云滴数浓度对大气颗粒污染物浓度的气象数值模拟研究

关键词：云滴数浓度；气象污染；颗粒污染物；高斯扩散；石英滤膜

中图分类号：X513 文献标志码：A

前言

污染物在大气中的扩散、迁移、转化与风向风速和气温的空间分布、大气湍流运动、太阳辐射、湿度、云、降水等气象条件直接相关。了解颗粒污染物的浓度值有助于深入分析颗粒物对大气化学变化、区域空气质量以及气象环境的影响，并有助于污染物质控制对策的制定。

徐小琪等人通过数学建模分析的方式，研究云滴数浓度对大气颗粒污染物浓度的影响，在获取云滴数浓度半径后，分析巨盐核与准稳态质量、热量的扩散传输过程对云滴数浓度与质量产生的影响。李丽光等人利用三个高度大气颗粒物浓度和气象要素逐时观测资料，分析了不同高度颗粒物浓度时间变化特征及其与气象要素的关系。魏雯等人NCEP/NCAR逐日风场、垂直速度资料以及Sci-ence Data Bank的地面污染物和气象要素数据，运用统计分析法研究了冬季东亚高空急流与近地面空气污染物高浓度区的关系。王思潼等人利用权威统计的主要污染物排放量，分析了污染源排放的空间分布特征，利用WRF-Chem模式模拟PM₁₀和PM_2.5浓度，并分析了颗粒物浓度的空间分布特征。

在分析现有研究成果的基础上，为进一步分析大气颗粒污染物浓度的变化，研究针对云滴数浓度对大气颗粒污染物浓度的影响展开数值模拟，从而为气象分析提高数据支持。

1气象数值模拟分析

云滴数浓度影响大气污染物的扩散和沉降。如果是晴朗有风的天气，则污染物浓度扩散速度快，晴朗无风相对较快；阴云有风较快，阴云无风较慢。

污染指数表明，各气候条件的变化对大气颗粒污染物浓度消散均是不利的，但目前得到的结果都是定性的，获取定量评价指标非常重要。据此，将云滴数作为气候要素的代表参数、评价污染浓度值的向量。文章以高斯扩散模型为数值测量基础，如式（1）所示：

由式（1）可知，颗粒污染物浓度计算的是颗粒污染物在云滴浓度不同情况下任意污染数值，其结果受污染程度、任意云滴浓度下的颗粒物位置及大气风向三方面因素影响，重点在于不同云滴浓度下的大气风向，因此，在计算过程中可以将源颗粒污染数值采取归一化处理，或直接设为1。文章研究中，将源污染浓度设为1，采用固定任意颗粒污染参考点方式，式（1）计算结果受云滴数浓度和大气风向扩散能力影响，用于评估大气颗粒污染数值，数值越大，表明大气污染越高。

将颗粒污染物粒径引用到文章污染数值研究中，该物理向量主要表达云滴浓度对不同粒径范围下的颗粒物个数浓度值的加权平均，如式（2）：

2模拟研究准备材料

2.1采集云滴数浓度与颗粒污染物

在模拟研究中将云滴浓度分为四档：约为20%、40%、60、80%。使用LTDHV2000型号颗粒物采样器，持续采集城市的工业区、居民区、郊区距地面20m处的大气样本。样本采集时间为2个月共计20次。使用石英滤膜收集大气中颗粒污染物质，石英滤膜的更换周期为24 h，采样泵流量为1.0L/min。将收集到的颗粒物质用锡纸包好后放在零下200C的冰箱中储存。

2.2采集样本处理

首先对滤膜进行秤重，使用HNO₃、H₂O₂和HF分解颗粒污染物，其次利用国外制造的ICP-MS500仪器测量镉、锰、铅、镍、铬和砷6种污染物质浓度。依次测定采集的20次样品，测量过程中每个样品都伴随2个平行样本。

3模拟研究结果分析

3.1随时间变化云滴浓度对污染物浓度值

将大气中颗粒污染物粒径范围设为0.2μm～0.5μm、0.5μm～1.0μm、1.0μm～2.0μm，随着时间变化，不同粒径范围下的颗粒污染物浓度随云滴数浓度衰减情况见图1。

如图1（a）所示，伴随时间变化0.2～0.5μm和0.5～1.0μm粒径范围内的颗粒物密度值随云滴数浓度呈衰减趋势。由于大气停止释放污染物质后，云滴通过风向对颗粒物过滤与污染物质沉降的共同结果。但在图1（a）和b）中，随时间增加，不同云滴数浓度下的颗粒物浓度值接近重合，而图1（b）衰减情况比图1（a）略微缓慢；图1（c）尤为特殊，结果表明，颗粒数密度的衰减不仅缓慢，而且具有周期性跳变0.2～0.5μm颗粒浓度值出现周期性“谷底”情况，而0.5～1.0μm颗粒浓度值出现周期性“山峰”情况。

产生上述结果的原因在于实验中选用了恒湿装置，通过水蒸气蒸发来维持环境湿度的稳定性。但这一过程中易产生过冷现象，导致小液滴的凝成，也会使部分颗粒物产生核凝结。小液滴的散射效应会对光学粒度仪产生干扰，设备会超读颗粒大小和密度。但由于大部分的小液滴能够在短时间内二次蒸发，因此，设备超度现象不会持续很长时间，因此，0.5μm以上颗粒物在衰减过程中形成周期性峰值，且与恒湿装置工作周期接近。在0.2～0.5μm的模拟实验中，由于水凝结，颗粒的散射效应增强，导致读数周期性的“波谷”。以细颗粒为核心的冷凝是为了使原来的颗粒尺寸变大或将几个小颗粒凝聚成更大的颗粒。这是云滴浓度约为60%和80%情况下0.2～0.5μm颗粒污染物物浓度值衰减明显变缓的主要原因。

因此，不考虑图中忽上忽下的跳跃数据，可看作大气中的颗粒物吸收云滴水分后引起的增长或凝并现象，云滴浓度接近80%时，颗粒污染物的粒径变化尤为明显。通过图1可知，当云滴浓度接近80%时，小于1m³的颗粒污染物密度值百分率下降明显，而大于1m³的颗粒污染物百分率有明显提升。

3.2云滴浓度对颗粒污染物个数浓度值的研究结果

结合一周内观测点的云滴浓度统计结果，使用式（2）获取到的结果见表1。

粒径分布下粒子数集中的关键是云滴数是否稳定。这是因为污染物浓度值位于边界层顶和自由对流层之间，不易直接从边界层排出，还与观测风向有关。需要重视的是，与时间为参数的颗粒污染物浓度值相比，不同粒径范围下的颗粒物个数浓度远高于云滴凝结状态下的颗粒物个数浓度，表1中颗粒污染物个数浓度值在一定周期呈峰值，粒径越大浓度值越大。

3.3不同颗粒污染物浓度值随云滴浓度变化

大气颗粒污染物浓度随云滴数浓度变化如图2所示。大气中颗粒污染物浓度的变化规律是云滴数浓度越高，数值越小，反之云滴数浓度越低数值越大。20%～40%相比60%～80%云滴数浓度下颗粒物质浓度有衰减趋势。

4个区域重金属颗粒浓度与云滴浓度之间的关联性如表2所示。区域1和区域4大气颗粒物中的锰和铅的浓度值与云滴数浓度呈正相关。区域2大气颗粒浓度值中的镉、镍和铬的浓度与云滴数浓度呈正相关。区域3大气颗粒浓度值中的镉、镍和铬浓度也与云滴数浓度呈正相关。

文章从大气颗粒污染物质中检测出镉、锰、铅、镍、铬和砷六种重金属污染。分析结果表明：区域4这些重金属浓度明显地高于区域1。而且，这四个区域的重金属污染平均浓度是国外同类型城市污染浓度的3～15倍。区域4大气中具有较强毒性的镉、锰和铅等重金属污染物，其浓度都超过了世卫组织关于大气质量指标，（5ng/m³、500ng/m³和150ng/m³）规定的浓度值。这些重金属具有较强的致畸、致癌、致突变等毒性。结果还表明，大气颗粒物中这些重金属，特别是镍、铬、砷的浓度随着时间的推移而显著降低，这表明相关部门采取了一些行政干预措施，如污染工厂的搬迁，加强环境监测，加大处罚力度，对降低大气颗粒物中重金属浓度起到了积极作用，效果明显。但大气颗粒物质中镉、铅和锰等重金属污染浓度值仍然居高不下。因此，为了保护人们的身体健康，当务之急需进一步降低大气中的颗粒污染物质浓度尤其是重金属污染浓度。

4结束语

文章研究通过关联气象数值模拟的方式，分析了云滴数浓度与大气颗粒污染物浓度的影响，揭示了它们之间的相互影响机制，即云滴数浓度与颗粒污染物随时间变化的浓度值、重金属浓度值的影响。通过分析污染物浓度可知：云滴数浓度的变化对大气扩散能力产生了显著影响，这是改变大气污染浓度的重要原因。云滴数浓度越高，大气中的颗粒污染物浓度值越低。这一现象主要归因于水体蒸发、降雨等环境因素。在这些环境条件下，污染物会在很大程度上蒸发甚至扩散分解，从而降低大气中的污染物浓度。在研究的最后，使用CALPUFF模式模拟观测实际污染浓度值，验证了文章方法具有较好的一致性，文章方法可以为进一步的污染来源分析及污染治理提供了良好的基础。