基于等离激元法布里-珀罗腔折射率测量的实验设计

肖发俊,张慧婷,李晨阳,刁 航,杨浩冬,魏泽浩,赵建林

(西北工业大学 物理科学与技术学院,陕西 西安 710129)

法布里-珀罗(F-P)效应是一种典型的多光束干涉现象。在大学物理教学中,常用两平行的介质平板,即F-P标准具,来观察该干涉现象。F-P标准具有较高的光谱分辨率等优点,成为众多光谱测量教学实验的必备元件[1-3]。例如,利用F-P标准具可测量在磁场作用下汞原子因塞曼效应所导致的谱线分裂[4]。另外,F-P标准具也可以用作众多光纤传感器的探头,测量温度、应变、压力和振动等物理量[5]。随着微纳加工技术的进步,F-P标准具逐渐向小型化发展,且展现出结构简单、灵敏度高等优点,因而广泛用于构建微纳激光器、传感器等新型光学器件[6]。为顺应这一发展趋势,提升学生的前沿认知和创新能力,急需在实验教学和科研训练中开发微纳尺度的F-P标准具的实验内容。

表面等离激元是金属表面自由电子的集体振荡,可以将光场束缚在亚波长尺度内,为光子元件小型化提供了理想平台[7]。目前,利用电子束刻蚀技术,人们制备了凹槽形等金属结构来观测等离激元F-P效应[8],并成功应用于生物化学传感中[9]。受限于加工工艺的高成本和复杂性,上述等离激元F-P标准具目前尚未在教学实验中普及。为此,本文设计了一种由银纳米线对和金膜组成的等离激元F-P腔(标准具),并将其用于折射率测量实验。由于采用自下而上的制备工艺,该设计具有易于制备、便于集成、高度调谐等优点。利用所构建的等离激元F-P腔,实验测量了不同浓度甘油溶液的折射率,并实现了高达555 nm/RIU的探测灵敏度。

1 研究方法

1.1 样品制备

我们设计的等离激元F-P腔如图1(a)所示。该结构自下而上分别为金膜、Al2O3间隙层和一组平行的银纳米线。两根银纳米线可起到F-P标准具的作用,金膜与介质界面的SPP会在纳米线间多次反射产生F-P效应。为提高F-P效应的干涉调制度,需降低金膜的表面粗糙度,以减小表面等离极化激元(SPP)的传输损耗。为此,我们首先采用Butt等[10]提出的模板剥离法来制备超平滑金膜。随后,通过原子层沉积法(ALD)在金膜表面沉积2 nm厚的Al2O3间隙层。继而,利用匀胶机将直径为200 nm的银纳米线(江苏先丰纳米材料科技有限公司)分散于Al2O3/金膜衬底表面。进一步,通过显微操作手臂移动一对银纳米线,并使其平行以构成等离激元F-P腔结构。最后,为防止银纳米线的氧化,利用ALD在等离激元F-P腔沉积2 nm厚的Al2O3保护层,以保证该结构在后续测量中的稳定性。图1(b)给出了所制备等离激元F-P腔的扫描电镜(SEM)像。可以看出,银纳米线对具有较高的平行度。

(a) 三维结构示意图

1.2 数值模拟

为证实等离激元腔的F-P干涉特性,采用COMSOL Multiphysics仿真软件分析了该结构的光学响应。仿真中所选等离激元F-P腔的结构参数与实验情况相同。金、银的折射率采用Johnson和Christy的测量结果[11],Al2O3的折射率设置为1.5。首先,以p偏振的平面波为激励源,令其以70°斜入射到样品面,并获得无限大的Al2O3/金膜衬底上方的光场分布。随后,以该光场分布为二次激励源,诱导等离激元F-P腔的光响应。图2给出了波长850 nm处等离激元F-P腔的横磁场(Hy)的模拟结果。可以看出,银纳米线之间存在波节与波腹的交替分布,证实了等离激元F-P效应的存在。该效应的形成机制可理解为:当斜入射的p偏振光照射在银纳米线上,会通过纳米线的散射将光波耦合成沿金膜-介质表面传播的SPP;所产生的SPP在F-P腔内传播时,会被银纳米线多次反射,并相干叠加产生了F-P效应。

x/μm

1.3 光谱表征

搭建如图3所示显微光谱光路,并实验表征了等离激元F-P腔的光学响应[12]。这里,卤素灯发出的白光经由光纤耦合至笼式结构中,并通过格兰泰勒棱镜调整为p偏振激发光。激发光经长工作距离物镜Obj1(NA=0.55,放大倍率50倍)以70°斜入射聚焦在样品表面。样品的散射光被垂直放置的物镜Obj2(NA=0.4,放大倍数50倍)收集。收集信号中的杂散光被空间滤波器PH(直径为300 mm)滤除。通过控制翻折反射镜,所得的信号光可被CCD采集用于样品暗场成像,或由光栅光谱仪(SR303i,Andor)采集以分析样品的散射光谱。

图3 显微暗场散射光谱表征系统

为获得等离激元F-P腔的本征散射光谱,采用如下公式对所采集的散射信号修正,以消除激发光光谱线型、背景信号的影响[13]:

(1)

式中,Is、Ir、Ii和Ib分别为样品散射光谱、样品附近的背景散射光谱、入射光的光谱和暗环境光谱。

图4所示为测得的l=4 mm腔长等离激元F-P腔的散射光谱。可以看出,在波长700～900 nm内,两根银纳米线因F-P效应,其散射光谱展现出多个调制峰。并且,等效于F-P标准具的反射镜,两根银纳米线处的干涉条件互补,相应地导致两者的调制峰出现“峰”、“谷”互补的现象。

Wavelength/nm

2 等离激元F-P腔对甘油溶液的折射率测量研究

进一步,研究了等离激元F-P腔对甘油溶液折射率的测量。这里,选取离子水(DI water)以及质量分数分别为20%、40%、60%和80%的甘油溶液作为待测溶液。由文献可知[14],这些待测溶液的折射率分别为1.33、1.357、1.384、1.413和1.443。实验中,利用移液管将待测溶液滴在腔长l=4 mm的等离激元F-P腔表面,并采集其暗场散射光谱,借助散射光谱的频移来表征待测溶液的折射率。为保证实验结果的可靠性,这里选取同一F-P腔作测试,并在每次测试后用去离子水冲去待测物,直至其共振峰位恢复至测试前的波长位置[14]。

图5(a)给出了等离激元F-P腔共振峰随待测溶液浓度的变化。由图可知,随着甘油溶液质量分数的增大,即折射率的增大,F-P腔的光谱线型出现了显著的红移。随后,我们选取驻波阶数m=15的驻波峰作为探测标记峰[图5(a)中三角标记所示],得到共振峰随折射率的变化关系,如图5(b)的圆点所示。

(a) 不同甘油溶液浓度下等离激元F-P腔的散射光谱

为解释该光谱频移规律,引入等离激元F-P腔理论。由此,等离激元F-P腔的谐振条件为

(2)

式中,m为驻波阶数,λspp为等离激元波长,其与真空中波长λ0的关系为

(3)

式中,eAu为金的介电常数,ns为溶液折射率。由式(2)和(3)可得,F-P腔共振波长与溶液折射率的关系式为

(4)

当环境折射率变化为小量时,对式(4)作泰勒展开后可得,F-P腔共振波长与环境折射率成正比关系,即λ0∝ns。随后,将m=15代入式(4),得到与实验结果相符的光谱频移规律,如图5(b)中空心方点所示。进一步,通过线性拟合实验数据,可得该F-P腔的折射率探测灵敏度为460 nm/RIU.

随后,分析了腔长对该等离激元F-P腔的折射率测量的影响。实验中,通过微操控平台的钨丝探针,移动银纳米线来调控F-P腔长度。图6(a)-(d)分别给出了腔长分别为l=4.1、4.2、4.3和4.4 μm时,F-P腔散射光谱随甘油溶液浓度的变化。可以看出,甘油溶液浓度的增大均导致散射光谱线型的整体红移。同样地,选取驻波阶数m=15的共振峰作为测量标记峰,得到了不同腔长下F-P腔折射率探测的灵敏度,如图6(e)所示。由图可知,随着腔长的增大,探测灵敏度出现先增大后减小的现象,并在腔长l=4.1 μm时达到最大值555 nm/RIU。该灵敏度的变化规律可以定性地理解为:等离激元F-P的折射率探测灵敏度取决于腔内局域场与环境溶液的相互作用程度[15];一方面,当腔长增大时,局域场与环境溶液的交叠面积会增大,导致相互作用的增强;与此同时,由于金属的欧姆损耗,腔长的增大导致腔内SPP的衰减,使得腔内局域场强度降低[图6(f)所示],减弱了其与环境溶液的作用;在两方因素的作用下,形成探测灵敏度随腔长先增大后减小的变化规律。

图6 等离激元F-P腔的探测灵敏度随腔长的变化

3 结 论

本文设计了一种基于银纳米线对和金膜组成的亚波长F-P腔的折射率测量实验。所用F-P腔具有易于制备、便于调谐等优点。数值模拟结果表明,金膜表面的表面等离激元(SPP)会在银纳米线间多次反射,呈现出驻波现象。利用暗场散射光谱装置得到了F-P效应调制的光谱线型,并借助该F-P腔测量了不同浓度甘油溶液的折射率。实验结果发现,F-P腔的共振波长会随溶液折射率增大出现线性红移,与SPP驻波理论相符。