北秦岭柳树湾花岗伟晶岩型铀矿床流体包裹体和氢-氧-硫同位素研究

刘行, 曾威*, 叶丽娟, 尹青青, 王佳营, 温国栋, 张盼盼

(1.中国地质调查局天津地质调查中心, 天津 300170; 2.华北地质科技创新中心, 天津 300170; 3.中国地质调查局铀矿地质重点实验室, 天津 300170; 4.中钢集团天津地质研究院有限公司, 天津 300181; 5.河南省核工业地质局, 郑州 450044)

北秦岭丹凤地区是中国最重要的伟晶岩型铀矿成矿带,区内已发现有光石沟、小花岔两处大型铀矿床,纸坊沟中型铀矿床和陈家庄、石宝沟两处小型铀矿床。近年来,天津地质调查中心和河南省核工业地质局通过铀矿地质调查首次在灰池子岩体东部新发现柳树湾小型铀矿床,使得该成矿带向东延伸至河南省境内。文献[1-4]对丹凤成矿带内光石沟铀矿和小花岔铀矿开展了大量研究工作,主要包括两个方面:一是通过对全岩地球化学和锆石同位素研究探讨含铀花岗伟晶岩与周围花岗岩的关系[1-2],二是通过矿物地球化学、含矿和不含矿伟晶岩成分、结构对比研究,判断伟晶岩浆与围岩秦岭岩群片麻岩的同化混染是铀富集的主要机制[3-4]。以上研究对认识丹凤地区花岗伟晶岩型铀矿的矿化富集具有重要的促进作用,但目前缺乏对该地区伟晶岩型铀矿成矿流体的研究,成矿物质来源仍然不清楚。

以天津地质调查中心近年来新发现的柳树湾伟晶岩型铀矿为研究对象,通过详细的流体包裹体研究和稳定同位素分析,揭示了柳树湾铀矿床成矿流体环境,探讨成矿物质性质和成矿物质来源,对深化丹凤地区伟晶岩型铀矿成矿理论认识具有重要意义。

1 地质背景

柳树湾伟晶岩型铀矿床位于河南省卢氏县狮子坪乡柳树湾地区,大地构造上处于北秦岭造山带东段。在北秦岭微陆块内官坡-丹凤地区分布有6 000多条伟晶岩脉,构成商南、栾庄、官坡、龙泉坪4个伟晶岩密集区[5],其中官坡地区形成伟晶岩型稀有金属矿矿集区,商南和栾庄地区形成伟晶岩型铀矿矿集区[6],围绕灰池子岩体周围分布有小花岔铀矿、光石沟铀矿、黄泥凸铀矿和柳树湾铀矿。

北秦岭自北向南由宽坪单元、二郎坪单元、北秦岭微陆块组成,各单元之间分别以瓦穴子断裂带和朱夏断裂带分隔[7-8](图1)。宽坪单元主体由宽坪岩群组成,岩性为一套变质陆源碎屑岩、变质基性火山岩和大理岩组合,其中变质基性火山岩代表古洋壳残片[9]。冯晓羲等[10]在宽坪岩群变沉积岩中发现了早-中奥陶世的疑源类、几丁虫和虫颚等古生物化石,表明其形成时代为早古生代。二郎坪单元主要由二郎坪群和侵入其中的古生代花岗岩类组成。二郎坪群为一套变质基性火山岩、变碎屑岩和大理岩组合,其中火神庙组发育有具N-MORB、E-MORB、IAB特点的多种类型玄武质火山岩,被认为形成于岛弧[11-12]或弧后盆地[13]环境。林锐华等[14]测得火神庙组基性火山岩的年龄为474～463 Ma。北秦岭微陆块由秦岭岩群和侵入其中的新元古代和古生代花岗岩组成。秦岭岩群主体岩性为一套经历了中高级变质作用的片麻岩、石英片岩和大理岩,夹斜长角闪岩,其形成时代为中新元古代[15]。北秦岭微陆块中产出大量峰期变质年龄为511～490 Ma的榴辉岩透镜体,其原岩形成年龄为800 Ma,反映早古生代早期的大陆深俯冲作用[16-18]。

图1 北秦岭东段区域地质图(根据文献[6]修改)Fig.1 Geological sketch map of the eastern part of northern Qinling (revised according to ref.[6])

2 矿区地质特征

区内出露地层为中新元古界峡河岩群寨根岩组(Pt2-3z),岩性为石榴二云石英片岩、黑云斜长片岩夹斜长角闪片岩及少量大理岩。侵入岩为灰池子岩体及其外围的花岗伟晶岩。灰池子岩体主要岩性为黑云母二长花岗岩,出露面积约340 km2,西自桃萍乡,东至瓦窑沟西部,岩体北部离矿区最近距离为7 km,其形成时代为434～422 Ma[19-23]。区内发育的大量伟晶岩脉,与灰池子岩体花岗岩具有同源性。花岗伟晶岩脉主要分布于峡河岩群与灰池子岩体内外接触带0～200 m范围内,呈脉状、似层状,相互平行分布,在近岩体接触带部位,岩脉规模大,分布密度高,连续性好,分带明显。长一般为几十米到数千米,厚1～20 m,产状大致与其产出区段地层相同,总体走向基本平行于接触带(图2)。

图2 柳树湾矿区地质图Fig.2 Geological map of Liushuwan mining area

矿区内共发现规模较大的伟晶岩脉67条,单条伟晶岩脉出露长度一般在300～800 m,最长断续出露长度大于1 500 m,一般宽1～10 m,局部膨大部位最宽可达20 m,伟晶岩脉呈北西-南东向展布,产状为36°～42°∠63°～85°(图3)。对地表发现的ρ104、ρ105、ρ106、ρ107等多条伟晶岩脉进行钻探验证,其中对应ρ105、ρ107中见两个工业铀矿体,ρ104、ρ106中见多个铀矿化体,如图4所示。

图3 含铀伟晶岩野外产出状态Fig.3 Field occurrence status of uranium bearing pegmatite

图4 钻孔剖面图Fig.4 Borehole profile

含矿伟晶岩脉主要为富含黑云母的花岗伟晶岩,主要呈灰白、浅肉红色,中粗粒-伟晶结构,块状构造。主要矿物为:钾长石、石英、黑云母、钠长石,少量黄铁矿、独居石、碳酸盐矿物、晶质铀矿、磁铁矿、石榴石、电气石等(图5)。见鳞片状黑云母富集成团块或条带状。含矿伟晶岩的蚀变主要有黄铁矿化、硅化、绿帘石化及高岭石化[24-26]。

图5 柳树湾铀矿床中含铀伟晶岩岩心Fig.5 Uranium bearing pegmatite core in Liushuwan uranium deposit

通过大量的镜下实验室观测,研究区内铀的赋存状态主要以晶质铀矿为主,晶质铀矿与黄铁矿共生较普遍,黄铁矿与晶质铀矿成连晶或黄铁矿包裹晶质铀矿,而这些黄铁矿是不具晶形的(图6)。

Ur为晶质铀矿;Bt为黑云母;Py为黄铁矿;Qtz为石英;Ab为钠长石

3 样品采集及测试方法

采集灰池子岩体与其外围的岩(矿)石样品,采集13件样品做S同位素分析(含铀黑云母花岗伟晶岩4件、黑云母二长花岗岩4件、黑云斜长片岩5件),5件含铀黑云母花岗伟晶岩样品做H-O同位素分析。将新鲜的样品整理、编号并送至廊坊市诚信地质服务有限公司进行探针片的磨制和单矿物(黄铁矿、石英)的挑选等工作。挑选单矿物时,首先将矿石样品经表面清洗、晾干后,然后在双目镜下挑选纯度达99%以上的单矿物样品以供分析。

显微激光拉曼光谱测试与流体包裹体测温工作在中国地质调查局天津地质调查中心实验室完成。显微激光拉曼光谱测试实验所用仪器为英国Renishaw公司inVia 型激光拉曼光谱仪。532 nm半导体激光器,激光功率40 mW,狭缝50 μm,扫描范围1 000～4 500 cm-1,累积时间10 s,扫描2次,实验前用单晶硅片校正拉曼位移。流体包裹体测温所用仪器为英国生产 Linkam MDSG 600 型冷热台,温度范围为-196～600 ℃,冷冻与加热可控速率范围为 0.01～150 ℃/min,精确度在0.1 ℃以内,电动地质流体包裹体冷热台是专门为此目的而设计的。高导热的银质加热台、高精度测温铂电阻和特殊的光孔设计,确保小于1 μm的包裹体也可以精确观测。

H-O-S同位素分析在核工业北京地质研究院分析测试中心进行。H同位素测试仪器型号为MAT-253气体同位素质谱仪,编号8633,采用水中氢同位素锌还原法测定,同位素分析精度为±1‰。O同位素测试仪器型号为Delta V Advantage 同位素质谱仪,编号11278,采用硅酸盐及氧化物矿物中氧同位素组成的五氟化溴法测定,同位素分析精度为±0.2‰,测试结果如表1所示。S同位素测试仪器型号为Delta V Plus气体同位素质谱仪,编号10056,δ34S采用V-CDT硫同位素国际统一标准,分析精度±0.2‰,测试采用Cu2O作为氧化剂,在高温真空系统的条件下,将所测硫化物单矿物中的硫全部转化为纯净的SO2气体,然后测定其34S与32S的比值。

表1 柳树湾铀矿床流体包裹体温度结果

4 测试结果

4.1 流体包裹体岩相学特征

柳树湾伟晶岩型铀矿床中石英流体包裹体研究表明,流体包裹体主要类型为简单的气液两相包裹体和少量的纯液相包裹体,未发现含子晶的三相包裹体(图7)。包裹体呈浑圆形、卵圆形等不规则形状,气液比不超过40%,多集中在20%～30%,包裹体大小为2～15 μm,以5～10 μm为主。激光拉曼光谱分析液相成分以H2O和CO2为主,气相成分主要为CO2、CH4,反映了成矿流体为弱还原性。

L为液态;V为气态

4.2 流体包裹体显微测温结果

对含矿伟晶岩中石英的气液两相包裹体(记为L+V)进行了系统的显微测温学测试研究,所得流体包裹体温度如表1所示。测得包裹体均一温度为513.5～567.4 ℃。

4.3 成矿流体H-O-S同位素测试结果

柳树湾铀矿床中用来测试H-O同位素的样品为含矿伟晶岩中的石英,根据包裹体均一温度和矿物-流体之间的氧同位素分馏公式[27]计算出含矿伟晶岩脉与石英平衡的水的氧同位素含量,测试结果如表2所示。

表2 含铀花岗伟晶岩流体包裹体H-O同位素组成

用来测试S同位素的样品为含矿黑云母花岗伟晶岩、灰池子岩体黑云母二长花岗岩、峡河岩群地层黑云斜长片岩中的黄铁矿,测试结果如表3所示。

表3 柳树湾铀矿床S同位素组成

5 讨论

5.1 成矿流体来源

柳树湾铀矿流体包裹体均一温度为513.5～567.4 ℃,为高温流体,具岩浆流体的特征。H-O同位素特征可以准确地反映成矿流体的来源,不同来源的水反映到δD和δ18O同位素含量上有较明显的区别。研究表明,含铀伟晶岩中石英的δ18OV-SMOW值范围为11‰～13.2‰,平均值为11.58‰;δDV-SMOW值范围为-107.9‰～-89.6‰,平均值为-95.46‰,δ18O水-SMOW值范围为7.87‰～11.32‰,平均值为9.73‰。在δDvsδ18O图解(图8)中,研究区含铀花岗伟晶岩H-O同位素的投影点均落在原生岩浆水的下方或右下,偏离原生岩浆水不远。显示出成矿流体基本不受大气水的影响,而造成H同位素亏损的原因有可能为深部岩浆热液随着结晶作用进行岩浆脱气形成大量的成矿物质热液。这说明成矿流体应源于深部的区域岩浆作用。

图8 柳树湾铀矿床成矿流体δD-δ18O图解(底图来自文献[28])Fig.8 δD-δ18O values of the ore-forming fluids in the Liushuwan uranium deposit(base image from ref.[28])

5.2 成矿物质来源

硫同位素组成和矿物共生组合关系的研究,寻找对矿床形成最有利的条件,可能是寻找和评价伟晶岩型铀矿的重要途径。硫同位素示踪硫的来源时,应使用成矿流体的总硫同位素组成,而不是简单的使用分析测得的δ34S值。含硫热液矿物硫同位素组成受以下条件制约:热液体系总硫同位素组成、含硫矿物沉淀时的物理化学条件(包括温度、压力、氧逸度等)以及体系封闭或开放程度等[29-30]。自然界硫同位素主要有3个储存库:一是地幔硫,其δ34S值约为0,变化范围多在0±3‰内;二是现代海水硫,δ34S值约为20‰。一般认为,海相蒸发盐岩的δ34S值代表海水硫酸盐的硫同位素;三是沉积物中还原硫,这种硫的同位素组成变化极大具有较大的负值,可在-40‰～+50‰变化。

研究区含铀花岗伟晶岩硫化物组成简单,主要为黄铁矿,未见硫酸盐矿物,表明成矿流体中总硫与硫化物δ34S值相当,可以用分析测得的硫化物δ34S值代表流体中总硫。分析测得含铀花岗伟晶岩的硫化物同位素δ34SV-CDT值介于3.5‰～5.8‰,平均值为4.73‰,极差2.3‰;黑云母二长花岗岩的硫化物同位素δ34SV-CDT值介于1.7‰～6.4‰,平均值为5‰,极差4.7‰;黑云斜长片岩的硫化物同位素δ34SV-CDT值介于5.6‰～16.3‰,平均值为13.18‰,极差10.7‰(图9)。图10中,黑云斜长片岩变化范围与沉积岩、变质岩的硫同位素变化范围重叠,而含铀花岗伟晶岩与黑云母二长花岗岩的变化范围与花岗岩的硫同位素变化范围重叠。故伟晶岩型铀矿的硫化物表现出岩浆硫的特点与岩体的硫化物特征相似,可能与岩体为同源,与地层中的硫化物无关。因此可以推断出,柳树湾伟晶岩型铀矿的成矿物质具有岩浆来源的特征,没有或者很少受到沉积物硫源的混染。

图9 柳树湾铀矿床中黄铁矿δ34S分布频率直方图Fig.9 Histogram of δ34S of pyrites from the Liushuwan uranium deposit

图10 柳树湾铀矿床中黄铁矿S同位素分布Fig.10 Distribution of δ34S of pyrites from the Liushuwan uranium deposit

6 结论

(1)柳树湾伟晶岩型铀矿流体包裹体均一温度为513.5～567.4 ℃,属于高温流体,H-O同位素特征显示,含矿伟晶岩石英的δ18OV-SMOW值范围为11‰～13.2‰,δDV-SMOW值范围为-107.9‰～89.6‰,δ18OW-SMOW值范围为7.87‰～11.32‰,说明成矿流体以岩浆热液为主。

(2)研究区内硫同位素结果表明,黑云母花岗伟晶岩硫化物δ34S变化范围为3.5‰～5.8‰,黑云母二长花岗岩硫化物δ34S变化范围为1.7‰～6.4‰,黑云斜长片岩硫化物δ34S变化范围为5.6‰～16.3‰,反映黑云斜长片岩具有沉积岩、变质岩来源特征,含铀伟晶岩与黑云母二长花岗岩成矿物质具有岩浆来源的特征,因此该区深部应存在富铀的岩浆源。