原始瓷胎料的粒度分析与产地探索

夏　季　朱　剑　王昌燧

摘要：本文介绍了古陶瓷粒度分析的原理与方法。利用该方法，对我国不同地方出土的原始瓷产品进行了分析，发现南北方出土原始瓷有所差别，这一结果表明我国商代原始瓷应有多个产地。

关键词： 粒度分析 原始瓷 产地分析

Abstract：This paper introduced the particles size distribution method and applied this method to research the provenance of proto-porcelain. It could be concluded that proto-porcelains were fired in different sites respectively and made use of different material. Furthermore, it deduced that proto-porcelains at Shang dynasty had many producing areas.

Key words：Particles size distribution, Proto-porcelain, Provenance analysis

前言

粒度分析旨在统计各种颗粒的粒度大小和分布，已广泛运用于环境、地质、材料等领域。陶瓷显微粒度的定量分析可望揭示原料的加工工艺和产地信息，理应得到足够的重视，然而，以往的分析通常采用人工目测评定，其准确性、一致性和重现性皆不理想，且处理速度慢，有时甚至难以进行{1}。随着计算机技术的发展，尤其是显微图像处理技术的成熟，使基于计算机图像处理技术的陶瓷岩相显微粒度定量分析获得了新生。本文简要介绍了陶瓷岩相显微粒度定量分析的原理，并尝试探索了原始瓷的产地。

1. 基本原理

图像处理技术属于体视学范畴，可定义为从二维图像中提取特定几何形态和密度的技术和方法。它是一门根据平面（二维）图像数据，通过数理统计方法推导出反映空间（三维）结构参数的技术，是一种定量分析的方法学{2}。利用这一方法，可从比实际组织维数小的截面（投影图）上获得信息，定量地描述实际组织。具体到陶瓷岩相图像处理，就是通过提取陶瓷二维显微照片中各个物相的形态密度等参数，借以反映陶瓷原料的三维特征。既然陶瓷显微图像定量分析属体视学研究范畴，所以它要满足以下三个定律。

（1） 德莱塞（Delesse）定律：如果组织中包含某一组元(相)，在随机截面上测量此组元断面的面积密度应大致等于该组元的体积密度；

（2） 罗西瓦尔（Rosiwa1）定律：一个含有随机分布组元（仅相）在测试线上的线密度基本等于此组元在系统中的体积密度；

（3） 以计点法测量体积密度：用随机测试点和三维组织相截，某组元的点数和总点数的比率可用于估计这个组元在组织中的体积密度。

以上三个定律，对应于陶瓷显微结构的三种分析方法，即将陶瓷样品切片（或截面），并在此面上进行点、线、面的定量分析。具体为：（1）点分析法：将视域分割成网状格子，数出网状格子内某一物相的点数，并计算出其与总点数的百分比；（2）截线分析法：利用显微镜物镜上的辅助线，截取各个相的线段，根据它们的长度之比来确定各相的百分比含量。（3）直接求取各种相在同一切面上的面积相对值。

以往的陶瓷岩相定量分析，多采用点分析或者截线分析方法，且以人工目测测定，这种方法费时费力且准确性差。随着计算机性能的提升和各种图形处理软件的成熟，现在可以运用图像处理软件，颇为便捷地定量分析岩相图像。本文采用Image pro科学图像处理软件{3}，对陶瓷岩相照片进行分析处理。它可以根据图像的颜色和灰度，从二维图片上自动统计出某相的粒度大小、数量、面积等信息。该软件还可用于金相、生物切片等方面的图像科学分析。

2. 样品及实验处理

本文测试分析了六个遗址出土的早期原始瓷样品，如表一所示。岩相鉴定、X射线荧光和X射线衍射分析指出，各地原始瓷全偏光岩相照片中，绝大多数透明晶体是石英颗粒，其基本为晶态，熔融甚少。这样，原始瓷所含石英颗粒的粒度定量分析基本可反映其制瓷原料中石英颗粒的原始情况。

对于陶瓷样品，需将其制成0.03毫米标准厚度的光片，再在偏光显微镜上拍摄50倍和100倍的全偏光照片，然后就可以将这些照片作进一步处理。对于光学显微镜来说，其分辨率为0.25-250μm。显微镜测定粒度要求统计颗粒的总数，对于粒度范围宽的样品要求在10000个颗粒以上，对于粒度范围窄的粉末也要至少1000个。这次分析的原始瓷样品，其石英颗粒的粒径变化范围较大。有些含有大颗粒的样品，如大辛庄出土的原始瓷，通常要处理多个样品的多张照片，方能满足颗粒统计数量的要求。一般说来，对于每个遗址的样品，这里都统计处理了至少30000个石英颗粒。

以下各地原始瓷的岩相照片大体显示，各地原始瓷的颗粒大小有显著差异，其中，山东大辛庄和河南小双桥样品所含石英的颗粒明显偏大。

3. 原始瓷所含石英颗粒粒度分布研究

粒度曲线通常有3种表达方式，即频率曲线、累积曲线和概率值累积曲线。本文采用累积曲线作图，其横坐标是颗粒等效圆直径（分析小颗粒时，可将颗粒视为圆形，根据其面积求得其等效圆直径），单位是微米，纵坐标是累积截面积（颗粒的截面积累积），单位是平方微米。通常在自然沉积情况下，单源碎屑颗粒累积曲线呈光滑S形，其形态随沉积条件的不同，而有所不同。

由图七可知，江西吴城、江西角山及浙江黄梅山等南方地区出土原始瓷的石英颗粒截面积累积曲线相似，都是较为标准的平滑S形曲线，其最大石英颗粒直径也都在125微米左右，说明这几个遗址原始瓷的原料有相似处，很可能是一元配方。而山东大辛庄原始瓷、河南小双桥原始瓷以及河南洛阳等地区出土原始瓷的累积曲线都有明显台阶，它们的石英颗粒大小和分布也有所不同。山东大辛庄原始瓷的最大石英颗粒，其直径接近1毫米，而于250微米和500微米处，其颗粒数量相对较大。河南洛阳原始瓷的石英颗粒在100微米左右有个台阶，表明在这一直径范围内的颗粒数量相对较大，其最大颗粒直径约180微米。河南小双桥原始瓷所含直径约200微米的颗粒相对较多，其最大颗粒直径约300微米。

为了更加清楚地表达原始瓷颗粒大小的分布规律，本文引入颗粒截面积粒度微分分布图，其横坐标是颗粒等效直径按照大小的分类（微分），纵坐标是颗粒截面积之和（平方微米），该图反映的是岩相照片中不同直径范围内，颗粒总截面面积的变化趋势。一般说来，若在一定直径范围内的颗粒数量相对较多，则会在这一直径位置形成一个峰值。当然，原则上还需要考虑不同颗粒截面面积的影响。

图九、图一○和图一一显示，南方原始瓷的石英颗粒为单峰结构，其粒径分布基本接近对数正态分布，暗示其原料中的石英为单一来源，其原料应为一元配方。而图一二和图一三表明，小双桥原始瓷和洛阳原始瓷的颗粒为多峰结构，峰值对应的颗粒直径也和累积曲线台阶位置一致，说明其峰值位置处的颗粒数量较多，暗示其原料中的石英有多个来源。图一四同样反映出大辛庄原始瓷的颗粒呈明显的多峰结构，且原料中含有较大尺寸的游离石英砂粒。

结论

虽然陶瓷岩相显微粒度的定量分析不能提供南北方原始瓷原料的具体来源信息，但分析结果表明，南方原始瓷（江西吴城、江西角山、浙江黄梅山）胎料中的石英颗粒，其大小和分布相似。这一结果显然支持李家治先生的推测，即其原料应为一元配方的瓷土{4}。而北方各地原始瓷的原料不仅和南方不同，且彼此之间也各不相同。分析结果指出，北方各地原始瓷原料均含有“异源”的大颗粒石英。其中，山东大辛庄原始瓷明显含有颗粒较大的砂粒（直径大于250微米），河南小双桥原始瓷原料也含有直径200微米左右的砂粒，而河南洛阳的原始瓷原料则含有直径100微米左右的砂粒。虽然本工作尚不能判定北方原始瓷原料中的“异源”石英砂粒是天然混入还是人工添加，但是可以肯定的是，北方原始瓷的制瓷原料和南方明显不同，它们不可能是同一地区生产。

由于定量粒度分析工作尚未被引入考古领域，因此这项工作可能在方法和操作中还有不完善之处。尽管如此，仍希望这一工作能有抛砖引玉之效，在陶瓷产地研究、原料分析、以及夹砂陶器的判定等方面得到更多的应用。

致谢：

本文分析样品由周广明、李荣华、方辉、沈岳明、程永建先生提供，特此感谢！

注释：

{1} 杨云等：《古瓷釉显微结构定量分析算法及其实现》，《中国陶瓷》2006年第42期。

{2} 余永宁、刘国权，体视学：《组织定量分析的原理和应用》，冶金工业出版社，1989年。

{3} Image –pro是由Media Cybernetics公司开发的专业图像处理软件.

{4} 李家治：《中国科学技术史·陶瓷卷》，科学出版社，1998年。