源于宏观藻类的镜状体反射率——前泥盆纪海相地层成熟度标尺

王飞宇,陈敬轶,高岗,孙永革,彭平安

(1.中国石油大学(北京)油气资源与探测国家重点实验室;2.中国科学院广州地球化学所有机地球化学国家重点实验室)

源于宏观藻类的镜状体反射率
——前泥盆纪海相地层成熟度标尺

王飞宇1,陈敬轶1,高岗1,孙永革2,彭平安2

(1.中国石油大学(北京)油气资源与探测国家重点实验室;2.中国科学院广州地球化学所有机地球化学国家重点实验室)

塔里木盆地和华北地台前泥盆纪海相地层中广泛存在源于宏观藻类的炭质薄膜化石,显微镜下表现为均质的条带状镜状体,这类镜状体反射率随埋深呈现规律性增高。通过富含这类镜状体的上元古界青白口系下马岭页岩(等效镜质体反射率0.66%)和塔中北斜坡上奥陶统泥灰岩(等效镜质体反射率0.97%)与相应成熟度腐殖煤共存的加水热解和干法热解模拟实验,建立起源于宏观藻类镜状体反射率与镜质体反射率的相关关系。对源于宏观藻类镜状体富集物的NMR和Py-GC-MS分析显示,宏观藻类有机质中存在聚酚类大分子,而酚类和烷基酚类化合物正是镜质体先驱物木质素的典型热解产物,说明源于宏观藻类的镜状体无论是光性和形态还是化学成分和结构均呈现出与镜质体的相似性,源于宏观藻类的镜状体的反射率可作为前泥盆纪海相地层成熟度标尺。图5表1参33

镜状体;宏观藻类;化学结构;有机成熟度;海相烃源岩

20世纪70年代末期,有机岩石学家就认识到下古生界中存在光性上类似镜质体的有机显微组分,并将之描述为镜状体(Vitrinite like maceral)[1],Kisch[2]和Buchardt等[3]较系统地分析了北欧中寒武统—下奥陶统Alum页岩中镜状体的光性和形态特征,并指出镜状体反射率可作为有机成熟度指标[3,4]。中国有机岩石学家在中国下古生界海相烃源岩中广泛识别出镜状体,并用镜状体反射率表征古生界和中上元古界海相烃源岩有机成熟度[5-8]。由于镜状体的原生性和均质性,其具有作为前泥盆纪海相源岩成熟度标尺[9]的潜力,但是,必须解决2个关键性问题:一是镜状体类型和成因的多样性及测试对象选择,镜状体作为纯描述性术语,存在多种可能成因[3,4],不同成因方式的镜状体光性和化学结构演化存在明显不同;二是镜状体光性和化学结构的演化及镜状体反射率与镜质体反射率的关系。本文通过对塔里木盆地下古生界及华北中上元古界和下古生界海相烃源岩镜质体的有机岩石学研究,提出源于宏观藻类的镜状体反射率可作为前泥盆纪海相烃源岩成熟度标尺,它在形态和光性上类似于均质镜质体,对这类有机组分富集物的NMR和Py-GC-MS分析表明,其化学成分和结构均呈现出与镜质体的相似性,源于宏观藻类的镜状体在形成演化过程中与镜质体有相似性,说明它可作为前泥盆纪海相地层成熟度标尺。

1 样品和分析方法

分析样品取自塔里木盆地和华北地台的前泥盆纪海相地层,包括塔里木盆地寒武系—奥陶系烃源岩、华北地台中上元古界(蓟县剖面、下花园剖面、兴隆剖面、平泉剖面)和下古生界(大港油田)样品,样品的地质时代为距今1 700～430 Ma。宏观藻类化石表现为样品层面上的炭质薄膜。热模拟样品选自张家口地区上元古界青白口系下马岭页岩(等效镜质体反射率0.66%)和塔中北斜坡塔中12井上奥陶统泥灰岩(等效镜质体反射率0.97%),这2个样品的原始成熟度用分子地球化学法(藿烷异构化参数和甲基菲指数)标定,相近成熟度的腐殖煤取自山东兗州煤田二叠系山西组煤。

有机岩石学分析:有机显微组分反射率测试在中国石油大学(北京)油气地球化学实验室MPV-SP显微镜光度计上进行,有机组分反射率测试按镜质体反射率测试的ISO标准执行,为了保证观察到镜状体的原始赋存形态,样品形式为全岩或大颗粒(直径大于0.5 cm)粘合的反光光片。

热模拟实验:分别采用玻璃管真空干法和加水热解方法,进行富含镜状体的下马岭页岩和塔中12井上奥陶统泥灰岩与相近成熟度腐殖煤颗粒混合共存的热模拟实验,以建立源于宏观藻类的镜状体反射率(Ro′)与镜质体反射率(Ro)的相关关系。

Py-GC-MS分析:采用CDS 2000型丝式热解器,热解温度为610℃,停留10 s,热解产物经CDS 1500型接口直接由载气带入 Finnigan。采用 Voyager-GC8000TOP型色谱-质谱联用仪,色谱柱为DB-5ms CB柱,柱长30 m,内径0.32 mm,涂层厚0.25μm。

2 结果和讨论

2.1 源于宏观藻类的镜状体有机岩石学

宏观藻类(或称为macroalgal fossils、宏体多细胞原叶体植物)是肉眼可见的藻类实体化石,以炭质薄膜方式呈各种形态保存在沉积岩之中,以叶状体为主,形体较大,典型的宏观藻类具有假的“根”、“茎”、“叶”分化。国内外学者对中国华北前寒武纪地层中宏观藻类或多细胞叶状体植物化石记录进行过详细的古生物学分类描述和生态学分析[10-22],最古老的宏观藻类化石当推阎玉忠发现的蓟县剖面团山子组(约1 700 Ma前)的 Tuanshanzia和 Eopalmaria[16]及朱士兴等[21,22]在燕山常州沟组(约1 800 Ma前)发现的具多细胞组织的炭质压型化石。在塔里木盆地下古生界常见有宏观藻类化石,特别是上奥陶统台缘斜坡灰泥丘相烃源岩中宏观藻类最为发育[9]。据目前研究,宏观藻类主要是以底栖褐藻、红藻和绿藻为代表的多细胞藻类的压型化石,宏观藻化石常描述为来源于“浅海底栖的宏观藻类”[18,19,22]。

分析样品在岩心和手标本中常见有宏体宏观藻类化石,化石体呈单体或群体产出,大多以炭质薄膜的方式保存在岩层面上(见图1a—1e),它们具规则的形态轮廓,化石原植体为细条带体、丝状体或叶状体,个体肉眼可见。保存完好的宏体藻化石宽度多在1～5 mm,长度最大可达150 mm,但大多数情况下保存下来的主要是长度在1～10 mm的破碎宏观藻叶片。部分宏体藻化石具明显的形态,可作藻类分类描述,如:在塔里木盆地中上奥陶统灰泥丘相生油岩样品中赋存有叶藻(Thallophyca)、小丛藻属(Fasciculella)、塔乌藻属(Taw uia)、等称叶藻 (Isophylum)、古海藓藻(Paleolaveilla)、原紫杉藻(?)(Prototaxites(?))、朱丽叶藻(J uriaphyllum);在华北中上元古界样品中典型的宏观藻化石包括圆盘形的 Chuaria、椭圆形的Morania和 Ellipsophysa、马蹄形或U字形的 Taw uia以及带状的Vendotaenia,特别是带有小柄的椭圆形化石Longf engshania。

对宏体藻化石的镜检分析表明,油浸反光下呈灰色或灰白色,不具荧光,但在中等成熟阶段,与其共生源于浮游藻或疑源类的藻类体则具黄色荧光(见图1f、1g)。宏体藻来源的镜状体似经历过凝胶化作用而呈均一状,类似于均质镜质体(见图1h、1i),其中罕见细胞组织或假薄壁组织。对比分析表明,同一产地不同种属宏观藻的光性或镜状体反射率基本上一致。在镜状体反射率低于1.8%时,镜状体没有明显各向异性,这类似于富氢镜质体[23]。处于成熟阶段(等效镜质体反射率0.8%～1.3%)的塔里木盆地奥陶系烃源岩,特别是有机质丰度较高的丘间洼地泥晶灰岩、泥灰岩中明显共存着2类不同光性的有机组分:①具明显黄色和褐黄色荧光的有机显微组分,主要为结构藻类体、层状藻类体、碎屑类脂体,主要来源于浮游藻类或疑源类;②不具荧光、光性上类似于镜质体的镜状体,多呈条带状和透镜状(见图 1),镜状体反射率多介于0.4%～0.8%。宏观化石和显微有机组分对比分析表明,塔里木盆地中等成熟度奥陶系烃源岩中镜状体来源于底栖的宏观藻类。

图1 塔里木盆地中上奥陶统生油岩宏观多细胞底栖藻类(a—e)和源于宏观多细胞底栖藻类的镜状体(f—i)

镜状体主要有3种成因:①认为成因上与焦沥青相似,为原油高温裂解产物,仅是在光性上类似于镜质体[24];②认为它是原始相对贫氢富多糖类(如纤维素、藻酸、果胶和几丁质等)有机质形成[3,9];③认为是高过成熟阶段藻类体(特别是黏球形藻)热解残留物[7]。来源于底栖宏观藻类的镜状体可归为上述成因的第②类。由于固体沥青源于石油的次生蚀变,仅在光性上类似于镜质体,在全岩光片中根据产状和形态镜状体易于与固体焦沥青区别。镜状体包括“原生型”和“次生型”,实际上关于镜状体成因争论焦点在于它是来源于原生较贫氢藻类(如褐藻类)等有机质还是原始富氢藻类(如黏球形藻)降解生烃后的残留物,只有区分不同成因类型的镜状体,才能将镜状体反射率作为可靠的成熟度指标。笔者认为,源于宏观藻类的镜状体由于其原生性和均一性,其反射率可作为可靠的成熟度指标。

通过系统分析塔里木盆地台盆区25口探井下古生界镜状体反射率随深度的变化,发现塔里木盆地源于宏观藻类的镜状体反射率随深度呈现出规律性增高[25],图2为塔参1井寒武系—奥陶系中镜状体反射率(Ro′)随深度的变化。

2.2 源于宏观藻类镜状体反射率与镜质体反射率关系

由于目前宏观藻类化石主要发现于中上元古界和下古生界,无法用自然演化系列样品建立源于宏观藻类镜状体反射率与镜质体反射率的相关关系,本文采用将相对低成熟富含镜状体样品与相近成熟度腐殖煤颗粒混合样加水热解和干法热解2种人工热模拟实验建立这一关系,选择的不同成熟度的2组样品为:①上元古界青白口系下马岭页岩(等效镜质体反射率0.66%)和兖州煤田二叠系腐殖煤(镜质体反射率0.65%);②塔中北斜坡塔中12井上奥陶统泥灰岩(等效镜质体反射率0.97%)和兖州煤田二叠系腐殖煤(镜质体反射率0.96%)。模拟实验结果列于表1。

图2 塔里木盆地塔参1井寒武系—奥陶系镜状体反射率随深度的变化

表1 热模拟过程中宏观藻类镜状体反射率与镜质体反射率

图3为源于宏观藻类镜状体反射率与镜质体反射率的相关关系,镜质体反射率为1.0%左右时,镜状体反射率仅在0.5%左右;镜质体反射率为1.5%左右时,镜状体反射率仅在1.2%左右;镜质体反射率2.0%左右时,镜状体反射率与镜质体反射率相近;镜质体反射率大于2.0%时,镜状体反射率超过镜质体反射率,镜状体出现明显各向异性。根据36对镜状体反射率与镜质体反射率对应关系,宏观藻类镜状体反射率(Ro′)与镜质体反射率(Ro)的相关关系式可表达为:

图3 源于宏观藻类镜状体反射率与镜质体反射率的相关关系

宏观藻类是一种初始相对贫氢的底栖藻类,另一方面,富氢的浮游藻类热演化也可形成光性类似于镜质体的镜状体。王飞宇等通过黏球形藻加水热解模拟实验[7],提出黏球形藻热解生烃后原地残留物主要为镜状体,而非微粒体,这类藻类热降解次生成因镜状体的光性演化不同于源于宏观藻类的原生型镜状体。

Buchardt等分析表明北欧中寒武统—下奥陶统Alum页岩中镜状体反射率与干酪根 H、C原子比存在良好的线性负相关关系[3]。但笔者分析的塔里木盆地和华北地台样品中,镜状体反射率与干酪根 H、C原子比之间仅存在负相关的趋势,这是因为大部分样品有机组分具有非均质性,存在源于富氢的浮游藻类和贫氢的底栖藻类(表现为镜状体)的2类有机组分[9]。

2.3 源于宏观藻类镜状体化学结构

将相对富含源于宏观藻类镜状体的样品制成干酪根,分别进行固体核磁共振(13C-NMR谱)和 Py-GCMS分析。典型的镜状体富集物干酪根13C-NMR谱如图4,其脂碳峰(13C化学位移20×10-6～85×10-6)明显低于芳构碳峰(13C化学位移90×10-6～200×10-6),有机碳主体为芳构碳和短链脂肪碳。这一谱图特征类似于富氢镜质体[26],而明显不同于典型的藻类体,藻类体的谱图表现为位于13C化学位移30×10-6附近的亚甲基碳是全谱中最强峰。

图4 镜状体富集物干酪根13C-NMR谱

图5 镜状体富集物干酪根Py-GC-MS谱

源于宏观藻类镜状体富集物 Py-GC-MS分析表明,热解产物中富含酚类和 C1—C3烷基酚类化合物,在总离子流图中有明显表现(见图5)。已有的研究表明,酚类和烷基酚类化合物是高等植物木质素的典型热解产物[27-29],而在笔者分析的前泥盆纪样品中不可能存在陆生高等植物的贡献。现代宏观褐藻中存在聚酚类大分子结构,在热解过程中生成酚类化合物[30,31],现代底栖褐藻、红藻和绿藻的化学成分(特别是其中的碳水化合物、色素、脂类化合物和酚类化合物)系统研究表明,现代底栖褐藻有机质主要成分是碳水化合物和酚类[32]。笔者推测宏观藻类有机质存在聚酚类大分子,在热解谱图中表现为丰富的酚类和C1—C3烷基酚类结构单元。镜质体主要源于木质素,而木质素是一种高分子量聚酚。上述认识在化学结构层次上说明了为什么宏观藻类有机质在光性及演化过程中类似于镜质体。

固体沥青﹑笔石体﹑几丁虫壳体等有机组分反射率在确定前泥盆纪海相烃源岩有机成熟度时均有其局限性[33],与这些有机组分相比,源于宏观藻类的镜状体与镜质体在成因、光性和化学结构上最具相似性。

3 结论

源于宏观藻类的镜状体具原生性和均质性,在有机岩石学特征上类似于均质镜质体,化学组成上类似于镜质体,以相对贫氢、脂碳含量较低为特点,化学结构上存在聚酚类大分子。无论在光性和形态,还是化学成分和结构上均呈现出与镜质体的相似性,说明源于宏观藻类的镜状体反射率可作为前泥盆纪海相地层成熟度标尺。宏观藻类在海相浅水生态系统中广泛存在,依据文中建立的宏观藻类镜状体反射率与镜质体反射率关系式,可解决前泥盆纪海相烃源岩成熟度评价问题。

致谢:南京大学边立曾教授、北京大学生命学院张昀教授和天津地矿所阎玉忠教授提供了大量含宏观藻类岩石标本,并指导了化石藻类方面的研究;中国石油大学(北京)秦匡宗教授对宏观藻类有机质化学结构研究提出指导性意见,在此一并感谢!

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Reflectance of macroalgae-derived vitrinite-like macerals:An organic maturity indicator for pre-Devonian marine strata

Wang Feiyu1,Chen Jingyi1,Gao Gang1,Sun Yongge2,Peng Ping’an2

(1.State Key L aboratory ofPetroleum Resource and Prospecting,China University ofPetroleum,Beijing102249,China;2.State Key L aboratory of Organic Geochemistry,Guangzhou Institute of Geochemistry,Chinese Academy of Sciences,Guangzhou510640,China)

Carbonaceous film fossils derived from macroalgae exist widely in pre-Devonian strata in the Tarim Basin and the North China Platform,and they are homogeneous strip-shaped vitrinite-like macerals under microscopic scale.The reflectance of vitrinite-like macerals increases with the burial depth regularly.The reflectance relationship of vitrinite and vitrinite-like macerals has been established through hydrous and nonhydrous pyrolysis experiments with co-existed Neoproterozoic Xiamaling shale(vitrinite reflectance equivalent of 0.66%)from North China Platform,Upper Ordovician marls(vitrinite reflectance equivalent of 0.97%)from the north slope ofTazhong Uplift in the Tarim Basin,and corresponding maturity humic coals.The NMR and Py-GC-MS analyses of the vitrinite-like maceral concentrates indicated that,polyphenol exists in organic matter of Macroalgae,and its pyrolysis products are dominated primarily by phenols and C1-C3short chain alkylated phenols.These components are typical pyrolysate of lignin of the vitrinite precursors.Such results validate the similarities between vitrinite-like macerals derived from Macroalgae and vitrinite in morphology,optical properties and chemical composition and structure.Therefore,the reflectance of macroalgae-derived vitrinite-like macerals can be used as organic maturity indicator for the pre-Devonian marine strata

vitrinite-like maceral;macroalgae;chemical composition;maturity indicator;marine source rock

国家自然科学基金项目(40772087,49972041);有机地球化学国家重点实验室项目(OGL-9906)

TE122.1

A

1000-0747(2010)02-0250-07

王飞宇(1963-),男,浙江黄岩人,中国石油大学(北京)教授、博士生导师,从事油气地球化学和地质学研究,目前侧重于油气系统模拟和资源评价以及有机岩石学和流体包裹体方面的研究工作。地址:北京市昌平区,中国石油大学(北京)油气资源与探测国家重点实验室,邮政编码:102249。E-mail:fywang@cup.edu.cn

2009-07-15

2010-01-14

(编辑 王大锐 绘图 李秀贤)