环境自动监测站固定式辐射监测仪性能测试与评价

李 胤,韦应靖,2,王 川,张大可,王弘昱,陈双强

1.中国辐射防护研究院,辐射安全与防护山西省重点实验室,山西 太原 030006

2.清华大学,北京 100084

3.核电运行研究(上海)有限公司,上海 200126

生态环境是人类赖以生存和发展的基础,坚持山水林田湖草沙一体化保护和系统治理是推进美丽中国建设的重要举措。对包括水、空气、生态等在内的环境要素的监测工作一直受到国家的高度重视[1-3]。近年来,某国开展多次核试验,日本发生“3·11”福岛核事故并将核电站污水排入太平洋,这使得我国边境核与辐射应急监测面临的挑战日益增多。在应对这些风险和挑战的过程中,辐射环境空气自动监测站(以下简称自动站)发挥了至关重要的作用。自动站实时监测数据能够准确、及时地报告我国环境辐射水平,为国家管理决策提供数据支撑和技术保障,从而更好地维护我国辐射安全和社会稳定[4]。

自动站的辐射监测内容包括环境γ剂量、核素种类、气溶胶、气态碘、气象参数等。其中,环境γ剂量监测能够快速、准确地获取辐射环境的实时数据,避免了人工间断测量数据的不全面性,有利于掌握区域环境辐射本底水平变化,为环境质量与公众曝露剂量评价提供基础资料。在事故发生时,自动站可以发出报警信号,提供事故的辐射污染水平,给应急决策及事故影响评价提供依据。因此,辐射环境空气自动监测对保障我国辐射安全至关重要[5]。

截至2020年,我国已投入运行的自动站达到了263个。2015—2019年,国内自动站的年均数据获取率分别为90.2%、96.7%、97.7%、97.6%、98.1%[4],满足现行《辐射环境空气自动监测站运行技术规范》(HJ 1009—2019)中规定的数据获取率达到90%以上的要求[6]。然而据统计,2015—2020年,仅辐射监测设备中的高气压电离室的故障率就占到自动站总故障率的11%[7]。通常,一个自动站的监测数据所代表的是一个地级或县级区域范围内的受照射情况。倘若其中一台辐射监测设备无法正常运行或准确测量,当核事故发生在该区域时,就无法第一时间快速响应,政府部门难以及时决策,或许会给生活在当地的居民带来不可估量的健康危害。因此,对每一台辐射监测设备开展定期校准,是保障自动站辐射监测设备测量结果准确性与长效运行有效性的关键一步。

本文依托中国辐射防护研究院放射性计量站现有实验条件,联合当地生态环境部门,参考计量技术规范《固定式环境γ辐射空气比释动能(率)仪现场校准规范》(JJF 1733—2018)[8],对山东、辽宁两省所有自动站的辐射监测设备(高气压电离室)进行了现场测试。此外,为掌握监测设备对核事故的响应能力,围绕关键设备——高气压电离室进一步开展了针对性性能测试。本文旨在全面评估自动站的现场运行水平,并评价高气压电离室的辐射计量特性。

1 辐射监测设备现场校准

为校准山东、辽宁两省自动站的78台高气压电离室,本文参考计量技术规范JJF 1733—2018中给出的试验方法与试验项,分别对其响应、重复性、响应的非线性3项指标开展现场校准,以评估其运行状况。

测量设备选用环境水平可携式γ射线空气比释动能标准装置,装置结构见图1,详细结构说明见表1。该装置内置7.2×108Bq137Cs放射源1枚,通过调节可携装置与测量设备的间距或衰减器的厚度,能够提供0.5～20 μGy/h的空气比释动能率校准范围,满足1.5 m处均匀性>95%的辐射野直径≥30 cm的要求。该装置的相对扩展不确定度为3.0%(k=2)。

注：各部件名称见表1。图1 环境水平可携式γ射线空气比释动能标准装置结构示意图

1.1 响应

参照JJF 1733—2018给出的响应试验方法,对高气压电离室在3个量级内的剂量率响应进行测试,按照公式(1)计算电离室的响应。

(1)

根据公式(1)的计算结果对78台电离室进行响应统计,结果显示：46台的响应在0.9～1.1之间(占59%),读数与约定真值非常接近,能够准确反映环境辐射剂量率的真实水平;15台的响应在0.8～1.2之间(占29%),读数与约定真值偏差不大,基本满足计量技术规范JJF 1733—2018中的响应范围(1±0.2)要求,能够用于辐射环境监测,但不宜用于评估当地人群的受照射真实剂量;9台(占12%)的响应低于0.8或高于1.2,无法给出真实有效的测量结果,需要及时维修。通过以上数据可以看出,山东、辽宁两省现役自动站中,电离室满足计量技术规范要求的占比为88%,应通过定期年检+反馈维修的方式进一步提升该比例。挑选其中4台代表性的电离室,绘制电离室响应随剂量率的变化曲线,测试结果如图2所示。

注：电离室1代表响应范围为0.9～1.1,电离室2代表响应范围为0.8～1.2,电离室3代表响应范围不满足规范要求。图2 高气压电离室响应测试

此外,通过校准发现,不满足计量技术规范要求的9台电离室的使用年限均超过了8年,且使用期间未开展定期校准工作。这也提醒相关单位需要进一步重视电离室的设备健康状况,做好定期校准维护工作。

1.2 重复性

重复性是指在相同测量条件下,仪器重复测量同一个量时提供相近示值的能力。测量仪器的重复性实际上反映了测量仪器示值的随机误差分量,可以用示值的分散性定量表示,是衡量测量仪器计量性能的指标之一。本研究将重复性以示值的相对实验标准偏差进行表示。选择空气比释动能率为1.64 μGy/h的测量点,使用测量仪器连续重复读数10次,相邻两次读数的时间间隔应大于3倍的仪器响应时间常数。按照公式(2)计算电离室的重复性。

(2)

测量结果表明,所测电离室的重复性均不超过1%,全部满足JJF 1733—2018中的重复性不超过10%的要求。

1.3 响应的非线性

结合上述78台电离室在0.5～20 μGy/h剂量率下的响应结果,按照公式(3)计算响应的非线性。

(3)

计算得到的电离室中最大响应的非线性为6.5%,满足JJF 1733—2018中的响应的非线性不超过±20%的要求。

1.4 不确定度评定

不确定度的本质和误差一样,是指当需要明确某一测量结果的不确定程度时,所采用的一个适当标准度量。不确定度的引入扩充了误差理论,成为定量描述测量结果的一项基本指标[9]。以剂量率为0.530 μGy/h的情况下,响应为1.04、响应的非线性为0.4%的电离室为例,参考JJF 1733—2018给出的测量模型,评定输入量的标准不确定度,结果如表2所示。

表2 标准不确定度汇总

由此可以按照公式(4)至公式(6)求得输出量Rj以及Rj的合成标准不确定度u(Rj),并最终得到该台电离室的相对扩展不确定度Urel(Rj)(取包含因子k=2)。

(4)

(5)

(6)

对78台电离室中性能满足使用要求的设备进行不确定度评定,结果显示,上述电离室的不确定度最大值不超过10%(k=2)。

2 高气压电离室辐射性能测试

高气压电离室是以纯氩气或氩-氮混合气体为灵敏介质。X/γ射线进入电离室空腔后,会与灵敏介质发生电子对效应,产生正负离子对,而正负离子对可在强电场作用下向电极定向移动,形成电离电流,从而反映辐射剂量。高气压电离室具备能量响应好、稳定性强、使用寿命长、方向性好等优点,但灵敏度和空间分辨率通常较差。此外,高气压电离室是在运自动站中的剂量率测量关键设备。随着自动站的长期运行、后期维修、产品更新与系统升级等,电离室的辐射计量特性往往会发生较大变化,导致其示值准确性难以保障。为进一步验证高气压电离室的性能,评价其对核事故、极端环境变化的响应能力,在中国辐射防护研究院放射性计量站内针对电离室开展测量范围、能量响应、脉冲响应、响应时间、环境适应性5项测试。

2.1 空气比释动能率测量范围

据报道,福岛核事故发生时,距离事故中心25 km处的自动站的反馈数据为21 μGy/h[10]。由此推算,核电厂周围5 km范围内的剂量率或许高达数百μGy/h,甚至达到mGy/h水平。在此情况下,需要自动站的高气压电离室具备足够宽的量程范围。

为验证电离室的空气比释动能率测量范围,选用的试验装置如表3所示。挑选1台检定合格且响应良好的电离室,将空气比释动能率试验结果按137Cs归一,参考公式(1)的响应计算方法,绘制电离室响应与空气比释动能率在9×10-2～8×106μGy/h范围内的依赖关系,结果如图3所示。

表3 空气比释动能率试验装置

图3 高气压电离室空气比释动能率响应曲线

可以看出,电离室在9.0×10-2～1.0×106μGy/h范围内的响应均不超过1±0.2(最高指示值为1.01 Gy/h),表明其量程极宽,覆盖了环境、防护、治疗水平的剂量率范围。尽管最终得到的电离室的响应并非电离室规格书中所述的1±0.03,但仍能实现常规环境核事故下的高剂量率连续稳态辐射监测。

2.2 能量响应特性

对电离室进行能量响应试验。利用X射线空气比释动能(防护水平)标准装置的N系列辐射质及137Cs、60Co参考辐射质,测量电离室的能量响应特性,测试结果如图4(a)所示(能量按137Cs归一)。

图4 高气压电离室能量响应特性测试结果

可以看出,与规格书中所述能量响应情况[图4(b)]基本一致,电离室对60 keV以下的光子无响应,目的在于避免其在空气等效标准下,对天然同位素产生过响应或欠响应现象(天然环境中能量低于60 keV的射线占5%);对60～164 keV光子的能量响应曲线出现明显“鼓包”,这是γ光子与内部惰性气体的光电效应逐渐凸显,沉积的能量随入射γ光子能量的降低进一步升高的结果;对164 keV以上的光子的能量响应则趋于1.0。以上结果表明,电离室的能量响应特性能够满足常规环境条件与核事故下的辐射监测需求。

2.3 脉冲响应特性

为验证电离室对核试验场地等特殊场所脉冲辐射(高剂量率、短脉冲宽度)的响应特性,在脉冲场下对其开展响应测试。脉冲场由脉冲X光机提供,电离室测量结果见表4。

表4 高气压电离室脉冲试验结果

可以看出,电离室对2 μGy以下累积空气比释动能的低能(60 keV以下)脉冲辐射具备较为准确的监测能力,且剂量率示值偏差不超过-18%;但随着射线能量(60 keV以上)或脉冲宽度的增加,电离室示值偏差较大或无响应。高气压电离室是以收集灵敏介质的电离电流为基本工作原理,收集效率是影响高气压电离室测量能力的最主要因素。脉冲辐射具有持续时间短、瞬时剂量率极高的特点。为准确测量脉冲辐射剂量,需电离室对脉冲形成的正负离子对进行完全收集。但不同于稳态辐射场(离子收集效率>99%),脉冲辐射产生的离子对在电离室空腔内漂移的过程中会发生符合而不被记录。发生符合的原因一方面在于极间电场强度不足,导致离子难以漂移至收集极;另一方面在于瞬发的高能/剂量率辐射在空腔内产生大量离子对,但后端电子系统不具备快速处理能力,导致信号堆积与探测死时间的产生,造成高气压电离室的探测效率随着累积空气比释动能或射线能量的增加而明显降低,出现响应偏差大或无响应问题。试验结果直接反映出高气压电离室不具备对脉冲辐射的监测与警示功能,无法用于高剂量率、短脉宽的脉冲辐射监测。

2.4 响应时间

当核事故发生时,需要监测设备在第一时间反馈监测结果,从而方便政府及时组织人员疏散,避免人员承受过量的辐射剂量,这就要求监测设备必须具备快速响应特性。

为验证高气压电离室的响应时间,利用表3中的辐射标准装置,测量不同空气比释动能率下的电离室示值达到约定值的91%～111%所用的时间,试验结果见表5。

表5 高气压电离室响应时间试验结果

试验发现,在9.0×10-2～1.0×106μGy/h空气比释动能率范围内,电离室均能在2 s内给出准确示值。但在2.30×100、2.48×101、2.46×102、2.78×105μGy/h等特殊测量点,电离室在2 s内仅能给出不足约定值的50%的响应示值,而达到约定值的91%～111%所用的时间长达180～360 s。此类响应时间不合格状况的成因是电离室为了平衡测量范围和测量精度,针对不同量级的空气比释动能率设计了多段不同的探测高压,以满足全部收集空腔内的电离离子的电压饱和曲线要求。空气比释动能率越大,对应的饱和电压越高。在测量时,若空气比释动能率处于两段探测高压的交界处,必然导致仪器的响应时间延长。目前,电离室规格书尚未针对不同探测高压对应的空气比释动能率测量范围加以说明。

2.5 环境适应性

自动站主要设置在恶劣多变的野外环境下,而环境条件的改变对电离室示值准确性的影响在规格书中尚未指明,因此,需要对电离室开展环境适应性试验。利用恒温恒湿试验箱和环境水平可携式γ射线空气比释动能标准装置,在空气比释动能率为3.0 μGy/h的试验条件下,验证温湿度变化对电离室响应的影响,试验结果如图5所示。

图5 高气压电离室环境适应性测试

可以看出,在-20～70 ℃和0%～100%范围内,环境温湿度变化对电离室响应的影响大小不足±0.01,表明电离室的环境适应性优良。

3 结论

本文依托中国辐射防护研究院放射性计量站现有实验条件,参考计量技术规范JJF 1733—2018,对山东、辽宁两省自动站中的78台高气压电离室开展现场校准,并对其开展了一系列辐射性能测试。

现场校准方面,针对JJF 1733—2018给出的响应、重复性和响应的非线性3项指标,校准结果显示：88%的电离室满足1±0.2的响应范围要求,其中测量准确性高(1±0.1)的电离室占比59%,应采取定期年检+反馈维修的方式进一步提升该比例;78台电离室的重复性均不超过1%,响应的非线性均不超过6.5%,符合规范要求。对满足规范要求的电离室进行不确定度评定,得到的不确定度最大值不超过10%(k=2)。此外,通过现场校准发现,即便是来自同一型号仪器(例如美国GE公司RSS 131型离子交换色谱仪)的高气压电离室,由于后期维修升级、使用周期的差异,其计量特性往往也会差异较大。因此,为了保证电离室的示值准确性,需要定期开展计量检定工作。

电离室辐射性能测试方面,通过5项关键试验得到如下结论：

1)电离室在9.0×10-2～1.0×106μGy/h范围内的响应均不超过1±0.2(最高指示值为1.01 Gy/h),其量程覆盖了环境、防护、治疗水平的剂量率范围,具备常规环境条件与核事故下的连续稳态辐射监测能力。

2)电离室对164 keV以上的光子的能量响应趋于1.0,对60 keV以下的光子无响应能力,而当光子能量在60～164 keV范围内时,响应曲线会因γ光子与电离室内部惰性气体的光电效应出现“鼓包”。

3)电离室缺乏符合抑制与信号快速处理能力,无法实现对脉冲辐射的监测与警示。

4)电离室能够在2 s内给出测量范围内的准确示值,但其探测高压的分段式设计导致所测空气比释动能率处于两段高压的交界处时,响应时间往往长达180～360 s。这一特性在电离室技术规格书中尚未加以说明。

5)电离室的响应受环境温度(-20～70 ℃)、湿度(0%～100%)变化的影响大小不足±0.01,表明电离室的环境适应性优良。

此外,针对核事故的风险警示与剂量监测是辐射环境空气自动监测站的一项重要任务。提升高气压电离室针对核临界事故的脉冲辐射监测能力,未来或将成为高气压电离室技术攻关的重点方向。