APP下载

2015—2020年川南地区大气PM2.5和O3质量浓度变化特征、影响因素及输送特征

2024-11-08郭梦瑶韩琳黄小娟李博

大气科学学报 2024年5期

摘要 随着川南地区的经济发展,地面臭氧(O3)、细颗粒物(PM2.5)成为危害人体健康的主要污染物。本文分析了2015—2020年间川南地区(自贡、内江、泸州、宜宾)PM2.5和O3质量浓度的时间变化特征。以污染严重的自贡市为例,研究当地PM2.5和O3浓度与常见影响因素的相关性,并通过潜在源分析方法,探究污染物区域输送对自贡市的影响。结果表明:1)2015—2020年,川南地区年均PM2.5质量浓度呈下降趋势,年均O3质量浓度呈略上升趋势。月均PM2.5质量浓度呈“U”型分布,7—8月质量浓度低,12—2月质量浓度高;月均O3质量浓度呈“M”型分布,7、8月出现峰值,4、5月出现次峰值。2)自贡市PM2.5质量浓度与CO、NO2、SO2质量浓度呈显著正相关,O3质量浓度与气温、相对湿度分别呈显著正相关和负相关。3)自贡市PM2.5和O3的区域输送主要以局地气团为主,辐射和人为源排放强度影响气流轨迹中的PM2.5和O3质量浓度。PM2.5和O3的主要潜在源区位于四川盆地和贵州部分地区。

关键词PM2.5和O3;时间变化特征;后向轨迹;潜在源贡献分析;浓度权重轨迹分析

2023-08-14收稿,2024-03-18接受

国家自然科学基金项目(42205100);四川省自然科学基金项目(2022NSFSC0982)

引用格式:郭梦瑶,韩琳,黄小娟,等,2024.2015—2020年川南地区大气PM2.5和O3质量浓度变化特征、影响因素及输送特征[J].大气科学学报,47(5):809-825.

Guo M Y,Han L,Huang X J,et al.,2024.Concentration,influencing factors,and transport characteristics of PM2.5 and O3 in southern Sichuan from 2015 to 2020[J].Trans Atmos Sci,47(5):809-825.doi:10.13878/j.cnki.dqkxxb.20230814001.(in Chinese).

近几十年来,中国取得了长足进步,但也遭受了严重的空气污染。其中PM2.5和O3为主要污染物(Lou et al.,2015;Xie et al.,2019;尹志聪等,2019)。长期暴露在高浓度的PM2.5和O3环境中会影响人体健康(Xie et al.,2019;Sun et al.,2021;Xiao et al.,2022;Zhang et al.,2022;刘颀娴等,2023),同时影响植物、昆虫、土壤微生物群落的生存,对陆地生态系统和生物多样性造成威胁(Yue et al.,2017;Agathokleous et al.,2020)。为解决空气污染问题,国务院先后在2013、2018年发布《大气污染防治行动计划》(简称“气十条”)和《打赢蓝天保卫战三年行动计划》(简称《三年行动计划》),对大气污染开展整治工作,满足人民对美好生活的需要,促进经济的高质量发展和美丽中国建设。

前人针对全国、典型城市群或重点省市开展了PM2.5和O3浓度时空变化的研究(安俊琳等,2004;Chai et al.,2014;Li et al.,2015;陈漾等,2017;Shen et al.,2019;Dai et al.,2021;刘小飞,2021;Wei et al.,2022),分析了各种气象因子,如温度、风速、绝对湿度、降水、混合层高度和大气稳定度等对PM2.5和O3的扩散、输送、沉降及二次污染物生成的影响(He et al.,2017;Yang et al.,2020;Wang et al.,2022)。大气污染物浓度不仅受本地排放源的影响,还受污染物跨区域输送的影响(张志刚等,2004;王艳等,2008;王芳等,2009;刘娜等,2012;黄乾和王海波,2019),通常可以用后向轨迹聚类模型(hybrid single-particle lagrangian integrated trajectory,HYSPLIT)、潜在源贡献分析(potential source Contribution function,PSCF)以及浓度权重轨迹分析(concentration weighted trajectory,CWT)来研究污染物跨区域输送,如有研究利用后向轨迹模型和PSCF法分析了天津采暖期间PM2.5和PM10来源(Liu et al.,2020);采用基于后向轨迹模拟的PSCF分析方法,确定了北京市PM2.5质量浓度的潜在源区(Zhang et al.,2015);基于后向轨迹聚类分析、PSCF和CWT法,研究了2012—2013年成都市不同季节PM2.5输运途径和潜在来源(Chen et al.,2017)。

四川盆地位于中国西南部,被山脉丘陵包围,湿度大、风速小,是雾霾事件频发的地区之一(白莹莹等,2018)。作为西部的经济枢纽,对四川盆地的研究主要以重庆或成都为中心,对盆地其他城市的研究少。川南地区(自贡、泸州、宜宾、内江)承接成渝,位于川滇黔交界处,是四川省向南开放的重要门户,经济基础好,发展潜力大。因此,本文以川南地区为研究对象,利用PM2.5、O3质量浓度监测数据和气象观测资料,分析川南地区PM2.5和O3质量浓度在年、季、月上的变化规律,分析PM2.5和O3质量浓度与气象要素、其他气态污染物浓度的相关性。此外,以污染情况最严重的自贡市为受点,应用后向轨迹模型、PSCF法以及CWT法,探究自贡市PM2.5和O3的输送轨迹及主要潜在源区。评估“气十条”和《三年行动计划》实施后,川南地区PM2.5和O3防治效果,为PM2.5和O3协同防治提供理论基础和科学依据。

1 资料和方法

1.1 研究地区概况

四川盆地东南部简称川南地区,包括泸州、宜宾、自贡和内江4个城市。位于川渝黔滇的交界处,距成都主城区160 km,距重庆主城区120 km,是成渝经济圈的重要节点。属于亚热带温润季风气候,土地面积4.8×104 km2,人口2 100万(图1)。

1.2 数据来源

本研究污染物浓度数据来自中国空气质量在线监测分析平台(http://www.aqistudy.cn/historydata),选择2015年1月1日—2020年12月31日川南地区(泸州、宜宾、自贡、内江)大气污染物(PM2.5、O3、SO2、NO2、CO)日均数据进行研究。该平台提供全球367个城市的实时空气质量和天气信息数据,每小时自动更新一次,并提供多种数据分析功能。自贡市日均气象要素数据(温度、相对湿度、风速、降水)来自中国气象数据网。

自贡市后向轨迹分析采用美国国家环境预测中心(National Centers for Environmental Prediction,NCEP)提供的GDAS数据(ftp://arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/gdas1),时段为2020年1月1日—2020年12月31日。自贡市潜在源分析使用的PM2.5和O3小时数据来自全国城市空气质量实时发布平台(https://quotsoft.net/air/),时段为2020年1月1日—12月31日。该平台提供全国范围的空气质量预报和城市空气日报,内容包括全国多个城市的24/(48) h空气质量指数预报、空气质量等级、首要污染物预报信息,以及省级和区域级空气质量形势预报等。太阳辐射和云量数据是来自ECMWF(欧洲中期天气预报中心)(ERA5-Land hourly data from 1950 to present (copernicus.eu))的ERA5数据。PM2.5、NOx和VOCs人为源排放分布数据来自中国多尺度排放清单模型(MEIC)(Li et al.,2017;Zheng et al.,2018)。

1.3 后向轨迹聚类

HYSPLIT模型是美国国家海洋和大气管理局空气资源实验室和澳大利亚气象局联合开发的模型。该模式为拉格朗日和欧拉混合型扩散模式,平流和扩散计算使用拉格朗日法,质量浓度计算使用欧拉法(Wang et al.,2009),能计算大气轨迹,模拟大气污染物输送、扩散、沉降过程,分析污染物来源。本研究以自贡市(104.77°E,29.34°N)为受点,基于MeteoInfo软件中的TrajStat工具,从00:00(北京时,下同)开始,逐小时计算达到自贡市的气团轨迹,模拟轨迹时长48 h,模拟时段为2020年1月1日—12月31日,模拟起始高度为500 m。将轨迹分全年、春季(3—5月)、夏季(6—8月)、秋季(9—11月)、冬季(12月—次年2月)聚类。计算每条轨迹对应PM2.5和O3质量浓度平均值。

1.4 潜在源贡献分析

潜在源贡献因子分析法(PSCF)是基于条件概率函数发展而来的定性地识别潜在污染源的方法(Ashbaugh et al.,1985)。它将气流经过的区域划分为i×j的网格,结合网格中气团轨迹对应的大气污染物浓度初步判断污染源位置。PSCF计算公式为:

PSCFij=mijnij。 (1)

其中:mij为经过网格ij的污染轨迹条数;nij为经过网格ij的所有轨迹数。PSCFij越大,则认为该网格点对目标位置污染物浓度贡献越大。

为了减少nij过小带来的误差问题,需要引进权重系数Wij,即:

WPSCFij=PSCFij×Wij。 (2)

其中,Wij定义如下:

Wij=1.00, nij>4nave;

0.70,nave≤nij≤4nave;

0.42,0.5nave≤nij<nave;

0.05,nij<0.5nave。 (3)

1.5 浓度权重轨迹分析

浓度权重轨迹模型(CWT)(Seibert et al.,1994;Hsu et al.,2003)用于定量计算每条轨迹平均权重浓度。将轨迹经过的区域划分出i×j个格点,计算每个格点的权重浓度值。CWT方法能解决PSCF方法无法区分轨迹浓度超过阈值多少,结果依赖阈值设置的缺点。CWT计算公式如下:

CWTij=1∑Mp=1τijp∑Mp=1Cpτijp。 (4)

其中:CWTij是网格ij的平均权重浓度;p是轨迹数;τijp是轨迹p在网格ij上的停留时间;Cp是轨迹p经过网格ij对应的污染物浓度;M是轨迹总数。同样,为了减少不确定性,引入权重函数Wij,即:

WCWTij=CWTij×Wij。 (5)

2 结果与讨论

2.1 PM2.5和O3质量浓度变化趋势及现状

2.1.1 年际变化趋势及现状

川南地区PM2.5质量浓度呈下降趋势。2015年川南地区(泸州、内江、宜宾、自贡)PM2.5的年平均质量浓度为(63.3±10.3) μg/m3,远超国家二级标准35 μg/m3,2020年平均质量浓度降至(38.6±4.6) μg/m3,较2015年下降38.9%,其中泸州、内江、宜宾和自贡分别下降38.5%、43.4%、31.6%和41.3%(图2)。2017—2018年是四川实施《打赢蓝天保卫战三年行动计划》的第1年,该期间内PM2.5年均质量浓度下降幅度最大,PM2.5治理效果显著,其后的2018—2020年间,除泸州PM2.5质量浓度在2018—2019年间有所上升外,其余川南地区城市PM2.5质量浓度持续下降。整体上,相较于川南其他地区,自贡市在2015—2020年间PM2.5质量浓度较高。

图3为川南地区4个城市O3年际变化趋势。大致上,川南地区O3年均质量浓度呈上升趋势。2015年川南地区O3年均质量浓度为(76.5±15.3) μg/m3,2020年川南年均O3质量浓度为(82.8±4.4) μg/m3,较2015年上升8.2%,其中,内江下降8.6%,泸州、宜宾、自贡分别上升5.5%、13.2%、28.3%。总的来说,川南地区O3治理效果不明显,仅在内江略有成效。4个城市中,自贡O3质量浓度上升幅度明显高于其他城市。

2.1.2 月变化趋势及现状

2015—2020年间,4个城市的PM2.5月均质量浓度呈“U”型分布,夏季7、8月PM2.5质量浓度低,冬季12月、次年1、2月PM2.5质量浓度高,其中1月PM2.5浓度远超其他月(图4)。这可能是由于夏季温度高、太阳辐射强、地表对流快、降水和植被覆盖度增加,有利于空气运动,促进PM2.5等大气颗粒物的扩散和稀释(Li et al.,2013),而冬季区域对流弱,大气相对稳定,容易产生逆温层,不利于大气PM2.5的扩散。2017年是实施《大气污染防治行动计划》最后一年,2020年是实施《打赢蓝天保卫战三年行动计划》最后一年,两项计划的实施对PM2.5的治理有明显作用。2020年4个城市各月PM2.5质量浓度低于2015年(除宜宾、自贡11月外),1月和2月PM2.5质量浓度下降显著,其中自贡、内江1月下降最大,达67 μg/m3。

川南地区4个城市O3月均质量浓度呈“M”型分布,与PM2.5浓度月变化趋势相反,表现出春夏高,秋冬低的特点。O3质量浓度最大值出现在7、8月,为O3月均质量浓度峰值,次峰值一般出现在4、5月(图5)。川南地区4—8月O3质量浓度高,这可能是由于4—8月气温回升,太阳辐射增强,高温有利于更强烈的光化学反应,从而促进氮氧化物和挥发性有机污染物转化为O3(Zhao et al.,2016;Song et al.,2017)。相比2015年,2020年泸州、自贡、宜宾O3月均质量浓度呈现上升趋势。其中自贡上升幅度大,2020年3—6月较2015年同期O3质量浓度升高70%以上。总体上,2015—2020年间川南地区O3防治效果并不理想。

2.2 污染物浓度与影响因素相关性分析

2015—2020年,自贡PM2.5质量浓度处于较高水平,O3质量浓度增幅明显。因此以自贡为例,对2015—2020年PM2.5和O3日均质量浓度和影响因素(包括常规气象要素:气温、风速、相对湿度、降水量和气态污染物浓度:CO、NO2和SO2)进行了相关性分析,结果如表1和表2所示。

由表1可知,CO、NO2、SO2质量浓度与PM2.5质量浓度呈显著正相关,可能与PM2.5产生过程中存在二次转化有关:SO2、NO2是PM2.5的前体物,在大气中被转化为硫酸盐和硝酸盐(Zhao et al.,2013)。同时,PM2.5与CO、NO2、SO2主要来自化石燃料燃烧,机动车排放,工业废气等,他们具有较强的同源性,这也可能导致PM2.5质量浓度与CO、NO2、SO2质量浓度呈正相关。相比气态污染物,气象因子对PM2.5质量浓度的影响弱。温度与PM2.5质量浓度主要呈正相关,气温升高有助于光化学反应,产生更多的二次颗粒物(Fang et al.,2016)。相对湿度与PM2.5呈负相关,四川相对湿度本底值较高,颗粒物吸湿后易发生重力沉降,促使PM2.5质量浓度降低(郑龙飞等,2016;樊建勇等,2020)。风越大,污染物越容易扩散,PM2.5质量浓度越低。降水对PM2.5有清除和冲刷作用(刘昕和辛存林,2019)。

由表2可知,O3质量浓度主要与气温呈正相关,与相对湿度呈负相关,与其他影响因子的相关性较弱。气温升高促进光化学反应生成O3。相对湿度高时,水汽影响太阳紫外辐射强度,空气中水汽所含的OH、HO2等自由基迅速将O3分解为O2,降低O3质量浓度(齐冰等,2017)。CO和NO2是O3的前体物,因此其质量浓度与O3质量浓度呈正相关。O3和PM2.5呈正相关,可能是因为大气中的NOx和VOCs在光照条件下引发了OH自由基化学反应并产生臭氧,在此过程中也能够氧化SO2、NOx、VOCs生成PM2.5(中国环境科学学会臭氧污染控制专业委员会,2022)。

根据上述PM2.5和O3与影响因子之间的相关性,结合各影响因子2015—2020年的月均变化趋势,解释自贡2015—2020年PM2.5和O3浓度的月均变化。

PM2.5与CO、SO2、NO2月均浓度均呈现冬春高,夏秋低,也即逐月分布呈U型,且统计分析显示较显著的正相关性,由此可推测本地区的PM2.5浓度可能受上述气体浓度影响,也即SNA相关的二次机制有可能在PM2.5总体浓度中占有较多贡献。2020年CO、SO2、NO2月均浓度较2015年主要呈现下降趋势,且NO2、CO、SO2在1月、2月和3月下降趋势明显,因此自贡市2020年PM2.5浓度较2015年呈现下降趋势,且1、2、3月下降幅度大。

由表2可知,O3与相对湿度呈显著负相关。2017—2020年自贡市O3质量浓度月均变化呈双峰曲线,6月前后O3质量浓度出现短暂回落现象(图5d),可能与相对湿度在6月前后出现回升有关(图7)。自贡2020年3—6月O3质量浓度较2015年同时期明显上升(图5d),这可能与2020年3—6月的相对湿度较2015年降低有关(图7)。另外,在春季,与O3浓度相关性较高的还有NO2浓度,由图6a可知,2020年3—6月NO2浓度回升,4、5月超过2015年同期NO2质量浓度,这也可能是自贡市2020年3—6月O3质量浓度较2015年同期升高的原因。

2.3 自贡市大气污染物输送特征

分析川南4个城市PM2.5和O3年际变化特征发现,自贡的污染最为严重。因此,选择自贡市(104.77°E,29.34°N)作为受点,分析自贡2020年1月1日—12月31日的PM2.5和O3的输送特征(图8)。

自贡全年气流以川渝地区的百公里尺度的区域传输气流为主,风速低,移动速度慢,多为偏东风。从表3可以看到,来自重庆南部的气流(轨迹1)最多,占气流总数的39.75%,其次是来自四川东北部的气流(轨迹2),占气流总数的33.83%。5条气流轨迹的ρPM2.5(ρ为质量浓度)均值为46.37 μg/m3,各轨迹ρPM2.5从高到低依次为1、2、5、4、3。轨迹1和2路径短,风速小,区域气象条件稳定,扩散能力弱,易将沿途地区污染物输送至自贡形成积聚,因此轨迹1和2对应ρPM2.5高。高ρPM2.5和气流占比使得轨迹1和轨迹2对自贡市PM2.5贡献大。5条轨迹的ρO3均值为50.97 μg/m3,各轨迹ρO3从高到低依次为5、4、1、2、3。来自黔南经过泸州市的轨迹5带来较高浓度的O3,但气流占比低。

春季,川东北气流(轨迹1)和川东南气流(轨迹4)多,分别占当季气流总数41.35%、28.99%。4条轨迹的ρPM2.5均值为41.87 μg/m3,各轨迹ρPM2.5从高到低依次为4、1、3、2。轨迹4和轨迹1的ρPM2.5高,

原因可能是两条轨迹路径短,且轨迹4近似局地环形特征(沈素婷等,2020),易将周围污染物带至自贡累积。轨迹4和轨迹1携带高浓度PM2.5,且气流占比高,对自贡市的PM2.5贡献大。4条轨迹的ρO3均值为71.75 μg/m3,各轨迹ρO3从高到低依次为4、3、1、2。轨迹4的ρO3最高原因可能是低风速和近似局地环形特征使臭氧累积。

夏季,川东北气流(轨+3OuZHTdtxd8sAkJp7XRFw==迹1)最多,占当季气流总数60.55%,来自鄂西(轨迹4)、桂北(轨迹2)、甘南(轨迹3)的气流轨迹数少。各轨迹ρPM2.5明显低于其他季节,4条轨迹的平均ρPM2.5仅为25.84 μg/m3。夏季,植被覆盖率高,植物叶片能吸附空气中的颗粒物,加速PM2.5的沉降(赵晨曦等,2013);降雨充足,对PM2.5有湿沉降作用(Mircea et al.,2000),这可能是导致ρPM2.5低的原因。4条轨迹ρO3均值高,为71.55 μg/m3,各轨迹ρO3从高到低依次为2、1、3、4。夏季温度高,太阳辐射强,有利于光化学反应,导致臭氧浓度大。各污染轨迹的ρO3差异不大,但轨迹1占当季气流总数的60.55%,因此轨迹1对自贡O3污染贡献最大。

秋季,来自渝南的气流(轨迹3)最多,占当季气流总数的44.09%,其次是来自川东北的气流(轨迹1),占25.46%。4条轨迹的平均ρPM2.5为45.94 μg/m3,各轨迹ρPM2.5从高到低依次为3、1、2、4。轨迹3占当季气流总数比例高,且携带ρPM2.5高,对自贡PM2.5的贡献最大。4条轨迹的平均ρO3为34.21 μg/m3,各轨迹的ρO3大体相同,来自重庆市、内江市的轨迹3气流占比高,对自贡O3贡献较大。

冬季,来自重庆市的气流(轨迹1)最多,占当季气流总数的51.74%,其次是来自四川东北的气流(轨迹3),占42.39%。冬季的大气层结稳定,ρPM2.5最高,3条轨迹的平均ρPM2.5为71.43 μg/m3,各轨迹ρPM2.5从高到低依次为3、1、2。轨迹3和轨迹1路径短,风速小,ρPM2.5高,且占当季气流总数比例高,对自贡PM2.5污染贡献大。相反,冬季温度低,辐射弱,不利于O3生成,3条轨迹ρO3均值仅为26.57 μg/m3。

考虑到云量和辐射对光化学作用影响较大,因此,讨论总辐射量(图9)和云量(图10)对PM2.5和O3质量浓度的影响。从4个季节辐射总量看,春季和夏季太阳辐射值高,更容易发生光化学反应,所以春夏季的O3污染严重。但由于夏季云量多,对太阳辐射有削弱作用,使得夏季4条轨迹的O3平均浓度略低于春季。由于自贡市外源污染物输送主要来自四川盆地内的局地气团,而四川盆地多阴雨天气,同一季节盆地内各地区的太阳辐射相差不大。因此同一季节,自贡市不同轨迹的气流中PM2.5和O3质量浓度不同的主要原因不是太阳辐射。需要考虑盆地内源排放强度分布对轨迹中PM2.5和O3质量浓度的影响。

O3是典型的二次污染物,NOx和VOCs是主要的前体物。因此,根据MEIC源排放清单,绘制PM2.5、NOx和VOCs人为源排放总量分布(图11),叠加风场数据做进一步分析。春季,轨迹4经过宜宾、泸州,该地区PM2.5、NOx和VOCs排放量较高,并且气流轨迹近似局地环形,利于污染物积累,使得轨迹4的PM2.5和O3浓度在4条轨迹中最高,与表3的结果相符。夏季,轨迹3途经地PM2.5排放量低,因此轨迹3的PM2.5浓度低于其他轨迹。来自广西的东南方向气流,途经泸州、宜宾等NOx和VOCs排放量较高的地区,为自贡带来较高浓度的O3。在秋季,轨迹3途经NOx和VOCs排放量高值区,结合太阳辐射总量分布(图9),由于秋季四川盆地的太阳辐射小,光化学反应弱,不利于O3的形成,因此,轨迹3的O3质量浓度低。同样,冬季由于太阳辐射弱,不利于NOx和VOCs反应生成O3。

图12为PM2.5潜在源贡献分布特征,WPSCF数值越大,代表该网格点对自贡PM2.5污染贡献越大。春季,潜在贡献源区主要位于重庆西部和贵州东部,其中贡献最大区域位于遵义市,WPSCF达0.45。夏季基本不存在潜在源区。秋季,潜在贡献源主要位于四川盆地东南部和贵州东北部,其中贡献最大区域位于遵义市,WPSCF最高可达0.65。冬季,潜在源区面积为全年最大,主要位于四川盆地,贵州中部,其中贡献大值区位于重庆市北部和西部、四川省德阳市、简阳市、遂宁市、广安市、资阳市,WPSCF值达到0.55。

春季,O3潜在源区主要位于重庆市西部、四川省东南部、云南省东北部、贵州省东部及北部,贡献大值区位于云南昭通、贵州毕节、四川泸州,WPSCF值为0.35。夏季,潜在源区的面积明显缩小,主要在云贵川的交界处和贵州西南角(图13)。秋季和冬季(图略)自贡O3质量浓度低,远低于国家二级标准,因此不存在污染物潜在源区。

图14展示了PM2.5潜在源区的WCWT值,值越大代表该地区对自贡PM2.5污染贡献越大。春季,WCWT值较小,各地区均低于70 μg/m3。夏季,WCWT值全年最低。秋季,WCWT值总体升高,贵州省东北部存在WCWT高值区,WCWT值大于80 μg/m3。冬季,WCWT值全年最高,高值区位于重庆市西部和四川东部,其WCWT值超过70 μg/m3,中心区域超过80 μg/m3。结合图7的结果可知,总体上,WCWT高值区和WPSCF高值区基本一致。

春季,臭氧的WCWT高值区主要位于四川盆地、陕西西南部和贵州北部,其中泸州市WCWT值超过90 μg/m3。夏季,总体WCWT高值区位于四川盆地和贵州西部等地,其中,云贵川交界处WCWT值超100 μg/m3(图15)。秋季和冬季(图略)自贡O3浓度低,远低于国家二级标准,因此不存在污染物潜在源区。总体上,臭氧WCWT高值区和WPSCF高值区基本一致。

3 结论与讨论

以往关于四川盆地污染物的研究,多倾向于成都、重庆地区,针对川南地区的研究较少。本研究选取PM2.5和O3为研究对象,探究川南地区污染物的时间变化特征,对典型城市PM2.5和O3的影响因子(气象因子和其他污染物浓度)及潜在源区进行深入分析。利用后向轨迹、PSCF分析、CWT分析,分别研究各季节污染输送轨迹和潜在源区,并结合云量和太阳辐射对光化学反应的影响,PM2.5、NOx和VOCs的人为源排放总量分布情况,进一步全面阐述。弥补了四川地区以往同类研究的不足,为川南地区PM2.5和O3的协同防治提供理论基础和科学依据。

1)川南地区PM2.5的质量浓度年际变化呈现下降趋势,2020年较2015年下降38.9%,2018年降幅最大;O3质量浓度呈现上升趋势,2020年较2015年上升8.2%。4个城市中,自贡PM2.5质量浓度较高,O3质量浓度增幅明显。

2)川南地区PM2.5月均质量浓度呈“U”型分布,7、8月质量浓度低,12月、次年1、2月质量浓度高。O3月均质量浓度呈“M”型分布,7、8月出现O3质量浓度峰值,4、5月出现次峰值,相较2015年,2020年3—6月O3月均质量浓度显著升高。

uB2NKHJQ1usreJGLlUiCbg==

3)2015—2020年PM2.5质量浓度与污染物CO、NO2、SO2质量浓度呈显著正相关,可知SNA相关的二次机制有可能在PM2.5总体质量浓度中占有较多贡献。O3浓度对温度、湿度敏感,高温低湿有利于O3形成。

4)2020年自贡市气流多来自川渝地区,主要为偏东风。PM2.5和O3的跨区域输送主要以局地气团为主,且存在季节差异。影响4市PM2.5质量浓度(以自贡为中心)的潜在源区,春秋季主要位于东南方,冬季主要位于东北方。影响4市O3质量浓度(以自贡为中心)的主要潜在源区位于南方,O3前体物NOx和VOCs的区域输送将加重O3污染。

但本研究仍有诸多不足,需要在更深入的工作中改善。

1)本研究在做自贡市污染物潜在源分析时,由于数据暂时不足,只分析了2020年的特征,今后将对2015—2020年做更全面的分析。

2)相关性分析部分讨论主要以猜测为主,深入分析欠缺,今后的研究将增加对气温促进光化学反应产生、细颗粒物的湿沉降以及扩散条件对污染物浓度影响的定量表征。

3)本研究仅探究了PM2.5和O3的潜在源,在今后的研究中,将探索其他气态污染物,如:NO2、SO2等污染物的潜在源区。

参考文献(References)

Agathokleous E,Feng Z Z,Oksanen E,et al.,2020.Ozone affects plant,insect,and soil microbial communities:a threat to terrestrial ecosystems and biodiversity[J].Sci Adv,6(33):eabc1176.doi:10.1126/sciadv.abc1176.

安俊琳,李昕,王跃思,等,2004.北京夏季O3日变化及通量研究[J].南京气象学院学报,27(3):413-419. An J L,Li X,Wang Y S,et al.,2004.Diurnal variation and flux of O3 in summer atmospheric boundary layer observed on a meteorological tower of 325 m in Beijing[J].Trans Atmos Sci,27(3):413-419.doi:10.3969/j.issn.1674-7097.2004.03.015.(in Chinese).

Ashbaugh L L,Malm W C,Sadeh W Z,1985.A residence time probability analysis of sulfur concentrations at grand Canyon National Park[J].Atmos Environ 1967,19(8):1263-1270.doi:10.1016/0004-6981(85)90256-2.

白莹莹,张德军,杨世琦,等,2018.川渝地区雾霾时空分布特征及影响因子分析[J].西南师范大学学报(自然科学版),43(11):112-119. Bai Y Y,Zhang D J,Yang S Q,et al.,2018.Spatial and temporal distribution characteristics and influencing factors analysis of smog in Sichuan-Chongqing[J].J Southwest China Norm Univ (Nat Sci Ed),43(11):112-119.doi:10.13718/j.cnki.xsxb.2018.11.018.(in Chinese).

Chai F H,Gao J,Chen Z X,et al.,2014.Spatial and temporal variation of particulate matter and gaseous pollutants in 26 cities in China[J].J Environ Sci,26(1):75-82.doi:10.1016/S1001-0742(13)60383-6.

Chen Y,Xie S D,Luo B,2017.Seasonal variations of transport pathways and potential sources of PM2.5 in Chengdu,China (2012—2013)[J].Front Environ Sci Eng,12(1):12.doi:10.1007/s11783-018-1009-z.

陈漾,张金谱,黄祖照,2017.广州市近地面臭氧时空变化及其与气象因子的关系[J].中国环境监测,33(4):99-109. Chen Y,Zhang J P,Huang Z Z,2017.Spatial-temporal variation of surface ozone in Guangzhou and its relations with meteorological factors[J].Environ Monit China,33(4):99-109.doi:10.19316/j.issn.1002-6002.2017.04.13.(in Chinese).

Dai H B,Zhu J,Liao H,et al.,2021.Co-occurrence of ozone and PM2.5 pollution in the Yangtze River Delta over 2013—2019:spatiotemporal distribution and meteorological conditions[J].Atmos Res,249:105363.doi:10.1016/j.atmosres.2020.105363.

樊建勇,黄玲,李翔翔,2020.2015—2018年江西省PM2.5污染时空变化特征及气象成因分析[J].生态环境学报,29(6):1165-1172. Fan J Y,Huang L,Li X X,2020.Analysis of the characteristics of the spatial-temporal variations of PM2.5 pollution and the meteorological causes in Jiangxi Province from 2015 to 2018[J].Ecol Environ Sci,29(6):1165-1172.doi:10.16258/j.cnki.1674-5906.2020.06.012.(in Chinese).

Fang C L,Wang Z B,Xu G,2016.Spatial-temporal characteristics of PM2.5 in China:a city-level perspective analysis[J].J Geogr Sci,26(11):1519-1532.doi:10.1007/s11442-016-1341-9.

He J J,Gong S L,Yu Y,et al.,2017.Air pollution characteristics and their relation to meteorological conditions during 2014—2015 in major Chinese cities[J].Environ Pollut,223:484-496.doi:10.1016/j.envpol.2017.01.050.

Hsu Y K,Holsen T M,Hopke P K,2003.Comparison of hybrid receptor models to locate PCB sources in Chicago[J].Atmos Environ,37(4):545-562.doi:10.1016/S1352-2310(02)00886-5.

黄乾,王海波,2019.南京北郊污染物来源及跨区域输送过程研究[J].大气科学学报,42(4):531-541. Huang Q,Wang H B,2019.Sources and transregional transport process of air pollutant in northern suburbs of Nanjing[J].Trans Atmos Sci,42(4):531-541.doi:10.13878/j.cnki.dqkxxb.20180113001.(in Chinese).

Li J J,Wang G H,Wang X M,et al.,2013.Abundance,composition and source of atmospheric PM2.5 at a remote site in the Tibetan Plateau,China[J].Tellus B Chem Phys Meteor,65(1):20281.doi:10.3402/tellusb.v65i0.20281.

Li M,Liu H,Geng G N,et al.,2017.Anthropogenic emission inventories in China:a review[J].Natl Sci Rev,4(6):834-866.doi:10.1093/nsr/nwx150.

Li Y,Chen Q L,Zhao H J,et al.,2015.Variations in PM10,PM2.5 and PM1.0 in an urban area of the Sichuan Basin and their relation to meteorological factors[J].Atmosphere,6(1):150-163.doi:10.3390/atmos6010150.

Liu B S,Sun X Y,Zhang J Y,et al.,2020.Characterization and spatial source apportionments of ambient PM10 and PM2.5during the heating period in Tianjin,China[J].Aerosol Air Qual Res,20(1):1-13.doi:10.4209/aaqr.2019.06.0281.

刘娜,余晔,陈晋北,等,2012.兰州春季沙尘过程PM10输送路径及其潜在源区[J].大气科学学报,35(4):477-486. Liu N,Yu Y,Chen J B,et al.,2012.A study on potential sources and transportation pathways of PM10 in spring in Lanzhou[J].Trans Atmos Sci,35(4):477-486.doi:10.13878/j.cnki.dqkxxb.2012.04.001.(in Chinese).

刘颀娴,刘彬,张壹,等,2023.唐山市PM2.5和O3行业来源解析[J].大气科学学报,46(5):679-693. Liu Q X,Liu B,Zhang Y,et al.,2023.Sectoral source apportionment of PM2.5 and O3 in Tangshan[J].Trans Atmos Sci,46(5):679-693.doi:10.13878/j.cnki.dqkxxb.20230518002.(in Chinese).

刘昕,辛存林,2019.陕甘宁地区城市空气质量特征及影响因素分析[J].环境科学研究,32(12UowaErmhgPybabSQZsigxQ==):2065-2074. Liu X,Xin C L,2019.Analysis of urban air quality characteristics and influencing factors in Shaanxi-Gansu-Ningxia Region[J].Res Environ Sci,32(12):2065-2074.doi:10.13198/j.issn.1001-6929.2019.05.16.(in Chinese).

刘小飞,2021.重庆市主城区PM2.5时空变化特征研究[J].能源环境保护,35(1):73-77. Liu X F,2021.Study on the temporal and spatial variation characteristics of PM2.5 in the main urban area of Chongqing[J].Energy Environ Prot,35(1):73-77.doi:10.13227/j.hjkx.2016.04.005.(in Chinese).

Lou S J,Liao H,Yang Y,et al.,2015.Simulation of the interannual variations of tropospheric ozone over China:roles of variations in meteorological parameters and anthropogenic emissions[J].Atmos Environ,122:839-851.doi:10.1016/j.atmosenv.2015.08.081.

Mircea M,Stefan S,Fuzzi S,2000.Precipitation scavenging coefficient:influence of measured aerosol and raindrop size distributions[J].Atmos Environ,34(29/30):5169-5174.doi:10.1016/S1352-2310(00)00199-0.

齐冰,牛彧文,杜荣光,等,2017.杭州市近地面大气臭氧浓度变化特征分析[J].中国环境科学,37(2):443-451. Qi B,Niu Y W,Du R G,et al.,2017.Characteristics of surface ozone concentration in urban site of Hangzhou[J].China Environ Sci,37(2):443-451.doi:10.3969/j.issn.1000-6923.2017.02.006.(in Chinese).

Seibert P,Kromp-Kolb H,Baltensperger U,et al.,1994.Trajectory analysis of high-alpine air pollution data[M]//Gryning S E,Milln M M.Air pollution modeling and its application X.Boston,MA:Springer.

沈素婷,易明建,戴海夏,等,2020.蚌埠市PM2.5输送路径和潜在源贡献分析[J].合肥工业大学学报(自然科学版),43(4):543-551. Shen S T,Yi M J,Dai H X,et al.,2020.Analysis of PM2.5 transport path and potential source contribution in Bengbu City[J].J Hefei Univ Technol (Nat Sci),43(4):543-551.(in Chinese).

Shen Y,Zhang L P,Fang X,et al.,2019.Spatiotemporal patterns of recent PM2.5 concentrations over typical urban agglomerations in China[J].Sci Total Environ,655:13-26.doi:10.1016/j.scitotenv.2018.11.105.

Song C B,Wu L,Xie Y C,et al.,2017.Air pollution in China:status and spatiotemporal variations[J].Environ Pollut,227:334-347.doi:10.1016/j.envpol.2017.04.075.

Sun Y W,Yin H,Lu X,et al.,2021.The drivers and health risks of unexpected surface ozone enhancements over the Sichuan Basin,China,in 2020[J].Atmos Chem Phys,21(24):18589-18608.doi:10.5194/acp-21-18589-2021.

王芳,陈东升,程水源,等,2009.基于气流轨迹聚类的大气污染输送影响[J].环境科学研究,22(6):637-642. Wang F,Chen D S,Cheng S Y,et al.,2009.Impacts of air pollutant transport based on air trajectory clustering[J].Res Environ Sci,22(6):637-642.doi:10.13198/j.res.2009.06.15.wangf.003.(in Chinese).

Wang X Q,Duan W J,Zhu J X,et al.,2022.Nonlinear influence of winter meteorology and precursor on PM2.5 based on mathematical and numerical models:a COVID-19 and Winter Olympics case study[J].Atmos Environ,278:119072.doi:10.1016/j.atmosenv.2022.119072.

王艳,柴发合,刘厚凤,等,2008.长江三角洲地区大气污染物水平输送场特征分析[J].环境科学研究,21(1):22-29. Wang Y,Chai F H,Liu H F,et al.,2008.Analysis on the characteristics of horizontal transport of the atmospheric pollutant over the Yangtze delta[J].Res Environ Sci,21(1):22-29.doi:10.13198/j.res.2008.01.28.wangy.006.(in Chinese).

Wang Y Q,Zhang X Y,Draxler R R,2009.TrajStat:GIS-based software that uses various trajectory statistical analysis methods to identify potential sources from long-term air pollution measurement data[J].Environ Model Softw,24(8):938-939.doi:10.1016/j.envsoft.2009.01.004.

Wei J,Li Z Q,Li K,et al.,2022.Full-coverage mapping and spatiotemporal variations of ground-level ozone (O3) pollution from 2013 to 2020 across China[J].Remote Sens Environ,270:112775.doi:10.1016/j.rse.2021.112775.

Xiao Q Y,Geng G N,Xue T,et al.,2022.Tracking PM2.5 and O3 pollution and the related health burden in China 2013—2020[J].Environ Sci Technol,56(11):6922-6932.doi:10.1021/acs.est.1c04548.

Xie Y,Dai H C,Zhang Y X,et al.,2019.Comparison of health and economic impacts of PM2.5 and ozone pollution in China[J].Environ Int,130:104881.doi:10.1016/j.envint.2019.05.075.

Yang X Y,Wu K,Wang H L,et al.,2020.Summertime ozone pollution in Sichuan Basin,China:meteorological conditions,sources and process analysis[J].Atmos Environ,226:117392.doi:10.1016/j.atmosenv.2020.117392.

尹志聪,王会军,段明铿,2019.近几年我国霾污染实时季节预测概要[J].大气科学学报,42(1):2-13. Yin Z C,Wang H J,Duan M K,2019.Outline of the real-time seasonal haze pollution prediction in China in recent years[J].Trans Atmos Sci,42(1):2-13.doi:10.13878/j.cnki.dqkxxb.20181224001.(in Chinese).

Yue X,Unger N,Harper K,et al.,2017.Ozone and haze pollution weakens net primary productivity in China[J].Atmos Chem Phys,17(9):6073-6089.doi:10.5194/acp-17-6073-2017.

Zhang S M,Zhang R H,Guo D M,et al.,2022.Molecular mechanism of Pulmonary diseases caused by exposure to urban PM2.5 in Chengdu-Chongqing Economic Circle,China[J].Environ Int,165:107292.doi:10.1016/j.envint.2022.107292.

张志刚,高庆先,韩雪琴,等,2004.中国华北区域城市间污染物输送研究[J].环境科学研究,17(1):14-20. Zhang Z G,Gao Q X,Han X Q,et al.,2004.The study of pollutant transport between the cities in North China[J].Res Environ Sci,17(1):14-20.doi:10.3321/j.issn:1001-6929.2004.01.003.(in Chinese).

Zhang Z Y,Wong M S,Lee K H,2015.Estimation of potential source regions of PM2.5 in Beijing using backward trajectories[J].Atmos Pollut Res,6(1):173-177.doi:10.5094/APR.2015.020.

赵晨曦,王玉杰,王云琦,等,2013.细颗粒物(PM2.5)与植被关系的研究综述[J].生态学杂志,32(8):2203-2210. Zhao C X,Wang Y J,Wang Y Q,et al.,2013.Interactions between fine particulate matter (PM2.5) and vegetation:a review[J].Chin J Ecol,32(8):2203-2210.(in Chinese).

Zhao S P,Yu Y,Yin D Y,et al.,2016.Annual and diurnal variations of gaseous and particulate pollutants in 31 provincial capital cities based on in situ air quality monitoring data from China National Environmental Monitoring Center[J].Environ Int,86:92-106.doi:10.1016/j.envint.2015.11.003.

Zhao X J,Zhao P S,Xu J,et al.,2013.Analysis of a winter regional haze event and its formation mechanism in the North China Plain[J].Atmos Chem Phys,13(11):5685-5696.doi:10.5194/acp-13-5685-2013.

中国环境科学学会臭氧污染控制专业委员会,2022.中国大气臭氧污染防治蓝皮书(2020年)[M].北京:科学出版社. Ozone Pollution Control Professional Committee of the Chinese Society of Environmental Sciences,2022.China blue book of atmospheric ozone pollution prevention and control (2020)[M].Beijing:Science Press.(in Chinese).

Zheng B,Tong D,Li M,et al.,2018.Trends in Chinas anthropogenic emissions since 2010 as the consequence of clean air actions[J].Atmos Chem Phys,18(19):14095-14111.doi:10.5194/acp-18-14095-2018.

郑龙飞,谢郁宁,刘强,等,2016.南京地区2013年12月重霾污染事件成因分析[J].大气科学学报,39(4):546-553. Zheng L F,Xie Y N,Liu Q,et al.,2016.Heavy haze events during December 2013 in Nanjing[J].Trans Atmos Sci,39(4):546-553.doi:10.13878/j.cnki.dqkxxb.20160212001.(in Chinese).

·ARTICLE·

Concentration,influencing factors,and transport characteristics of PM2.5 and O3 in southern Sichuan from 2015 to 2020

GUO Mengyao1,HAN Lin2,HUANG Xiaojuan2,LI Bo1

1Zhejiang Ocean University,Zhoushan 316022,China;

2Chengdu University of Information Technology,Chengdu 610225,China

Abstract With the economic development of southern Sichuan,ground-level ozone (O3) and particulate matter less than 2.5 μm in aerodynamic diameter (PM2.5) have emerged as major pollutants detrimental to human health.In response to air pollution challenges,the Chinese Government implemented the “Air Pollution Prevention and Control Action Plan” in 2013 and the “Three-Year Action Plan to Win the Blue Sky Defense War” in 2018.This study evaluates the effectiveness of control measures for PM2.5 and O3 in southern Sichuan post-implementation and aims to provide a theoretical and scientific basis for the coordinated management of these pollutants.We analyze the temporal variations in PM2.5 and O3 concentrations in four cities in southern Sichuan (Zigong,Neijiang,Luzhou,and Yibin) from 2015 to 2020.Zigong,identified as the most polluted among the cities,serves as a case study to investigate the correlations between PM2.5 and O3 concentrations and various influencing factors.The study utilizes backward trajectory clustering,source emission intensity analysis,and potential source analysis to assess the impact of regional pollutant transport on Zigong.The results indicate that:1) From 2015 to 2020,the annual average concentration of PM2.5 in southern Sichuan showed a declining trend with a 38.9% reduction,while the annual average concentration of O3 showed a slight increasing trend,rising by 8.2%.These trends suggest that current control strategies are effective for PM2.5 but may be insufficient for O3,highlighting the need for enhanced O3 management strategies.2) The monthly average PM2.5 concentration exhibits a “U” shape,with the lowest values in July and August and the highest from December to February.In contrast,the monthly average O3 concentration exhibits an “M” shape,peaking in July and August with secondary peaks in April and May.These patterns suggest that PM2.5 control should be prioritized in winter,while O3 control should be emphasized in spring and summer.3) In Zigong,PM2.5 concentration shows significant positive correlations with CO,NO2,and SO2 concentrations,while O3 concentration is significantly positively correlated with temperature and negatively correlated with relative humidity.4) The regional transport of PM2.5 and O3 in Zigong is predominantly influenced by local air masses.Radiation levels and anthropogenic emission intensities along air trajectories significantly affect PM2.5 and O3 concentrations.The primary potential source areas for these pollutants are located within the Sichuan Basin and parts of Guizhou.Given the regional transport influnece,there is a need for strengthened regional collaborative governance,joint prevention and control efforts,enhanced source control,accelerated replacement of VOC-containing materials,and increased utilization of clean energy soucres.The study employs Pearson correlation analysis to preliminarily identify relationships between PM2.5 and O3,and various influencing factors.Future research will include a more quantitative analysis of these relationships,including the impact of temperature on photochemical reactions,the role of relative humidity in PM2.5 wet deposition,and the effects of atmospheric diffusion conditions on pollutant concentrations.These analyses will provide precise quantification of the specific impacts of each influencing factor on PM2.5 and O3 pollution,thereby enhancing the objectivity and reliability of the research findings.

Keywords PM2.5 and O3;temporal variation;backward trajectory;potential source contribution function;concentration weighted trajectory

doi:10.13878/j.cnki.dqkxxb.20230814001

(责任编辑:袁东敏)