核电厂流出物中14 C 在海产品中的浓集研究及公众剂量评价应用

许莉萍

摘 要：滨海核电厂流出物的排放会对周围公众产生照射，其中剂量贡献最大的放射性核素为14 C，又以食入海产品中14 C 所致的剂量占比最高。在进行食入海产品这一关键途径的剂量评价时，海产品中14 C 的浓集情况将直接影响剂量评价的合理性。本文采用比活度平衡模式，充分考虑福清核电厂址海域海水及海产品实际碳含量，计算出不同种类海产品14 C 浓集因子，并通过与部分厂址海产品的14 C 浓集因子实测值及国际原子能机构（ IAEA） 推荐值对比验证，得到了适用于福清核电厂址海域的海产品14 C 浓集因子，推荐鱼类取6 800、藻类取5 300、甲壳类取5 000、软体动物取4 500，并应用于公众剂量评价，划分不同年龄组，计算出食入海产品中14 C 所致的公众个人有效剂量。

关键词：14 C;浓集因子;海产品;剂量评价

中图分类号：X822. 7 文献标识码：A

核电厂向环境释放的放射性流出物，对周围公众产生的辐射照射，是人工辐射源对公众照射的一个重要组成部分。根据监管部门的要求，核电厂需统计放射性流出物活度浓度及排放量，估算对公众的照射剂量，并需按照信息公开、法规要求对公众进行公示。根据福清核电厂机组运行阶段环境影响报告书中的辐射环境影响预测[1] ，机组运行产生的放射性流出物中14 C 对关键居民组的剂量贡献最大，而食入海产品造成的内照射，则是14 C 的关键影响途径。

14 C 是碳元素的一种放射性同位素，主要来源于宇宙射线、反应堆运行以及核爆炸，其半衰期约为5 730 a，与12 C 等其他碳元素一起参与生物地球化学循环过程。海洋中的14 C 通过碳循环，经食物链进入人体造成内照射。随着全球核技术应用规模的不断发展，14 C 引发的环保问题，已越来越引起国际上的重视。尤其在日本政府宣布计划将福岛核废水排入太平洋后，废水中大量3 H 和14 C 对海洋生态环境的影响，更是引发了研究人员的激烈讨论和社会谴责，公众对核电厂放射性流出物排放及辐射影响的关注度与日俱增。

1 14 C 对公众的辐射影响

14 C 是压水堆机组燃料和冷却剂的活化产物，半衰期长且同位素交换率高，排放量主要受机组数量、工况影响。碳作为生物体最基本组成元素，广泛参与人类及动植物的各种代谢活动，14 C 一旦进入生物体，将产生长期的内照射风险。

核电厂产生的14 C 向环境的释放途径主要为气、液态两种方式。

气载放射性流出物经烟囱排入大气，空气中的一部分放射性核素随降雨等方式返回地面和水体中，另一部分直接进入生物体中，进而通过食物链进入人体而对公众产生辐射照射。气载途径流出的14 C 对公众的照射途径主要有空气浸没外照射、地面沉积外照射、吸入和食入内照射，详见图1。

液态放射性流出物经稀释后通过明渠排入周围海域，在海水中随海流稀释和扩散，在此过程中，放射性核素悬浮于海水或沉积至底泥，或通过转移进入海洋生物体内，进而对公众产生照射。公众接受来自液态流出物中14 C 的照射途径主要有食入海产品内照射、岸边沉积外照射、海域活动外照射，详见图2。

根据以上照射途径，以福清核电机组运行期间的流出物实际排放量为源项，进行关键居民组辐射剂量评价，结果见表1[2] 。评价结果显示：排放所致关键居民组的辐射剂量中，剂量贡献最大的核素为14 C，食入海产品造成的内照射是其影响关键途径，2019—2021 年该途径的剂量影响均超过了总剂量的40%，在华龙机组投运后，该数值升至了64%。海产品体内的14 C 含量变化，直接关系到公众摄入14 C 的含量，因此，分析厂址海域海产品体内的14 C 含量， 对公众辐射剂量评价十分重要。

2 14 C 在海产品中的浓集

从生物积累的角度看，生物中14 C 与12 C 之比与其生活海域水体中的比值大致相同。如果地球上的14 C / 12 C 之比由于人类核活动而升高，那么生物体结合的14 C / 12 C 之比也将随着升高[3] 。有研究显示，海洋植物对14 C 的富集能力最强，其次是鱼和其它生物，由此推测若14 C 由海洋初级生产者引入食物链，其在生态系统（特别是海洋生物体）中的富集将会明显增加[4] 。

2. 1 比活度平衡模式

海产品中的14 C 含量取决于海水中14 C 在海洋生物中的转移浓集，其稳定态元素以饱和形式存在，因此在进行14 C 对生物的辐射剂量评价时，迁移模式并不适用。国际原子能机构（IAEA） 推荐采用比活度平衡模式（SA model） 进行14 C 对生物的辐射剂量估算[3] ，对于海产品中的14 C，可理解为海洋生物从海水碳库中同时获取14 C 和穩定态碳元素，假设海洋生物体内的碳元素快速达到平衡，其体内的14 C / 12 C 之比将与海水中的14 C / 12 C 之比相同，可用下式表示：

式中，Cf 为海洋生物中14 C 的活度浓度，Bq/ kg（鲜重）;Cw 为海水中14 C 的活度浓度，Bq/ L;Sf 为海洋生物中稳定碳含量，g C / kg（鲜重）;Sw 为海水中稳定碳含量，g C / L。

2. 2 14 C 浓集因子

海洋生物通过各种途径从海水中摄取、吸收放射性核素后，核素将在其体内某些特定器官、组织中逐渐积累，并在一定的条件下达到平衡。一般用浓集因子（CF） 描述海洋生物对水中放射性核素富集能力的大小。根据IAEA 422 号技术报告[5] ，CF 指海洋生物体内的放射性核素活度浓度与水中放射性核素活度浓度的比值，计算公式如下：

公式（2）、（3）、（4）中参数同式（1）。

由此可见，通过海洋生物中稳定碳含量和海水中稳定碳含量之比，可求得该类海洋生物的14 C浓集因子。由浓集因子和海水中14 C 的活度浓度，可进一步得到该类海产品中14 C 的含量。

综上可知，在进行辐射剂量评价时，海洋生物14 C 浓集因子的选取，将直接影响海产品中14 C含量的计算结果，最终影响食入海产品中14 C 这一途径所致的公众个人有效剂量的结果。IAEA 等机构根据全球海洋调查数据，给出了多种海产品14 C 浓集因子的推荐值，但因不同海域环境特征相差较大，海产品中稳定碳含量及海水中稳定碳含量不尽相同，此推荐值是否适用于福清厂址海域的海产品，需进行明确的分析和计算验证。

3 厂址海域海洋生物14 C 浓集因子的确定

3. 1 海水中的稳定碳

海水中的稳定碳（12 C），其存在形式较为复杂， 主要包括溶解无机碳（ DIC）、溶解有机碳（DOC）、颗粒无机碳（PIC）和颗粒有机碳（POC），DIC 和DOC 主要存在于水中，PIC 和POC 主要存在于沉积物中。DIC 是大多数海洋生物摄取碳的主要来源，是海水中最常见的碳形态，生物通过光合作用可以将无机碳（主要是DIC）转化为有机碳（DOC 和POC），之后以生物为介质，在食物网内转移，在一系列的综合作用下，整个海洋中的碳平衡是基本稳定的。

IAEA 472 号技术报告[6] 和IAEA 1616 号技术文件中[7] 均建议比活度平衡模式中的海水中稳定碳浓度可基于DIC 浓度， 因此在计算海水中的14 C / 12 C 之比时，选取DIC 的浓度作为12 C 的浓度，那么结合公式（1），海洋生物的SA 模型可用下式表示：

式中，SDIC 为海水中DIC 的浓度，g C / L。

结合（3）式，14 C 浓集因子CF 按下式表示：

由公式（6）可看出，根据海产品中稳定碳的浓度Sf 及海水DIC 浓度SDIC 可估算出其对14 C 的浓集因子，由于海产品体内总碳量及海水中碳量基本稳定，所以Sf 及SDIC 是相对较稳定的数值。

3. 2 厂址周围海域的DIC 浓度

海水DIC 的成份主要包括HCO3- 、CO32- 、CO2和H2 CO3 等，影响其浓度的因素较多，包括pH值、温度、盐度、环流等。福清核电的放射性废液通过排水明渠汇入兴化湾海域，位于台湾海峡及东海南侧的交汇地带，根据历史大面积海域调查结果，台湾海峡及东海海域海水中DIC 的浓度[8-9]列于表2。

2013 年，福清核电开展了厂址环境水体本底调查[10] ，根据调查结果，厂址附近10 km 范围内海域DIC 浓度变化示于图3。

根据表1 数据，台湾海峡及东海海域海水全年溶解无机碳（DIC） 浓度变化为9. 89 ～ 28. 83 mgC / L，并且大部分时间集中在20 ～ 30 mg C / L 范围内。根据图3 数据，厂址附近10 km 范围内海域DIC 浓度变化为16. 7 ～ 25. 8 mg C / L，并且大部分集中在20～ 25 mg C / L。考虑剂量评价针对的是以厂址为中心的80 km 范围，因此厂址海域DIC取20～30 mg C / L 为宜。

厂址邻近海域生态环境现状调查结果表明，厂址海域全年四个季度溶解有机碳（DOC）浓度的均值在1. 69 ～ 4. 73 mg C / L[11] ，可看出，海水中DIC 浓度明显高于DOC，进一步验证了选取DIC浓度作为海水中稳定碳浓度的合理性。

3. 3 厂址周围海域海产品的含碳量

构成生物体的化合物中，除水和无机盐外，其他都是有机物。海洋植物吸收空气中的二氧化碳，通过光合作用形成葡萄糖，有机体利用葡萄糖合成其他有机化合物，而这些有机化合物又通过食物链的传递，形成海洋动物体内的一部分。因此，生物体内的碳主要为有机碳，选取海产品中有机碳浓度作为海产品中12 C 的浓度。

福清核电厂址80 km 范围内的食谱调查结果表明，当地居民食用的主要海产品包括鱼类、甲壳类、藻类及软体动物，在进行食入海产品剂量评价时，主要考虑这4 类生物的影响。

根据福建省海域闽东、闽中、闽南-台浅各渔场的渔业调查结果，得到各类海产品的鲜样有机碳平均含量，调查结果列于表3[12] 。

福清核电定期开展了厂址海域海产品监测，根据当地养殖及居民食谱情况，选取了部分鱼类、藻类、甲壳类、软体类海产品作为固定监测项目，每年在厂址10 km 范围内海域采集海产品。根据2013—2022 年监测结果， 鱼类的有机碳含量为50. 0～110. 6 g C / kg（鲜样）;藻类的有机碳含量为21. 4～122. 5 g C / kg（鲜样）;甲壳类的有机碳含量为57. 0～100. 3 g C / kg（鲜样）;软体类的有机碳含量为29. 7～75. 6 g C / kg（鮮样），平均含碳量详见表4。

因表4 中的海产品种类数相对表3 较少，取样范围也更小，含碳量均值也低于表2，保守考虑，将鱼类、藻类（属于浮游植物）、甲壳类、软体动物的平均含碳量分别选取为135、105、100、90 g C / kg。

3. 4 14 C 浓集因子计算结果与分析

根据3. 2 节和3. 3 节的结论，取厂址海域DIC为20 ～ 30 mg C / L，鱼类、藻类、甲壳类、软体动物的含碳量分别取为135、105、100、90 g C / kg，按公式（6）计算出不同种类海产品对14 C 的浓集因子，计算值列于表5，并与IAEA 422 号技术报告[5] 中的推荐值对比。

从表5 中数据可以看出，IAEA 在综合考虑全球海洋环境的情况下，给出的海产品浓集因子相当保守，是计算值的数倍之多，如果使用此推荐值，则按公式（4）计算得出的海产品中14 C 的活度浓度相应的也将偏大许多，将过高地估算海产品中14 C 水平，而表5 中的CF 计算值则结合了厂址海域环境参数，可较好地反映厂址海域海产品14 C富集的实际情况。

3. 5 14 C 浓集因子实测值与分析

福清核电对厂址附近海域海水14 C 浓度进行了调查，在排放口10 km 左右范围内，布置了总计14 个点位，进行取样分析。监测结果显示，厂址附近10 km 范围海域海水14 C 的活度浓度范围在5. 07～6. 47 mBq/ L。

同年厂址海域海产品中14 C 含量监测结果：鱼类（3 种） 的14 C 活度浓度为23. 09 ～ 31. 16 Bq/ kg（鲜样）;藻类（1 种）的14 C 活度浓度为22. 75 Bq/kg（ 鲜样）; 甲壳类（ 3 种） 的14 C 活度浓度为19. 28～23. 07 Bq/ kg（鲜样）;头足类（1 种） 的14 C活度浓度为12. 45 Bq/ kg （ 鲜样）; 贝类（ 4 种）的14 C 活度浓度为12. 30～18. 76 Bq/ kg（鲜样）。

根据公式（3），利用海产品中14 C 的活度浓度和海水中14 C 的活度浓度，计算各类海产品的14 C浓集因子，得到14 C 浓集因子实测值，结果列于表6。

从计算结果可以看出，厂址海域海产品CF 的实测值较表4 中的计算值略低，且明显低于表4中IAEA 推荐值。CF 实测值较计算值偏低的可能原因为：比活度平衡模式假定的是海产品中的14 C与海水中的14 C 快速达到平衡的理想情况，而实际上在捕获海产品进行测量时，可能还未完全达到平衡，即Cf 偏低、Cw 偏高，所以造成计算所得的CF 值偏低。因此可以认为，表5 中的CF 计算值较表6 中的实测值已更为保守地估算海产品对14 C的蓄积能力，适用于本海域的海产品。综合考虑，可选取CF 计算值中的最大值，作为厂址海域海产品14 C 浓集因子，用于剂量评价。

4 厂址海域14 C 浓集因子对公众剂量评价的应用

4. 1 扩散模型

液态放射性流出物在海水中的弥散，受排放流量、受纳水体流场变化、海底地形特征、沉降吸附作用等因素综合影响。《福清核电厂5、6 号机组运行阶段环评专题 液态流出物数值模拟复核研究报告》[13] 根据厂址附近海域复杂的地形地势、潮流以及温、盐分布等特定条件，采用二维数模计算和物模试验相结合，给出了各典型潮态下排放口不同海域低放废水的扩散情况。本文中的评价模型采用了稀释扩散模型，计算了排放口各范围海域海水14 C 浓度。按照近区和远区选取14 C 稀释因子Ci ，Ci 取自上述报告中的模拟结果。保守考虑，计算时选取了最不利于扩散的潮态，即冬季小潮时的Ci ，具体数值为：距离厂址排放口0 ～ 1 km范围内海域放射性核素的Ci 取0. 30，1 ～ 2 km 范圍内取0. 23，2 ～ 3 km 范围内取0. 20，3 ～ 5 km 范围内取0. 12，5 ～ 10 km 范围内取0. 07，10 ～ 20 km范围内取0. 05，20～80 km 范围内取0. 002[13] 。

4. 2 海水14 C 活度浓度

以福清核电2021 年流出物排放数据为排放源项，计算海域海水中的14 C 活度浓度Cw 。2021年，福清核电共6 台机组运行，全年液态途径14 C的排放总量为2. 65×1010 Bq，排放口不同海域海水中14 C 活度浓度Cw 可用下式计算：

Cw = 3. 17 × 10- 8 × Qw × Ci × q - 1 （7）

式中，Qw 为14 C 年排放量，Bq/ a;Ci 为稀释因子;q为冷却水排水流量，m3 / s，6 台机组循环水流量为348 m3 / s。

计算可得厂址排放口附近海域不同距离范围内14 C 活度浓度Cw 分别为：0 ～ 1 km 为0. 72 Bq/m3 ;1～2 km 为0. 55 Bq/ m3 ;2 ～ 3 km 为0. 48 Bq/m3 ;3～5 km 为0. 29 Bq/ m3 ;5～10 km 为0. 17 Bq/m3 ;10～20 km 为0. 12 Bq/ m3 ;20～80 km 为0. 005Bq/ m3 。

需要注意的是，海水14 C 活度浓度还要在上述计算结果的基础上加上14 C 的环境本底值。根据福清核电运行前环境本底调查结果（2013 年），福清核电附近海域的海水14 C 的活度浓度范围在4. 32～6. 82 mBq/ L，均值为5. 71 mBq/ L，因此取海水14 C 的本底值为5. 71 mBq/ L。

4. 3 海产品中14 C 的活度浓度

海产品中14 C 活度浓度，根据下式计算：

Cf = CF × Cw （8）

保守考虑，取表5 中海产品14 C 浓集因子CF计算值的最大值（鱼类取6 800、藻类取5 300、甲壳类取5 000，软体动物取4 500）以及IAEA 推荐值分别计算，得到海产品中14 C 的活度浓度，结果列于表7。

4. 4 食入海产品中14 C 所致个人有效剂量

为保守计算，假设厂址半径80 km 范围内居民食入的海产品全部来自厂址附近的海域。食入海产品中放射性核素所致个人内照射剂量可按下式计算：

Dep = Cf × Up × exp（ - λ·tp ） × DFe （9）

式中，Dep 为公众个人食入该海域内海产品p 所致的年有效剂量，Sv/ a;Up 为公众个人对海产品p 的消费量，kg/ a，不同年龄段居民的人均海产品消费量取自《福建福清核电厂5、6 号机组厂址周围人口和人口分布及食谱调查和统计分析专题报告》[14] ;λ 为14 C 的衰变常数1. 38×10-8 ，h-1 ;tp 为海产品p 从捕捞到被消费的时间间隔，取24 h;DFe 为14 C 对公众个人的食入有效剂量转换因子，Sv/ Bq，成人5. 80×10-10 ，青少年8. 00×10-10 ，儿童1. 6×10-9 ，婴儿1. 4×10-9[15] 。

将不同年龄段居民分为婴儿（1 岁）、儿童（2～7 岁）、青少年（7～17 岁）、成人（>17 岁）四个组进行评价，结合表7 中Cf 的数值，计算得到公众个人因食入海产品（鱼类、藻类、甲壳类、软体动物） 所致的个人年有效剂量，结果列于表8。

从表7 和表8 的数据可以看出，因为IAEA 给出的14 C 浓集因子推荐值较大，采用该推荐值参与计算时，得到海产品中14 C 的含量偏大，从而导致食入海产品中14 C 所致的个人年有效剂量较大，超出采用表5 中厂址14 C 浓集因子CF 计算值所得的个人年有效剂量3 倍，过高的估算了公众受照剂量。

在前文中已提到，表5 中给出14 C 浓集因子CF 计算值中的最大值已较为保守，更能反映福清核电厂址海域的海产品对14 C 的富集情况，因此，采用此最大值所得到的剂量结果，较IAEA 推荐值更能反映厂址周围居民因食入海产品中14 C 所致的个人有效剂量的真实水平。

5 结论及建议

14 C 是福清核电厂放射性流出物中的关键核素，主要通过食入海产品途径对公众产生内照射。

在进行14 C 对公众的剂量评价时，海产品中的14 C的浓集因子是主要参数。通过比较厂址比活度模式计算值、厂址采样计算值和IAEA 推荐值，最终推荐了适用于福清核电厂厂址、同时避免过高估计14 C 对公众剂量的海产品的CF 值，分别为：鱼类取6 800、藻类取5 300、甲壳类取5 000、软体动物取4 500。该套数值能提高辐射剂量评价的准确度，进一步确保向公众公示数据的可信度。

14 C 浓集因子与当地海水DIC 浓度及海产品中稳定碳含量密切相关，应当关注相关的环境特征调查活动，或自主开展相关的调查工作。根据调查结果，不断修正海产品14 C 浓集因子，为合理评价食入海产品这一关键途径上14 C 所致的公众剂量提供更有代表性的数据支持。考虑核电厂放射性废液排放影响的公众关注度较高，随着华龙机组的运行，建议在6 台机组稳定运行后，择机开展厂址附近海域的14 C 水平调查，验证华龙机组流出物排放对海域环境的影响。

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