不同改良剂协同巨菌草对煤矸石堆的生态修复研究

摘要：为探讨不同改良剂与巨菌草对煤矸石堆污染的生态修复效果，以覆土及未覆土的煤矸石为研究对象，磷石膏、有机肥、菌渣、电石渣为改良剂，扦插种植巨菌草（Pennisetum giganteum Z. X. Lin），研究改良剂和巨菌草协同作用对煤矸石理化性质、金属元素赋存形态与迁移、植物生长的影响。结果表明：菌渣能显著提高全氮、全磷、碱解氮含量，最高至4.55、2.11 g·kg-1、340.83 mg·kg-1；磷石膏能显著提高速效磷含量，最高至52.20 mg·kg-1；电石渣与有机肥则分别显著提高全钾、速效钾含量，最高至9.19 g·kg-1、196.66 mg·kg-1。煤矸石堆中铁（Fe）、锰（Mn）以残渣态为主，其次为可氧化态、可还原态和酸可提取态。巨菌草地上部Fe含量在覆土措施下均低于未覆土，而地下部Fe含量与之相反；巨菌草地下部Fe含量在覆土措施菌渣改良下最高，为5 126.88 mg·kg-1，地上部Fe含量在无覆土措施有机肥改良下最高，为3 252.69 mg·kg-1；巨菌草地上部与地下部Mn含量均呈现覆土高于未覆土的特征，其中，巨菌草地上部和地下部Mn含量在覆土措施菌渣改良下最高，地上部为257.98 mg·kg-1，地下部为253.46 mg·kg-1。研究表明，覆土措施与菌渣添加能有效提高煤矸石中养分含量并降低Fe、Mn在煤矸石堆中总量，从而减少巨菌草体内过量的Fe、Mn含量，为最佳改良剂。

关键词：铁；锰；磷石膏；有机肥；菌渣；电石渣；土壤养分

中图分类号：X171.4；X752 文献标志码：A 文章编号：2095-6819（2025）01-0197-09 doi： 10.13254/j.jare.2023.0624

煤矸石是我国年排放量和累计堆存量最大的工业固体废弃物之一，其主要成分是Al2O3、SiO2，另外还含有数量不等的金属氧化物和微量稀有元素[1]。煤矸石堆存可能导致周边地表水体浸出液中Fe、Mn浓度超标，随着pH 升高，原本二价铁离子被还原为橙黄色的Fe（OH）3 沉淀[2]，Mn2+被还原成Mn（OH）4，尾矿残留的硫化物会与水混合为盐类溶液，其内部的酸继续反应形成多种硫酸盐[3]，进而污染周边农田与自然水体。云南省富源县是云南省煤炭开采大县，煤矸石堆存量约600万t，开采至今已使749.22 hm2面积生态环境被破坏[4]，存在土质贫瘠、养分难存、生态系统功能不稳定等问题，植物成活率低，整体生态修复困难[5]。利用改良剂钝化或抑制大多数金属元素迁移转化，再与植物相辅相成，结合根系分泌物与微生物螯合金属的特性[6]，构建可资源化利用的生物控制体系是现阶段主要修复措施。

磷石膏在农业中可以用作土壤调理剂或缓释肥料[7]，其通过提供基本阳离子和降低Al3+有效性来提升土壤肥力，当用量在4.0～6.1 Mg·hm-2之间时可以增加禾本科作物的产量[8]。有机肥富含大量养分，包括氮磷钾和多种有机酸、肽类等[9]，不仅能有效提高土壤养分、作物产量、化肥利用率等，还能控制土壤中某些有害物质的释放及迁移[10]。采收食用菌后的菌渣废料中富含有机物（35％ ～70％）和多种矿质养分（氮、磷、钾含量3.5％～5.5％）[11]，还含有植物生长所必需的微量元素，这些微量元素是酶、维生素、激素的重要组成部分，直接参与机体的代谢过程[12]。电石渣钙质资源含量丰富，且具有颗粒分散性好、比表面积大、孔隙结构大、溶解速度较快和热分解温度低等特点[13]。选用以上改良剂“以废治废”可实现废物资源化利用，减轻污染治理压力，以达到“双赢”目的。

巨菌草因其生长快、生物量大、粗蛋白和糖分含量高、抗性强、适应性广及不具生物入侵风险等特点，已作为优质牧草和生态治理材料进行广泛栽培应用[14]。大量研究也证实，巨菌草具有较强的抗逆性，能吸收富集重金属，在盐碱地、重金属污染区域和干旱贫瘠地区的环境治理方面具有巨大应用潜能[15]。

故本研究采用巨菌草与改良剂结合的植被修复生态措施，测定改良后煤矸石基质中养分含量及Fe、Mn留存情况，对比不同改良剂下巨菌草生长发育状态和Fe、Mn分布差异，为后续煤矸石堆生态修复改良剂选择提供理论依据。

1 材料与方法

1.1 试验材料及试验设计

试验在云南农业大学资源与环境学院试验大棚开展。以煤矸石为基质进行巨菌草扦插盆栽试验，按煤矸石质量比分别添加3%磷石膏、有机肥、菌渣、电石渣及10% 土壤，共10个处理，每处理3个重复。煤矸石采自富源县老厂矿区煤矸石堆场（104°17′48″～104°36′06″E，25°07′25″～25°15′00″N）；磷石膏取自云南省昆明市西山区海口镇某磷石膏废弃堆埋场；有机肥购自云南普施农业科技开发有限公司；菌渣购自云南省曲靖市陆良爨乡绿圆菇业有限公司；电石渣取自云南省安宁市某工厂；土壤取自云南农业大学后山。以上材料经自然风干、捣碎、剔除杂物后过20 目筛用于盆栽试验，过100 目筛用于背景值检测。

将煤矸石装入直径为50 cm、高度约为60 cm 的花盆，按质量比称取所需改良剂与土壤，翻拌进煤矸石中一次性混匀。试验前测定煤矸石与改良剂背景值，其中重金属Cd、Pb、As均未超过《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准（试行）》（GB 15618—2018）风险筛选值（详见表1）。装盆后每盆加水100 mL以保证最大田间持水量的75%，平衡7 d后每盆挑选约60cm巨菌草7株扦插栽培。为避免位置效应的影响，盆栽植物按随机区组排列，每周调整一次位置，每两日浇水1 L，种植4个月后收获，测定相关试验指标。

1.2 测定方法

1.2.1 煤矸石基质相关指标

养分全量（N、P、K）参照鲍士旦[16]编著的《土壤农化分析》，其中全氮测定采用硫酸-高氯酸消煮-半微量凯氏滴定法，全磷测定采用硫酸高氯酸消煮-钼锑抗比色法，全钾测定采用火焰光度法。养分有效态（碱解N、速效P、速效K）分别采用氢氧化钠碱解扩散法（碱解氮）、碳酸氢钠浸提-钼锑抗比色法（速效磷）、乙酸钠浸提-火焰原子吸收仪法（速效钾）。基于修正BCR四步提取法探究Fe、Mn赋存形态[17]，采用测定空白、平行测样与标准物质进行质量控制，BCR回收率为98.3%～90.8%，各形态Fe、Mn含量采用火焰原子吸收分光光度计（AAS，ICE3000-Thermo，美国）测定。Fe、Mn 全量采用（盐酸-王水-高氯酸-氢氟酸）混合酸消解提取，火焰原子吸收分光光度计（AAS，ICE3000-Thermo，美国）测定。

1.2.2 巨菌草养分含量及体内金属含量

植物体内N、P、K含量采用H2SO4-H2O2消煮法测定；植物体内Fe、Mn含量采用植物压力消解罐消解，火焰原子吸收分光光度计（AAS，ICE3000-Thermo，美国）测定[18]。

1.3 数据处理与统计分析

富集系数（BCF）=植物地上部Fe （ Mn ） 含量（ mg·kg-1 ）/煤矸石Fe （ Mn ） 含量（ mg·kg-1 ）

转运系数（TF）=植物地上部Fe （ Mn ） 含量（ mg·kg-1 ）/植物地下部Fe （ Mn ） 含量（ mg·kg-1 ）

采用Excel 2017对试验数据进行处理，IBM SPSSStatistics V21.0 软件进行差异性及双因素方差分析，Origin 9.0进行绘图。

2 结果与分析

2.1 煤矸石养分及Fe、Mn含量赋存形态

如图1所示，煤矸石堆N、P、K养分全量在施加不同改良剂及覆土措施后较对照均有所增加。其中有无覆土条件下菌渣都能显著提高煤矸石堆全N含量，二者分别为4.55、3.08 g·kg-1，是对照的5.29、4.34倍；菌渣在覆土条件下对煤矸石堆全P含量有显著提高作用，全P 为2.11g·kg-1，是对照的1.63倍；覆土后电石渣全K含量显著高于对照，为9.19 g·kg-1，是对照的1.51倍。双因素分析表明覆土措施和改良剂对煤矸石堆N、P、K全量均有极显著影响，二者交互作用对全N、全K有极显著影响。

如2图所示，煤矸石堆中速效养分N、P、K含量在施加改良剂与覆土条件作用下均高于对照。其中覆土条件下菌渣处理的碱解氮含量显著高于其他处理，为340.83 mg·kg-1，是对照的28.01倍；覆土条件下磷石膏对煤矸石堆速效磷养分有显著提高作用，速效磷为52.20 mg·kg-1，是对照的2.15倍。速效钾含量则在覆土条件下添加有机肥时最高，为196.66 mg·kg-1，是对照的2.42倍。双因素分析表明覆土措施与改良剂对煤矸石堆速效养分N、P、K 含量均存在极显著影响，且二者交互作用亦具有极显著影响。

如3图所示，覆土条件下不同改良剂均能减少煤矸石堆中Fe、Mn全量。Fe、Mn全量均在覆土条件下电石渣处理时达到最低，全Fe为4 281.73 mg·kg-1，较对照减少15.36%，全Mn为323.85 mg·kg-1，较对照减少16.34%。双因素分析表明覆土措施与改良剂对煤矸石堆全Fe含量均存在极显著影响，且存在交互作用；覆土措施和改良剂对煤矸石堆全Mn含量存在显著影响，但两者不存在交互作用。

如图4a所示，有无覆土措施和不同改良剂作用下煤矸石堆中Fe赋存形态存在差异。煤矸石堆中Fe主要以残渣态为主（49%～64%），其次为可氧化态（14%～19%）、可还原态（12%～18%）和酸可提取态（8%～15%），与对照相比覆土与菌渣处理会减少残渣态（49%）、增加酸可提取态（15%）。

如图4b所示，有无覆土措施和不同改良剂作用下煤矸石堆中Mn 赋存形态存在差异。煤矸石堆中Mn主要以残渣态为主（56%～66%），其次是可氧化态（13%～18%）、可还原态（11%～14%）、酸可提取态（5%～14%），与对照相比覆土与菌渣处理会减少残渣态（56%）、增加酸可提取态（14%）。

2.2 巨菌草养分及Fe、Mn含量部位差异

如表2所示，覆土措施与不同改良剂作用下巨菌草不同部位N含量有显著性差异。首先覆土措施菌渣处理中巨菌草茎、根N 含量最大，为2.706%、1.726%，是对照的2.42、1.36倍；叶片N含量则在覆土与磷石膏处理下最大，为1.726%，是对照的1.37倍。其次覆土与菌渣处理下巨菌草根部P 含量最大，为7.852%，是对照的1.93倍，巨菌草在不同改良剂作用下P元素主要存在于根部，除覆土措施磷石膏处理外其他处理组P含量均大于对照。无覆土菌渣改良下巨菌草根、茎K含量最大，为1.020%、1.873%，是对照的1.88、1.40倍，该处理下根、茎中K含量均高于其他处理。

如5图所示，覆土措施与改良剂作用下巨菌草体内Fe、Mn含量与赋存部位存在显著差异。在覆土措施菌渣改良时地下部Fe 含量达到最高，为5 126.88mg·kg-1，是对照的1.28倍，巨菌草地上部Fe则在无覆土有机肥改良时达到最高，为3 252.69 mg·kg-1，是对照的1.24倍；巨菌草地上部与地下部Mn元素均呈现覆土高于未覆土措施的特征，特别是菌渣改良中覆土使Mn含量在巨菌草体内达到最高，地上部为257.98mg·kg-1，是对照的4.56倍，地下部为253.46 mg·kg-1，是对照的6.78倍。

由表3可知，覆土与改良剂使巨菌草富集Fe、Mn能力不同程度提高。覆土措施对巨菌草富集Fe能力有较大提升，菌渣改良时达到最大，其次是磷石膏。覆土措施则会抑制过量Fe从地下部转移到地上部，在仅覆土时转运系数最小，有机肥与菌渣处理转运系数也较低。巨菌草在覆土措施菌渣与电石渣改良下对Mn的富集也有所提升，与Fe不同的是，Mn在巨菌草体内的转移能力较大，特别是磷石膏作用下，表明巨菌草地上部对Mn还处于吸收状态。

3 讨论

3.1 改良剂对煤矸石养分、金属含量及赋存形态的影响

通过分析不同改良剂影响煤矸石中养分全量与速效养分含量的差异发现，某些特定改良剂，如磷石膏，本身含有大量磷素，可通过植物和微生物的刺激释放出来[19]。菌渣与有机肥这类生物堆肥在直接供给养料和调控养分循环中效果明显优于一般化学改良剂，菌渣中有机质含量在35％～70％之间，矿质养分含量在3.5％～5.5％之间，能显著提高养分全量[20]。另外菌渣与有机肥中含有大量利于植物与微生物代谢活动的物质，不仅能直接增加养分全量还能在养分循环中产生大量次生代谢产物，促进土壤中速效养分不断释放[21]，解决煤矸石堆养分贫瘠的问题，提升植被的生存能力与煤矸石堆生态恢复的综合效果。

Fe、Mn含量在加入改良剂后和采取覆土措施都有所下降。究其原因，一方面矿物质离子可与改良剂中H+、OH-发生交换，增加煤矸石表面电荷载体，减少金属离子释放[22]；另一方面类似含磷物质的材料磷石膏，在植物生长过程中释放出磷酸根等物质，生成溶解度更小的磷酸矿盐来固定金属元素[23]。而且菌渣、有机肥等生物有机改良剂中本身具有大量官能团，不仅能直接吸附金属元素，还能通过螯合作用对其进行固定从而降低金属含量[9]。研究表明金属全量与赋存形态之间也存在显著相关性，金属全量的下降表明部分金属被活化为易转化迁移的形态，通过植物根系与根际微生物作用后吸收进植物体内固定降解[24]，使得Fe、Mn金属全量在改良剂中呈现减少趋势。

在对Fe、Mn不同赋存形态研究中发现，Fe、Mn主要以残渣态形式存在，这与大部分金属赋存形态的研究相似[25]。煤矸石堆为煤矿开采深层沉积堆砌物，不仅有大块煤矿，还有大量粉煤灰，这些粉状物颗粒整体较细且比表面积大，会固定更多微量元素[26]，并且随着开采深度的增加，这部分Fe、Mn大多会形成Fe-Mn氧化物结合态，其具有稳定的化学性质和较高的比表面积，吸附性能良好，对金属离子的迁移和沉淀有重要影响[27]。在本研究中，施加菌渣的处理下酸可提取态Fe、Mn含量高于其他处理约1～2个百分点，推测菌渣中丰富的木质纤维素和菌丝体高分子化合物会部分分解为有机酸，其中含有羧基、羟基和氨基等较多活性基团，能与金属络合形成可溶态的有机金属络合物[28]。菌渣为腐殖质发酵后的改良剂，也能活化金属元素使其析出，促进不溶于水的有机结合态金属形成，在煤矸石中表现为先将Fe、Mn活化后与之形成结构稳定的配合物，未结合的Fe、Mn游离物则会被植物或微生物吸收固定[29]。

3.2 巨菌草在改良后煤矸石上生长发育及金属分布

大量研究也证实，巨菌草耐盐、碱、重金属和干旱胁迫，能吸收富集如Cd、As等重金属[15]，与本研究中巨菌草能有效吸收煤矸石中Fe、Mn相符合。植物对金属的吸收机制主要分为富集型、根部囤积型和规避型三类[30]，结合Fe、Mn的富集转运系数来看，巨菌草将大部分Fe、Mn富集于根部，其次是茎，最后为叶片，这与周鹏飞等[31]的研究中植物根部具有较高的金属滞留率相吻合。但不同改良剂对巨菌草吸收Fe、Mn元素的量与富集部位有较大差异，研究表明2.5%菌渣及2.5%菌渣炭化物混合施加处理能使植物长势明显提升，且使其对Fe、Mn 吸收效率提升14.8%、147%[32]，这与本研究中菌渣提高巨菌草富集Mn元素这一结果一致。

施用改良剂后巨菌草Fe、Mn对两种元素的富集能力都有所增加，但在巨菌草体内的转运效果却不同，因巨菌草本身对Fe、Mn元素的需求量不同，Fe元素为500 mg·kg-1 或以上，Mn 元素为200～300 mg·kg-1，所以Fe元素更多被固定在根部，Mn元素则表现为向地上部转运。改良剂的添加则会活化植物根部环境，例如菌渣、有机肥等本身具有较丰富官能团，能促进金属元素的转化[33]，使得巨菌草根系Fe、Mn的富集系数也有所提高。当巨菌草根部吸收过量的Fe后，体内会进行Fe低亲和转运，以抑制过量Fe向地上部移动侵害植株[34]，Fe转运系数相对减少。但巨菌草富集Mn元素进入根部后未超过自身限制，根据植物所需微量元素的转运方式，将Mn元素从根部吸收后均匀运送到茎、叶中[35]，使得Mn转运系数在改良剂与覆土措施同时存在时表现为TFgt;1，改良剂与土壤的添加能有效促进巨菌草对Mn元素的富集与转化。

4 结论

（1）覆土措施与菌渣的结合能提高煤矸石中全氮、全磷和碱解氮含量，最高至4.55、2.11 g·kg-1 和340.83 mg·kg-1，有效改善煤矸石养分贫瘠状况，促进植物生长发育与整体生态功能的恢复。

（2）覆土措施与菌渣在减少煤矸石堆中Fe、Mn全量的同时，能小幅度（1～2个百分点）提升Fe、Mn赋存形态中易被分解吸收的酸可提取态占比。

（3）巨菌草在覆土措施与菌渣协同作用下将过量Fe、Mn固定在根部，其含量达到5 126.88、253.46 mg·kg-1，从而降低向地上部转移的风险。

（4）覆土措施与菌渣添加能有效提高煤矸石堆养分含量并降低Fe、Mn总量，从而减少巨菌草体内过量Fe、Mn， 为最佳改良剂。

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