基体烧结温度对氧化铝-氧化锆纳米复合渗透陶瓷力学性能的影响

张晓南,辜向东△,吴 恙,鲜苏琴,何 陨

(1.重庆医科大学附属口腔医院修复科 400015;2.四川大学华西口腔医学院,成都 610041)

基体烧结温度对氧化铝-氧化锆纳米复合渗透陶瓷力学性能的影响

张晓南1,辜向东1△,吴 恙1,鲜苏琴2,何 陨1

(1.重庆医科大学附属口腔医院修复科 400015;2.四川大学华西口腔医学院,成都 610041)

目的研究不同基体烧结温度对氧化铝-氧化锆纳米复合渗透陶瓷力学性能的影响。方法采用不同的基体烧结温度制备氧化铝-氧化锆纳米复合渗透陶瓷,测试其抗弯强度和断裂韧性;扫描电镜观察其显微结构。结果基体烧结温度采用1 250、1 300、1 350℃所得复合渗透陶瓷的3点弯曲强度和断裂韧性测试结果差异无统计学意义。结论在不同基体烧结温度下,氧化铝-氧化锆纳米复合渗透陶瓷都表现出良好的力学性能。

纳米复合陶瓷;烧结温度;氧化锆相变增韧

陶瓷材料是最自然逼真的牙体组织人工替代材料[1],但是陶瓷所固有的脆性限制其应用范围及使用可靠性[2]。氧化铝-氧化锆纳米复合渗透陶瓷是利用的氧化锆的相变增韧机制和纳米级颗粒的增强增韧机制,依照渗透陶瓷技术研制的一种新型高强度全瓷材料,其 3点弯曲强度测试的平均值高达(610.85±37.07)MPa,显示了良好的机械性能[3]。氧化铝-氧化锆纳米复合渗透陶瓷是一种具有良好适合性的全瓷修复体系[4]。陶瓷烧结温度是决定陶瓷强度的重要因素,寻找合适的烧结温度是陶瓷制作技术中关键之一。本研究旨在比较不同基体烧结温度对氧化铝-氧化锆纳米复合渗透陶瓷机械性能的影响程度。

1 材料与方法

1.1 材料 Al2O3,纳米ZrO2超细粉体,渗透用镧-硅-硼系玻璃粉(口腔疾病研究国家重点实验室研制);ZrOCl2·8H2O(广东宁田实业有限公司出品);Y2O3(沈阳陶瓷厂出品);CeO2(北京化学冶金研究所研制)。

1.2 方法

1.2.1 氧化铝-氧化锆纳米复合渗透陶瓷的制备 采用Y2O3(3 mol%)和CeO2(5 mol%)对纳米氧化锆进行稳定化处理,再用注浆成型法将制得的粉浆立即浇注入内腔尺寸为25 mm×7 mm×4 mm的模具中,静置过夜,待生坯充分干燥后脱模。生坯脱模24 h后,各材料样本随机分为Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ 3组,每组10个样本。置于高温坩埚实验炉中,分别采用1 250、1 300、1 350℃的基体烧结温度进行预烧处理。3组样本的烧结程序分别为:

将以上制备的Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ 3组共 30个基体样本,用镧-硅-硼系玻璃粉进行高温渗透,1 200℃保温4 h,使熔融的玻璃充分渗透入基体,随炉冷却制得氧化铝-氧化锆纳米复合渗透陶瓷。

1.2.2 氧化铝-氧化锆纳米复合渗透陶瓷的力学性能测试

1.2.2.1 抗弯强度测定 分别采用 1 250、1 300、1 350℃进行预烧处理后渗透所得并加工为标准试件的氧化铝-氧化锆纳米复合渗透陶瓷试件各5件,在岛津AG-10TA型电子万能力学试验机上采用3点弯曲法测定渗透陶瓷试件的3点弯曲强度σ 3p,试件测试跨距为20 mm,压头直径为 4 mm,压力传感器的量程为400 N,加载速度为0.5 mm/min,测试环境温度为23℃,相对湿度为47%。

1.2.2.2 断裂韧性测定 分别采用1 250、1 300℃及1 350℃进行预烧处理后渗透所得并加工为标准试件的氧化铝-氧化锆纳米复合渗透陶瓷试件各4件,在岛津AG-10TA型电子万能力学试验机上借助3点弯曲法测定渗透陶瓷试件的断裂韧性KIC,支点间距为16 mm,压头直径为 4 mm,压力传感器的量程为100～1 000 kg,加载速度为 0.5 mm/min,测试环境温度为23℃,相对湿度为 47%。

1.2.3 扫描电镜观察 样本的横断面进行表面喷金,采用中科院科仪公司KyKy-2800电子扫描显微镜观察其显微结构。

1.3 统计学方法 采用SPSS10.0统计软件对测试结果进行单因素方差分析和q检验。

2 结 果

2.1 3点弯曲强度 采用SPSS10.0软件包对以上3组试件的抗弯强度测试结果进行单因素方差分析(ANOVA),比较3个均数;进行q检验对3个均数分别作两两比较。Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ组的抗弯强度测试结果比较差异无统计学意义(P＞0.05),各组两两间抗弯强度测定结果比较差异也无统计学意义(P＞0.05),见表 1。

表1 3点弯曲强度测定值

2.2 断裂韧性 采用SPSS10.0软件包对以上3组试件的断裂韧性测试结果进行单因素方差分析(ANOVA),比较3个均数;进行q检验对3个均数分别作两两比较。基体烧成温度分别为1 250、1 300、1 350℃的复合渗透陶瓷断裂韧性测试结果比较差异无统计学意义(P＞0.05),各组两两间断裂韧性测定结果差异也无统计学意义(P＞0.05),见表2。

表2 断裂韧性测定值(M Pa·m0.5)

2.3 扫描电镜观察 可见氧化铝-氧化锆纳米复合渗透陶瓷与氧化铝玻璃渗透陶瓷相似,氧化铝颗粒相互熔接作为骨架,颗粒之间的孔隙被渗透玻璃充盈和占据,二者相互锁结形成典型的连续相互渗透复合体结构,其内可见到多数较深的晶粒拔出陷窝。

3 讨 论

本课题的研究对象是氧化铝-氧化锆纳米复合渗透陶瓷,它是依据现代复相陶瓷的设计思想,从组分和结构上协同设计的一种具有多种增强、增韧机制的多元复合全瓷材料体系。这种陶瓷属于玻璃渗透陶瓷体系,其不同于一般的渗透陶瓷之处在于它的粉体中引入了纳米级氧化锆颗粒,产生了新的增强、增韧途径,获得了超强、超韧的优良性能。

烧结温度与升温速度、保温时间及冷却制度同样都是陶瓷烧成制度的重要环节。在烧结过程中陶瓷粉末颗粒相互靠近桥接,能够形成具有一定强度的多孔烧结体。在此基础上进行玻璃渗透,得到复合渗透陶瓷。本研究有针对性地选择了对烧结体性能影响最大的烧结温度作为考察因素,确定1 250、1 300、1 350℃这3个温度点为实验温度。

基体烧结温度采用1 250、1 300、1 350℃所得复合渗透陶瓷的3点弯曲强度测定平均值分别达到了(585.50±32.38)MPa、(590.43±30.83)M Pa和(603.28±22.08)MPa,而其断裂韧性测定的平均值也分别达到了(6.370±0.931)、(6.482±0.993)、(7.354±1.200)MPa·m0.5。根据 John Mclean的观点,为了满足制备全瓷冠/桥的要求,陶瓷材料必须达到300 MPa以上的挠曲强度[5]。本实验的性能测试结果表明该材料具有十分良好的力学性能。

从统计学角度来看,以上力学测试结果差异并无统计学意义,但从其具体数值来看,随着基体烧结温度的升高,该材料力学性能有提高的趋势。结合本研究的力学性能测试结果和显微结构观察结果对该材料增强、增韧机制进行以下探讨:(1)相互渗透复合体结构的作用。氧化铝-氧化锆纳米复合渗透陶瓷是采用渗透陶瓷技术制备的陶瓷材料,它具有相互渗透复合体结构,故也体现了渗透陶瓷技术的增强、增韧机制[6]。(2)二氧化锆的作用。ZrO2共有3种晶型,即单斜相、四方相和立方相。它的3种晶型之间有如下转化关系,即单斜相ZrO2四方相ZrO2立方相ZrO2。加热时,单斜相转变为四方相,体积收缩;冷却时,四方相转变为单斜相,体积膨胀。四方相和单斜相之间的晶型转变伴随的体积变化为7%～9%。氧化锆增韧就是通过四方相转变成单斜相伴随着的体积膨胀来实现的[7]。(3)纳米级颗粒的作用。颗粒弥散增强、增韧机制是陶瓷材料增强、增韧的一条重要途径[8]。

总之,在本试验的基体烧结温度下,氧化铝-氧化锆纳米复合渗透陶瓷表现出良好的力学性能。因力学测试结果差异无统计学意义,故要确定最适合的基体烧结温度,还需进行有关该材料的收缩率、堆积密度、X射线衍射分析等实验研究。

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[3]陈永平,岑远坤,廖运茂.氧化铝-氧化锆纳米渗透陶瓷力学性能与微观结构的研究[J].华西口腔医学杂志,2003,21(3):238.

[4]辜向东,张晓南,鲜苏琴,等.氧化铝-氧化锆纳米复合渗透陶瓷低温补偿代型材料适合性研究[J].重庆医学,2009,38(23):2948.

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Effect of different matrix sintering temperature on mechanical properties of alumina-zirconia nano-composite infiltrated ceramic

Z HANGXiao-nan1,GU Xiang-dong1△,WU Yang1,et al.
(1.Department of Prosthodontics,Af filiated Hospital of Stomatology,Chongqing Medical University,Chongqing 400015,China;2.Huaxi Stomatologic Hospital,Sichuan University,Chengdu,Sichuan 610041,China)

ObjectiveTo give a basic understanding of the influence of different matrix sintering temperature to the mechanical properties of alumina-zirconia nano-composite infiltrated ceramic.MethodsTo process the alumina-zirconia nano-composite infiltrated ceramic by 1 250,1 300 and 1 350 matrix sintering temperature.The consequent data were analyzed with one way ANOVA.ResultsThe mechanics test results of the composite infiltrated ceramic sintered by 1 250,1 300 and 1 350 matrix sintering temperature had no statistical differences.ConclusionThe test result shows this kind of material has good mechanical property.

nano-composite infiltrated ceramic;sintering temperature;zirconia transformation

R783.3

A

1671-8348(2010)10-1212-02

△通讯作者,电话:(023)89035721;E-mail:gxd8003_cn@163.com。

2009-12-25)

·论 著·