南羌塘坳陷古油藏原油生物降解作用及意义

2023-11-23胡春桥张洪美

地球学报 2023年6期

于珺, 李娜, 胡春桥, 黄峰, 张洪美

陕西延长石油(集团)有限责任公司研究院, 陕西西安 710075

油气成藏期次是石油地质研究中一个重要的环节, 可以揭示油气成藏的机理、过程及分布规律,对油气勘探具有非常重要的意义。开展油气成藏期研究的主要方法包括: (1)根据烃源岩的主要生排烃期及其圈闭形成的时间以及油气藏的饱和压力进行油气成藏期的分析(Lerche et al., 1984; Tissot and Welte, 1984; 张厚福等, 1999; 马安来等, 2005; 李建华等, 2010; 刘文汇等, 2012)。(2)利用储层流体包裹体均一化温度的方法开展油气成藏时间及成藏期次的研究(王飞宇等, 2002; 肖贤明等, 2002; 赵靖舟,2002; 赵靖舟和李秀荣, 2002; 米敬奎等, 2005; 欧光习等, 2006)。(3)基于油藏地球化学的分析, 建立油藏非均质性与成藏期次、充注方向以及烃源灶之间的联系, 油气地球化学方法也是研究成藏期次最直接有效的方法(England and Mackenzie, 1989; 赵靖舟, 2002)。(4)随着同位素测年的发展与成熟, 实现了油气成藏期次从半定量向定量化的改变, 主要方法包括稀有气体同位素测年和放射性同位素测年法(Hamilton et al., 1989; Parnell and Swainbank,1990; 王飞宇等, 1997; 李婧婧等, 2012; 武丽艳,2019)。

前人主要利用包裹体均一化温度法对羌塘盆地成藏期次开展了研究, 但仍存争议。占王忠等(2013)应用流体包裹体均一化温度法认为羌塘盆地鄂斯玛地区索瓦组油藏有五期热液活动; 李俊威等(2016)利用流体包裹体的均一化温度对羌塘盆地昂达尔错地区布曲组古油藏成藏过程进行了研究, 认为存在有两期的大规模生烃成藏; 夏国清等(2016)则通过流体包裹体特征对羌塘盆地隆鄂尼中侏罗统布曲组油藏的充注史进行了研究, 认为有四期原油充注和一期天然气充注。流体包裹体虽然是油气成藏年代学中最常用的方法, 但本身也存在着很大的局限性。受多期特提斯洋作用的影响, 特别印度-欧亚板块碰撞与高原隆升事件, 导致羌塘盆地经历了强烈的抬升剥蚀作用和复杂构造变形特征, 不仅影响了烃源岩埋深演化与油气藏充注成藏过程, 也是导致目前对羌塘盆地油气成藏期次存在争议的原因。

油气藏的地球化学特征及其烃类流体的非均质性是表征油气藏充注与形成过程的直接标志, 在恢复成藏史与确定其成藏期次方面有着不可或缺的作用, 也可以避免强烈构造改造的影响, 是探讨复杂构造区成藏期次的有利手段之一。本文应用油气藏地球化学的手段, 对羌塘盆地中侏罗统布曲组古油藏中烃类流体的特征进行了分析, 结合地质情况探讨了古油藏的油气充注期次, 为羌塘盆地油气勘探提供依据。

1 区域地质背景

青藏高原位于全球油气产量最高、储量最丰富的特提斯域中段, 与著名的中东波斯湾大油区、中亚油气区和东南亚诸多含油气盆地相毗邻(王成善和张哨楠, 1996)。羌塘盆地位于青藏高原的羌塘地块, 是中生代最大的海相残留盆地, 夹持于班公错—怒江缝合带和可可西里—金沙江缝合带之间, 面积为18.5×104km2, 进一步分为北羌塘坳陷、南羌塘坳陷以及中央隆起带等三个二级构造单元(赵政璋等, 2001)(图1)。

图1 南羌塘拗陷古油藏分布与采样位置Fig. 1 Location of paleo-oil reservoirs and samples in the south Qiangtang Basin

羌塘盆地是一个建立在前寒武系变质基底之上的大型叠合盆地, 经历了前寒武纪结晶基底形成阶段、古生代盆地演化阶段, 现今羌塘盆地是在古生代盆地基础之上发育的中生代盆地, 经历了印支—燕山期的形成演化阶段以及喜山期的改造阶段。

羌塘中生代盆地于晚三叠世拼合成统一整体,可能在晚三叠世至卡尼期经历了由前陆盆地到裂谷盆地的性质转换, 晚三叠世诺利期—侏罗纪则沉积了连续数千米厚的以碳酸盐岩和碎屑岩为主的海相沉积地层(Wang et al., 2022), 其中, 上三叠统肖茶卡组/巴贡组/土门格拉组、下侏罗统曲色组、中下侏罗统雀莫错组碎屑岩地层中普遍发育TOC 含量较高的页岩、泥页岩以及煤线, 被认为是有利烃源岩层(吴珍汉等, 2019, 2021; 王剑等, 2020); 中侏罗统布曲组为一套较为稳定的碳酸盐岩沉积建造, 目前古油藏或油气显示多在布曲组砂糖状白云岩中产出(吴珍汉等, 2022), 被认为是目前羌塘盆地最优质的储层(伊海生和夏国清, 2022); 雀莫错组与夏里组内厚数百米的石膏夹层则为羌塘盆地油气资源提供了有利的盖层条件(王剑等, 2020)。

南羌塘坳陷北部沿隆鄂尼—扎仁—昂达尔错一带出露东西长约140 km, 南北宽约50 km 的古油藏带(图1), 表现出“东西分区、南北分带”的特征,自西向东划分为隆鄂尼、昂达尔错与赛仁古油藏区块, 各古油藏区块内部南北向由不同的油藏组成(万友利等, 2017; 季长军等, 2019)。古油藏带主要由中侏罗统布曲组白云岩、白云质灰岩以及灰质白云岩等组成, 可见大量油迹、油斑及沥青。其中, 含油白云岩(油砂)多呈层状产出, 新鲜面为黄褐色、深褐色, 风化面呈深黑色, 岩石多被风化成砂状, 累计厚度普遍超过150 m, 局部地区甚至超过400 m。但是受白垩纪—新生代时期强烈逆冲推覆构造运动的影响, 大量油藏带被抬升至地表(吴珍汉等, 2016),造成多期油气充注事件。

2 样品采集与实验分析

本文从研究区采集了共12 件古油藏样品(图1),包括隆鄂尼区块的德如日古油藏、昂达尔错区块的碾扎古油藏、晓嘎晓那古油藏、赛日古油藏等, 岩性均为含油白云岩。白云岩样品抽提、分离、饱和烃色谱质谱分析等测试均在长江大学地球化学实验室完成。首先, 将白云岩样品粉碎至100 目, 称取100～200 g 样品装入经过抽提的滤纸筒, 在平底烧瓶内加入氯仿, 在75～82 ℃的加热水浴中连续抽提3 天后获得氯仿沥青“A”, 用正己烷先沉淀沥青质后, 将得到的可溶有机质放在层析柱上依次用正己烷、二氯甲烷与正己烷进行族组分分离得到饱和烃。将饱和烃馏分利用Agilent 6890N-5975IMSD 色谱/质谱仪进行气相色谱-质谱分析。色谱柱为HP-5MS(30 m×0.25 mm×0.25 μm), 以脉冲不分流方式进样, 载气为He, 采用内标法对饱和烃馏分进行定量。

3 结果与讨论

3.1 饱和烃链烷烃特征

羌塘盆地侏罗系布曲组古油藏样品的碳数分布范围主要为nC15～nC35, 峰型以单峰型分布为主(图2), 前峰型和后峰型均有呈现, 主峰碳为C20或C26, 个别样品呈现出“双峰型”分布, 这一现象可能与油藏的成熟度相关或样品经历了强烈的次生蚀变作用, 如生物降解作用。油藏的轻重比∑nC21-/∑nC22+变化很大, 主要分布在0.18～1.31 之间, 碳优势指数和奇偶优势不明显(图2, 表1), 表明油藏中的烃类流体为烃源岩成熟阶段的产物。类异戊二烯烷烃系列中常用生物标志物为姥鲛烷(Pr)和植烷(Ph), 姥植比(Pr/Ph)可用来判断沉积环境的氧化或还原性(Peters et al., 2005a, b)。油藏样品均表现出明显的植烷优势, Pr/Ph 分布在0.37～0.70 之间(表1), 反映母质沉积环境为还原性较强的沉积环境。

图2 羌塘盆地古油藏饱和烃分布特征Fig. 2 Distribution characteristics of saturated hydrocarbons in paleo-oil reservoirs in Qiangtang Basin

表1 羌塘盆地研究区古油藏生物标志化合物特征Table 1 Parameters of biomarkers in paleo-oil reservoirs in the study area (Qiangtang Basin)

南羌塘坳陷古油藏样品饱和烃总离子流图中正构烷烃的分布表现为基线都存在不同程度的抬升,导致谱图形成“鼓包”现象(UCM, Unresolved Complex Mixture, 图2), 使基线发生偏离(杨易卓等, 2022), 与未遭受次生蚀变样品的分布样式有较大差别。由于正构烷烃对生物降解作用最为敏感,轻度的生物降解作用就会造成正构烷烃系列化合物的缺失(Peters et al., 2005b)。生物降解原油组分的一般顺序为: 正构烷烃→异构烷烃→二环烷烃→规则甾烷→重排甾烷→五环三萜烷→三环萜烷(张春明等, 1997; Peters et al., 2005b)。而本研究区古油藏样品的饱和烃谱图中正构烷烃的分布较为完整, 丰度较高, 表明原油发生了较为明显的混合作用。古油藏在早期有一次原油充注, 但遭受了生物降解作用之后, 又进行了另一次的原油充注, 因此表现出非生物降解原油与生物降解原油的综合特征, 饱和烃色谱基线的偏移幅度则反映了早期生物降解原油所占比例的大小, 根据古油藏饱和烃质量色谱图, 可以得出早期生物降解原油所占比例不多。由此可见,该油藏至少存在两期的原油充注过程。

3.2 族组成碳同位素特征

古油藏中族组分的碳同位素的轻重主要与母质类型及热演化程度有关, 海相原油以富轻碳同位素为特征。研究区古油藏样品中饱和烃碳同位素值分布在-28.9‰ ～ -27.8‰之间, 平均为-28.4‰; 芳烃碳同位素值的分范围为-28.4‰ ～ -27.5‰, 平均为-28.0‰; 非烃碳同位素值的分范围为-27.8‰ ～-26.4‰, 平均为-27.3‰; 沥青质碳同位素值的分范围为-28.1‰ ～ -26.7‰, 平均为-27.6‰。研究表明有机质碳同位素的组成主要受有机质来源的影响,其中小于-28‰的来源于低等水生生物, 大于-26‰的来源于陆源高等植物(黄第藩等, 1984; Golyshev et al., 1991; 张爱云等, 1992; 傅家谟和秦匡宗,1995; 王万春等, 1997)。

张爱云等(1992)提出正常原油的碳同位素类型应符合δ13C饱和烃＜δ13C芳烃＜δ13C非烃＜δ13C沥青质的顺序,称之为正常组成形式。而本研究区古油藏样品整体表现为两种形式, 分别为δ13C饱和烃＜δ13C芳烃＜δ13C沥青质＜δ13C非烃的顺序和δ13C芳烃＜δ13C饱和烃＜δ13C沥青质＜δ13C非烃的顺序, 这个结果出现了碳同位素顺序的“逆转”现象(图3)。生物降解作用能够改变饱和烃、芳烃、非烃及沥青质的碳同位素组成, 遭受过生物降解作用的原油, 其δ13C 饱和烃值趋于偏正,δ13C芳烃值几乎不发生变化, 而非烃组分和沥青质组分往往趋于富集δ12C(张爱云等, 1992; 王大锐, 2000;王传刚等, 2005)。

图3 古油藏族组分稳定碳同位素分布特征Fig. 3 Distribution characteristics of stable carbon isotopes of components in paleo-oil reservoirs

该“逆转”现象说明了南羌塘古油藏至少经历了两期原油充注与成藏的过程。早期充注的原油成熟度较低, 原油及其族组成的碳同位素较轻; 后期因遭受成藏后的生物降解作用, 导致大部分残留为非烃和沥青质等重组分。二次充注的原油与早期充注的原油混合后, 油藏中饱和烃及芳烃的碳同位素较重, 而非烃和沥青质碳同位素值相对较轻, 表现为混源的特征。古油藏主体表现为后期充注原油的特征。

3.3 25-降藿烷分布特征

25-降藿烷系列化合物是由于细菌的破坏, 规则藿烷在C-10 位失去一个甲基而形成的(Bennett et al., 2006), 是分析原油遭受生物降解的最典型的生物标志化合物(Volkman et al., 1983; Moldowan and McCaffrey, 1995; Bennett et al., 2006; 包建平等,2015)。但 25-降藿烷的成因及其地球化学意义还存在有一定的争议, 包建平(1996)研究发现在未遭受生物降解的低成熟度原油中同样存在25-降藿烷; 邹贤利等(2015)研究认为25-降藿烷的形成与热演化的程度具有一定相关性。

图4 为桑嘎尔塘布古油藏(AD17205 S)中m/z191 和m/z177 质量色谱图,m/z191 色谱图显示出该样品常规C27和C29-C35藿烷和伽马蜡烷的分布完整且清晰,m/z177 色谱图中C28-C31系列25-降藿烷丰度较高。古油藏其他样品m/z177 谱图上也显示出C28-C31系列25-降藿烷具有较高的丰度, C32+化合物丰度明显降低, 因此可以判断古油藏中的确存在较高丰度的25-降藿烷。

图4 古油藏正常霍烷系列化合物(m/z191)与25-降藿烷系列(m/z177)质量色谱图(“N”指示25-降藿烷系列)Fig. 4 Mass chromatograms of normal hopane series compounds (m/z191) and 25-norhopanes series compounds(m/z177) in paleo-oil reservoirs (the suffix “-N” refers to 25-norhopanes)

南羌塘古油藏样品中检测出了高丰度的25-降藿烷, 结合饱和烃总离子流图分布特征(图4 和图5)和族组分碳同位素分布特征认为, 检测出的25-降藿烷指示古油藏均存在有生物降解的迹象, 25-降藿烷的丰度不同反映了古油藏遭受了不同程度的生物降解。Peters and Moldowan(1993)对原油生物降解级别的划分方案认为, 25-降藿烷的出现属于6 级(中等-严重)的生物降解程度。此外, 古油藏C28H-N/C29H和 C29H-N/C30H比值分别介于0.07～0.63 和0.05～0.28 之间(表1), 也指示古油藏发生了中等的生物降解。

图5 古油藏25-降藿烷系列(m/z177)质量色谱图分布特征Fig. 5 Distribution characteristics and mass chromatograms of 25-norhopanes series m/z177) in paleo-oil reservoirs

3.4 古油藏经历了两期原油充注

南羌塘古油藏储层中的原油饱和烃色谱基线有不同程度的抬升, 族组分碳同位素发生倒转以及普遍检测出25-降藿烷, 说明古油藏储层中的原油遭受了中等-严重的生物降解。然而, 饱和烃色谱显示出较为完整的正构烷烃的特征, 指示古油藏经历了两期原油充注, 第一期原油在充注后经历了中等-严重的生物降解, 而后第二期原油的充注混合, 形成了现今饱和烃色谱图的样式。

南羌塘古油藏带的油源研究较多, 虽有争议,但古油藏带内能够形成规模性油藏的烃源岩仅有毕洛错侏罗系富有机质页岩(赵政璋等, 2002; 王成善等, 2004; 季长军, 2019; 吴珍汉等, 2019)。毕洛错富有机质页岩发生了两次生排烃过程, 第一次生排烃发生在晚侏罗世末期—早白垩世早期, 随后由于燕山运动使得地层开始大规模隆升剥蚀, 导致生烃停止, 在中新世早期开始了第二次大规模生排烃(王成善等, 2004; 秦建中, 2006)。油气地球化学显示南羌塘古油藏经历了两期原油充注, 与区域烃源岩生烃史一致, 烃源岩第一次生烃在进入储层后经历了生物降解, 第二次生成的烃类保留了相对完整的饱和烃。