2019～2021年北京市PM2.5及组分受风向影响研究

陈 晨,李云婷,常 淼,景 宽,孙 峰,郭元喜,董 欣,孙瑞雯,沈秀娥,刘保献

2019～2021年北京市PM2.5及组分受风向影响研究

陈 晨,李云婷,常 淼,景 宽,孙 峰,郭元喜,董 欣,孙瑞雯,沈秀娥,刘保献*

(北京市生态环境监测中心,北京 100083)

利用北京市2019～2021年的气象数据、PM2.5及组分浓度数据,结合常规污染物NO2浓度,分别对PM2.5及组分浓度、气象参数、NO2浓度和氮氧化率(NOR)大小的时空变化进行分析比较.结果表明:2019～2021年三年间北京市城区PM2.5浓度下降14%,但NO3-上升12%;各风向上,北京市城区PM2.5浓度大小顺序为:东北风>东风>西南风>东南风>南风>西风>北风>西北风,此外,二次无机盐组分最高浓度均出现在偏东风风向,有机物(OM)最高浓度出现在西南风;各风向年际变化上,2019～2021年,北京市PM2.5、各组分及NO2浓度在空间上均呈现高浓度“东移”特征,NO3-在东北风向上上升幅度最高,达65.7%;东北、东风及东南风风向上,相对湿度同步升高,NOR在东北、东风风向上同步升高,升高幅度达70%,由此认为,北京市NO3-在东北风向上的反弹与前体物浓度东移和东北风向上相对湿度的升高有关.

PM2.5；组分浓度；风向分布；NO3-浓度反弹；气象条件

研究表明,气象条件是除污染源排放外影响大气中颗粒物浓度及其化学组分的重要因素[1-3].受地形地貌、全球气候变化以及区域产业结构等因素影响,气象场在空间上具有特异性,在时间上呈现年度差异性,污染源排放在区域范围上也表现显著的地域化特征.

因此,不同地区的气象条件与PM2.5浓度的关系具有理论统一性的同时兼具地方差异化特征[4-5].在众多的气象条件中,风向是影响空气质量的关键因子.Davis等[6]指出短时间内大尺度环流形势对污染过程起到决定性的作用;Clappier等[7]对希腊的研究中,根据污染排放特征和风型进行分类,将希腊半岛划为不同区域,每个区域对应一种特定的污染物行为.

在我国,一些学者研究了短时段PM2.5重污染事件,分析气象因素与PM2.5浓度的关系.在这些研究中,有的定性分析了风向风速是不可忽视的气象因子:何建军等[8]指出风场是决定大气污染物局地输送、扩散和跨界输送的重要因素;有的解释了风向风速对污染物的影响方式:孙兆彬等[5]的研究解释了北京特殊的地形特征下,不同风向风速对污染物传输的作用特征;有的计算了风场对污染浓度的影响程度:Liang等[9]研究了气象要素与PM2.5及组分浓度的多元线性方程,其中,风向、风速是具有较大相关系数的变量.更多的研究总结了我国不同城市PM2.5浓度与气象要素的关系或在不同风向风速下PM2.5的浓度变化特征[10-20].除此之外,一些学者将气象因素对PM2.5浓度的影响进行了更精确的计算:许艳玲等[4]基于WRF- CMAQ模型系统定量分析了气象和排放因素对全国及重点区域PM2.5污染影响程度,其指出,相比2015年,2016年气象因素和排放因素变化导致全国PM2.5年均浓度下降幅度分别为4%和3%.综上,目前针对气象要素与PM2.5的浓度关系、尤其是重污染时段气象要素与PM2.5及组分浓度关系的研究较多,有助于我们加深认识和探索污染物在环境中的过程演变规律.但是,针对较长时间尺度的、PM2.5及其组分浓度的分风向分布特征的研究严重不足.

本文利用2019～2021年一段较长时间段内,北京市车公庄站膜采样的PM2.5及组分浓度数据及观象台气象观测数据,配合北京市NO2日均浓度数据,从年均PM2.5及组分浓度的分风向浓度分布、年际变化情况、不同风向的相对湿度大小、NO2浓度及氮氧化率的分风向分布等多个方面的研究,重点探讨北京市PM2.5及组分浓度与风向的关系,尝试探讨NO3-在单一风向上反弹程度严重的可能因素,以期为管理部门更为精准的控制大气污染提供科学依据.

1 数据和方法

1.1 样品采集与数据来源

(PM2.5)及组分浓度采用膜采样分析结果,采样地点位于北京市海淀区西二环与三环之间,北京市生态环境监测中心7楼楼顶(39°55'51²N, 116°19'9²E),距离车公庄西路约50m,点位位于北京市中心城区,可在一定程度上代表北京市城区区域大气污染水平.

(PM2.5)分析使用MX5(瑞士梅特勒公司)型分析天平,测量精度为1100000,样品称量前后均恒温(18 ± 1)℃、恒湿(47% ± 2%) 24h;OC、EC质量浓度使用美国Sunset-L4型分析仪测定,膜裁剪面积为1.5cm2;水溶性阳离子质量浓度使用美国Dionex-ICS2000 型离子色谱分析仪测定,阴离子质量浓度使用美国Dionex-ICS3000 离子色谱分析仪测定,样品使用50mL去离子水超声提取, 0.45μm微孔滤膜过滤后测定;Si、Al、Fe、Mg 等金属及类金属组分的质量浓度使用美国Thermo公司Intrepid Ⅱ-XDL光谱仪分析,样品经密闭微波消解冷却后,加饱和硼酸溶液再次密闭微波消解、过滤、定容后测定.ρ(NO2)资料为北京市生态环境监测中心发布的逐时浓度数据.气象资料为与污染资料相对应的北京市观象台地面观测数据(http://cdc.cma.gov.cn/).

1.2 研究方法

1.2.1 气象数据的处理 将PM2.5浓度与观象台风向小时数据一一对应,根据当日小时风向监测数据,统计当日风频最大风向为主导风向,设为当日风向.通过八分法将风向设定为北风(337.5°～22.5°)、东北风(22.5°～67.5°)、东风(67.5°～112.5°)、东南风(112.5°～157.5°)、南风(157.5°～202.5°)、西南风(202.5°～247.5°)、西风(247.5°～292.5°)、西北风(292.5°～337.5°)8个风向,由于缺乏其它站点气象观测数据,以观象台风向代表全市整体风向,默认为全市多数情况为受到系统风场的影响.日均风速为小时风速监测数据平均值.此外,按照气象的定义,设定静风(0～0.2m/s),研究表明静风风频较低,本文重点讨论8风向下PM2.5及组分浓度分布规律.

1.2.2 PM2.5化学质量重构处理方法 借鉴以往研究结果[21-23],SO42-、NO3-、NH4+、EC以直接测定结果参与化学重构中,对于大气颗粒物中的有机物(OM),化学结构比较复杂,多数研究将测定值OC乘以系数()来代表OM,综合以往研究结果[23],本研究选择1.4为OM的全年平均折算系数;此外,针对PM2.5中地壳物质的重构,结合本研究所测定组分及刘保献等[23]的研究成果:

地壳物质=2.20Al+1.63Ca+2.42Fe+2.49Si+1.93Mg.

2 结果与分析

2.1 2019～2021年北京城区PM2.5浓度、组分浓度及气象要素情况

如表1所示,PM2.5各组分浓度均呈逐年下降趋势.与2019年相比,各组分中,浓度降幅最大的为EC,降幅达42%,唯一浓度反弹组分为NO3-,反弹幅度为12%,PM2.5降幅为14%.虽然北京市PM2.5浓度逐年降低,但NO3-污染问题突出.

表1 北京市2019～2021年PM2.5主要组分浓度(mg/m3)

比较2010～2020年10a间中国不同城市PM2.5中二次无机盐组分(SNA)占比情况(图1),可以看出不同地区大气细颗粒物中主要水溶性离子的浓度存在明显差异.本研究中(2019～2021年平均)北京市SNA占比与北京市其他研究相比处于中游水平.从北京本地的研究结果看,2014年夏季[24]硫酸盐浓度高于硝酸盐,2014年以后,北京市PM2.5水溶性组分中,硝酸盐浓度均高于硫酸盐.本研究中(2019～2021年),北京市硝酸盐浓度是硫酸盐的1.8倍,2019～2021年该比例逐年升高,分别为1.5、1.6和2.4倍.

图1 2010年以来中国不同城市PM2.5二次无机盐组分浓度占比

表2 不同城市OC和EC的浓度水平及占比

研究表明[30],含碳组分一般占PM2.5浓度的10%～70%,人口密集的城市中碳组分占比甚至超过60%.不同地区由于污染排放、气象条件及大气氧化能力等条件的综合影响,OC和EC在PM2.5中的占比存在较大差异,表2中列出了北京及周边城市近年来OC和EC的浓度水平及OC/EC的比值情况.从OC/EC比值上看,北京市2020～2021年OC/EC比例相较2019年显著升高,同时京津冀区域尤其北京市比值偏高,可见北京市半挥发性有机物(VOCs)的二次转化作用较强,且近2a有增强趋势.

如图2所示,2019年北京市以西南风为主导风向,2020～2021年则以东北风为主导风向.如图3所示,主导风向为东风时,日平均相对湿度最高;东北风、东风、东南风、南风为日主导风向时,日平均相对湿度高于50%;西北风方向上,相对湿度最低.从年际变化上看,2019～2021年各风向上相对湿度均呈升高趋势.与2019年相比,2021年年均相对湿度升高20.5%,尤其是东北风、东风、北风和西风风向上,相对湿度升高超20%.

图2 2019～2021年北京市风向、风速玫瑰图

图3 2019～2021年北京市分风向相对湿度变化规律

2.2 北京市不同风向上PM2.5及组分浓度分布规律及年际变化情况

表3统计了近3a PM2.5及各组分在各风向上的浓度,PM2.5在各风向上的大小顺序为:东北风>东风>西南风>东南风>南风>西风>北风>西北风.高值风向第一梯队为东北风、东风,第二梯队为西南风、东南风和南风,低值风向为西风、北风、西北风.从各组分上看,OM最高浓度为西南风及东北风,最低浓度为西北风;NO3-最高浓度出现在东北风及东风,最低浓度风向为西北风;SO42-最高浓度为东风、南风,最低浓度风向为西北风;NH4+除东风外最高浓度风向为东北风,最低风向为西北风;地壳元素最高浓度风向为东南风、南风,最低浓度风向为北风.

表3 2019～2021年(平均)北京市不同风向PM2.5各组分平均浓度(mg/m3)

2019～2021年不同风向的组分占比结果显示(扣除沙尘天,图4),东风、东北风、南风风向上,SNA占PM2.5总浓度的比例最高,占比分别为59%、55%、53%,其中,NH4+、NO3-在东风风向上浓度占比最高,而SO42-在南风风向上浓度占比最高,OM浓度占比最高风向则为北风.值得注意的是,地壳元素在西北风向上占比接近30%,西北风向带来的尘沙对北京市环境质量的影响也不容忽视.

图5比较了近3aPM2.5组分浓度在各风向上的分布.从总体变化形势上看,各组分浓度呈整体下降趋势,但个别风向和组分浓度反而上升.与2019年相比,2020年在东南风、东风、东北风风向上上升组分的平均升高幅度分别达32%、27%、23%;与2020年相比,2021年在北风、东北风、南风、西风、西北风风向上存在个别组分上升,北风分量上,NO3-升高幅度达42%,但SO42-降幅较大,NH4+变化不大,东北风、南风分量上则表现为NO3-、NH4+同步上升.综上,从风向上看,近三年PM2.5及组分浓度的分布呈“东移”特征,东北风、东风、东南风分量上上升组分多且“反弹”幅度大.

图4 2019～2021年不同风向上各组分占比

图5 2019～2021年不同组分浓度的分风向分布

比较相对于2019年,北京市城区2021年PM2.5及各组分在不同风向的浓度变化情况,如图6所示.

图6 北京市各风向上主要组分2021年相比2019年变化率

NO3-为上升情况最严重的组分,其在东北风、西风、南风、北风分量上均有上升,升高幅度分别为65.7%、22.9%、13.4%、4.32%;其次上升较显著的为东北风分量上的NH4+,升高幅度为42.3%;地壳元素在南风、北风、西风分量上上升,升高幅度分别为33.9%、9.5%、8.0%;而SO42-仅在东北风分量上上升,升高幅度为5.8%.总的来看,PM2.5浓度仅在东北风分量上上升,浓度升高幅度达13.6%.综上所述,北京市城区PM2.5及组分在各风向上浓度分布的变化显示,北京市受东北风、北风作用时,二次组分浓度呈升高趋势,尤其是NO3-浓度在东北风分量上反弹严重,值得重点关注.

2.3 不同污染程度下北京市城区PM2.5中二次无机盐组分(SNA)浓度的风向分布特征

统计北京市区2019～2021年PM2.5组分中铵根、硫酸根、硝酸根在清洁天(优良天:PM2.5浓度小于75mg/m3)和超标天(PM2.5浓度高于75mg/m3)的浓度风向分布特征,如图7.

图7 北京市2019～2021年不同污染程度下PM2.5组分浓度的风向分布

清洁天时,以东北风-西南风为分界,东南各风向上浓度高于西北各风向,各组分在各风向上的浓度分布呈“梭型”分布.与清洁天相比,污染天时,西北风、西风风向上各组分浓度升高幅度最大,这是因为清洁天时,西北风、西风风向上各组分本底浓度过低.此外,清洁天时,硝酸根浓度排名前三的风向为东风>东南风>南风=东北风,这4个风向中,硝酸根在东北风向上,超标天浓度升高幅度最大;而硫酸根、硝酸根在清洁天时浓度排名前三的风向均为东风>南风>东南风,且在这3个风向中,超标天时均为东南风浓度升高幅度最高.综上可知,排除清洁天时较低起始浓度的影响,在污染程度加重时,北京市PM2.5组分SNA浓度的升高主要源自于偏东风向的浓度抬升.因此,不论是清洁天,还是污染天,偏东风向上的污染物浓度的抬升均对北京城区的空气质量产生较大影响.

2.4 偏东向组分NO3-浓度反弹原因探索

为探讨东北风方向上NO3-浓度反弹原因,本研究分析了NO2近3a分风向的浓度分布.如图8所见,NO2在各风向上浓度均下降,但在空间分布上,与NO3-一样,呈现“东移”特征.2019年,NO2在东北风下的浓度比年均浓度高7%,2021年该偏高幅度达19%,2021年比2019年增加了12个百分点.由此可见,北京市东北方向上NO2浓度的升高可能是东北风下NO3-浓度偏高的重要原因之一.

图8 2019～2021年北京市NO2浓度的分风向分布

研究表明[43-45],NO3-浓度与环境相对湿度具有较强正相关,如前文所述,北京市东北风、北风风向上近2a相对湿度增加显著,这也为NO2的转化提供了更有利的化学反应条件.

此外,NO2转化效率也影响PM2.5中NO3-的浓度水平.本文用氮转化率(NOR)来表征NO2的转化效率,如式(1):

计算北京市2019～2021年氮转化率水平(图9),近3a北京市NOR在不同风向上大小在0.048～ 0.277之间.与长三角地区相比,如表4所示,北京市年均NOR大小高于2013年前后的长三角地区,而低于其2019年前后.且年际变化上呈现逐年升高趋势.

表4 北京与长三角地区NOR大小

图9 北京市2019～2021年各风向NOR变化情况

此外,不同风向上,在偏东、偏南风向上,NOR较高,偏北、偏西风向上NOR较低.变化趋势上,近2a各风向上NOR呈升高趋势;与2019年相比,东北风、东风风向上NOR增高幅度最高,达70%.由此,各风向上NOR变化情况印证了前体物浓度的增加和反应条件的提高对北京市偏东风向上氮转化效率起到增强作用.综上,本研究认为,偏东风向NO2浓度分布“东移”影响叠加偏东风向上相对湿度的增加是北京市偏东风向上NO3-浓度上升的影响因素之一.研究表明,区域传输对北京市PM2.5浓度的贡献超3成[48],北京市偏东风向上PM2.5以及组分浓度的升高受区域传输的影响程度在本文未能涉及,今后将进一步采用模型、监测数据相结合的方式,更加全面的解释北京市区PM2.5及组分浓度的风向分布特征.

3 结论

3.1 2019～2021年,北京市PM2.5浓度下降14%,组分上,EC降幅42%,唯一反弹组分为NO3-,反弹幅度达12%.与其他研究相比,2019～2021年北京市三年平均的SNA占比处于中间水平,近两年呈升高趋势;与北京和周边地区相比,北京市OC、EC比值处于偏高水平.

3.2 2019年北京市主导风向为西南风,2020和2021年为东北风.相对湿度上,受到盛行东北风的影响,北京市2021年年均相对湿度比2019年提高20.5%.各风向上,与2019年相比,2021年在北风、东风、东北风、西风风向上相对湿度升高幅度较高.

3.3 2019～2021年北京市PM2.5在各风向上的浓度大小顺序为东北风>东风>西南风>东南风>南风>西风>北风>西北风.趋势上看,2019～2021年北京市PM2.5和各组分浓度在各风向上均呈现下降趋势,空间上呈高浓度“东移”态势.与2019年相比,2021年NO3-反弹最严重,各风向上,反弹幅度最大的风向为东北风,反弹65.7%.从污染天与清洁天SNA浓度的风向分布比较中,同步发现,不论是清洁天还是污染天,偏东风向上污染物浓度对北京市空气质量影响较大.

3.4 通过计算北京市的NO3-前体物质NO2在2019～2021年的分风向浓度水平,和同期各风向上NOR的大小,发现偏东风向上前体物浓度的相对升高和反应条件即相对湿度的升高导致了该风向上氮转化率的提高,这可以一定程度上解释北京市东北风向上NO3-浓度大幅度反弹的现象.

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The influence of PM2.5and component concentration on wind direction in Beijing from 2019 to 2021.

CHEN Chen, LI Yun-ting, CHANG Miao, JING Kuan, SUN Feng, GUO Yuan-xi, DONG Xin, SUN Rui-wen, SHEN Xiu-e, LIU Bao-xian*

(Beijing Ecological Environment Monitoring Center, Beijing 100083, China)., 2023,43(12)：6261～6269

Using the meteorological data, PM2.5and component concentration data of Beijing from 2019 to 2021, combined with the NO2concentration, the temporal and spatial changes of PM2.5and component concentration, meteorological parameters, NO2concentration and nitrogen oxidation rate (NOR) were analyzed and compared. The results showed that: (1) PM2.5concentration in urban areas of Beijing decreased by 14% in the three years from 2019 to 2021, but NO3-rebounded by 12%; (2) Each wind was upward, and the order of PM2.5concentration in urban areas of Beijing was: northeast wind> east wind> southwest wind> southeast wind> south wind> west wind> north wind > northwest wind, in addition, the highest concentration of secondary inorganic salt components appeared in the easterly wind direction, and the highest concentration of organic matter (OM) appeared in the southwest wind; (3) In terms of interannual changes in various wind directions, from 2019 to 2021, the concentration of PM2.5, components and NO2in Beijing showed the characteristics of high concentration "eastward shift" in space, and NO3-rebounded the highest upward in the northeast wind, reaching 65.7%; (4) The north, northeast and southeast winds were upward, and the relative humidity increases synchronously, and NOR increased synchronously in the northeast and east winds, with an increase of 70%, so it was believed that the rebound of NO3-in the northeast wind in Beijing was related to the eastward shift of precursor concentration and the increase of relative humidity in the northeast wind.

PM2.5；component concentration；wind direction distribution；NO3-concentration rebound；meteorological conditions

X513

A

1000-6923(2023)12-6261-09

陈 晨,李云婷,常 淼,等.2019～2021年北京市PM2.5及组分受风向影响研究 [J]. 中国环境科学, 2023,43(12):6261-6269.

Chen Chen, Li Yun-ting, Chang Miao, et al. Study on the influence of PM2.5and component concentration on wind direction in Beijing from 2019 to 2021 [J]. China Environmental Science, 2023,43(12):6261-6269.

2023-04-13

北京市科技支撑课题(Z211100004321006);国家重点研发计划项目(2021YFC1809000)

* 责任作者,正高级工程师, liubaoxian28@163.com

陈 晨(1989-),女,北京人,工程师,硕士,主要从事大气环境监测与污染成因分析研究.发表论文10余篇.chenchen9007@126.com.