1.8 keV。将照射后的厚靶放在探测效率已知的样品架上，可根据样品活度选择样品架，以调节样品与探测器的距离。所测厚靶的活度较低，测量中将样品放置在距探测器顶壳1.3 cm处的0号位置。8号位置距探测器顶壳为31.6 cm。探测器外覆盖一厚为1.4 mm的镉片，以屏蔽低能X射线。8号位置处的探测效率εγ8用152Eu作相对刻度，并用法国标准源54Mn、57Co、65Zn、109Cd、137Cs作绝对刻度。再选取一系列无级联发射的γ过渡源95Zr、103Ru、132Te、133Ba、140Ba、141Ce、144Ce、147Nd等，测定0号位置效率εγ0与8号位置效率εγ8的比值R。这样，εγ0可由R和εγ8计算，εγ0=Rεγ8。将探测效率刻度结果绘制成εγ0-Eγ曲线，并示于图1。

图1 HPGe探测器效率曲线Fig.1 Efficiency curve of HPGe detector

被照厚靶的厚度与效率刻度源的厚度不同，为此改变源与探测器之间的距离，测得几何校正系数gc= 1+0.032 3(0.2+δ/2)，其中，δ为被照厚铀靶的厚度(mm)。

1.4 裂变产物γ谱的获取

辐照结束后，用HPGe探测器测量并获取裂变产物的γ谱。为得到较好的统计计数和区分相近能量不同半衰期的γ特征能峰，每块辐照后样品均经1个月左右的连续γ谱测量。

2 数据分析与处理

2.1 裂变产额的计算

利用SPAN程序[6]进行解谱，以获得感兴趣的裂变产物的γ能峰面积。再经FYAUTOLS程序处理[7]，得到经过独立产额校正、级联校正和激发态校正后该产物的产额，再经同位素校正、本底中子校正等修正后，最终给出该产物的裂变产额即累积产额。计算累积产额方法如下。对于质量链A→B→C，若A的所有先导核的半衰期远小于A，而B又可用γ能谱法测量，则A的累积产额可由下式计算：

(2)

其中KA=[1-exp(-λAΔt)]exp(-λAΔt1),

KB=[1-exp(-λBΔt)]exp(-λBΔt1),

式中，YB为B核的独立产额；ARB为在测量时间内B 的该分支的计数，即γ谱中的全能峰面积；λA、λB分别为A和B的衰变常量；m为被照铀厚靶质量；Iγ为B衰变的γ分支比；εγ为探测效率;Ni为ΔTi时间间隔内的裂变率；ΔTi为辐照的第i个时间间隔；Δτi为第i个间隔结束到辐照结束间的时间间隔；Δt1为冷却时间；Δt为测量时间。

计算中所用到的衰变数据列入表1。

表1 裂变产物核素衰变数据[8]Table 1 Decay data of fission products[8]

2.2 γ射线自吸收校正

γ射线在被照厚靶中的自吸收是重要的校正量。如果产物核素的γ射线沿靶的厚度方向按e指数衰减，则中子入射面对着探测器方向所测到的γ射线计数率为nd时的自吸收校正系数为Cd，即A0=nd/Cd。Cd用下式计算：

(3)

其中，Tn、Tγ分别为中子和γ射线在靶中的穿透率。

沿相反方向测量时，测得的γ射线计数率为nu，自吸收校正系数为Cu，A=nu/Cu，Cu可用下式计算：

(4)

实验中，对γ射线在被照铀厚靶中的穿透率进行了仔细测量。对95Zr、140Ba和147Nd而言，经分析，自吸收校正引入的误差分别为1.2%、1.8%、1.8%。

2.3 非主中子校正

在实际的中子场中，不仅有主中子，还有主中子散射成分以及由其他中子反应所生成的中子。这些非主中子成分的影响必须予以扣除，为此，需要知道样品中的中子能谱。应用MCNP模拟计算本实验条件下样品中的中子能谱, 再利用裂变截面数据，计算得到裂变数随中子能量的分布。根据算得的裂变数分布，用已知的产额编评值拟合出感兴趣裂变产物的产额随诱发中子能量变化的曲线。最后从测定出的产额Yfm中将低能中子的干扰扣除，从而得到某能量点下的产额(Yf)。对于0.57 MeV中子，Yf,0.57为：

(5)

式中，Yf(E)和Nf(E)分别为能量E点的产额和裂变数；Et和ES分别为热中子能量和本底与0.57 MeV中子能量界限；Nf，0.57为0.57 MeV的裂变数。

从裂变数分布曲线可得非主中子引起裂变数与总裂变数之比为5%。将测定出的Yfm代入式(4)，并进行多次迭代，则可得到Yf，0.57。对于1.0、1.5 MeV中子，非主中子引起的裂变数与总裂变数之比亦为5%，可用相同的方法得到Yf,1.0、Yf,1.5。非主中子的来源及其对产额数据的影响列于表2。

表2 非主中子来源及其对产额的影响Table 2 Source and effects of secondary neutrons

3 结果与讨论

本实验共辐照了7块铀厚靶样品。辐照后样品用HPGe γ谱仪进行裂变产物核素分析和获取γ能峰面积数据。根据感兴趣核素的γ射线能量、探测器的效率、核素之间γ能量相互干扰的程度以及产物核素的半衰期等因素安排测量条件。在产物核素鉴别时，对每个核素均绘制了γ射线强度的衰变曲线。据此判断和扣除能峰中干扰核素的贡献。

3.1 产额测量的误差源项

在本实验中，产额测量的主要误差源项列入表3。由非主中子校正引入的误差与裂变率测量误差(2%)、效率刻度误差(2%)、γ能峰计数统计误差(0.2%～0.7%)、自吸收校正误差(1.2%～1.8%)相比，可忽略不计。将以上4项误差合成，得到所测95Zr、140Ba和147Nd裂变产额值的误差分别为3.1%、3.4%和3.4%。

3.2 累积产额的测定结果

95Zr、140Ba和147Nd产额的最终测定结果列入表4。目前，已公开发表0～2 MeV能区中子诱发235U裂变实验数据的只有美国阿贡实验室[2]和英国Harwell原子能所[3]。后者用固体径迹探测器记录裂变计数，辐照4 h后进行放化分离，然后测量β活度，测量误差达到7%，产额数据的精度较低；前者的测定方法与本工作类似，两家的数据精度相近。本工作与阿贡实验室的产额数据比较示于图2。从图2可知，两家的产额数据在实验误差范围内吻合(147Nd的5 MeV能点例外)，且产额随中子入射能量增加的变化趋势一致，但阿贡实验室的95Zr和147Nd数据比本工作的约偏高3%，而140Ba又偏低约3%。产生差异的原因可能与产额计算公式、引用的γ分支比值和级联校正等有关。若引用文献[8]中的γ分支比数据，再考虑阿贡实验室所忽略的其他细节(如裂变碎片丢失)后，修正后的阿贡实验室数据与本工作的差异仅约为1%，两者吻合很好。

表3 产额测量误差的主要来源Table 3 Fission yields uncertainties

表4 0.57、1.0、1.5 MeV中子诱发235U裂变产物的产额Table 4 Fission products yields from 0.57, 1.0, and 1.5 MeV induced fission of 235U

图2 与阿贡实验室的95Zr(a)、147Nd(b)和140Ba(c)产额数据比较Fig.2 Results comparison for 95Zr(a), 147Nd(b) and 140Ba(c) yields■——中国核数据中心编评值(Evaluated data from China Nuclear Data Center)，◇——阿贡实验室(ANL)，◆——本工作(This work)

3.3 95Zr,140Ba和147Nd的裂变产额随中子入射能量的变化

由图2可以看到，3个核素的产额均随入射中子能量增加而下降。在半对数坐标下大体上呈直线形式。这种变化规律在物理上可得到合理解释。入射中子能量提高，裂变复合核的激发能随之增加，其裂变模式由非对称裂变向对称裂变模式过渡，分别处于轻、重质量峰峰区的95Zr和140Ba的裂变产额随之降低。对于位于质量重峰右翼的147Nd，裂变模式的变化会造成其产额的增长。但随入射中子能量的增加，重峰右翼发射中子数也明显增加，从而造成形成147质量链的初始裂变碎片中150质量链的份额增加和149质量链的份额减小。由于初始碎片中150质量链的产额比149质量链的低，所以，中子发射数的增加又会使得147Nd的裂变产额降低。两种因素综合作用的结果使147Nd产额在入射中子能量0～2 MeV能区间有保持不变的趋势。对于在0～14 MeV的更宽能量范围内，由于多次机会裂变的出现，使得裂变模式中对称裂变份额的增加减缓，而重峰右翼中子发射数增加得很快，其对147Nd产额的影响逐渐上升为主导因素，使得这一区间的产额能量关系总体呈现直线下降趋势。

致谢：卢涵林研究员对本工作提出了很多有益的意见和建议，在此深表感谢。

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