表面活性剂在不同介质粒径含水层中的迁移行为

姚 猛,陈旭阳,袁 迁,薛金娟,王明新*

表面活性剂在不同介质粒径含水层中的迁移行为

姚 猛1,2,陈旭阳1,袁 迁1,薛金娟1,王明新1,2*

(1.常州大学环境科学与工程学院,江苏 常州 213164；2.江苏石油化工安全与环保工程研究中心,江苏 常州 213164)

基于表面活性剂强化空气扰动(SEAS)修复中表面活性剂注入参数仅能依靠有限的场地经验,利用光透射可视化技术,研究了表面活性剂在不同介质粒径含水层中的迁移行为.结果表明:不同介质岩性含水层表面活性剂注入过程影响半径呈对数增加,其影响面积呈线性增加,且其迁移行为明显受到注入浓度的影响,存在临界注入浓度(C),当其<C时,向上迁移;而当其³C时,向下迁移.在C附近,其迁移速率最低,而越远离C,迁移速率越大.另外,在砾石和粗砂含水层中,其迁移过程主要受到浮力和重力作用;而在中砂含水层中,其迁移主要受到吸附作用,且其迁移幅度很小.上述研究有利于SEAS修复中表面活性剂注入参数的精准设计,提高污染物的去除率.

表面活性剂；原位空气扰动；介质岩性；迁移行为

表面活性剂常常会作为强化药剂应用于含水层修复工程[1-2].比如,利用表面活性剂的增溶与增流作用来强化修复污染含水层技术(SEAR)[3-6].表面活性剂在多孔介质中的迁移主要受到对流、吸附、截留、扩散等作用[7-8].已有研究通过一维砂柱实验,发现介质粒径越细、不均匀性越大,表面活性剂迁移的延滞系数也会越大[9-10].总的来说,SEAR技术一般以表面活性剂活性剂作为冲洗液,此时需要持续大量注入药剂,达到冲洗的目的.

在此基础上,表面活性剂还能够改变含水层理化性质,降低气流迁移所需克服的阻力,促进气流沿所需的路径迁移[11-14].其中,表面活性剂强化空气扰动技术(SEAS)因其具有绿色、高效、低成本等优点,广泛应用于地下水挥发性有机污染物(VOCs)修复工程[15-18].SEAS技术应用时,表面活性剂的注入体积与浓度尽可能的小,以避免其带来的二次污染问题.因此,SEAS技术应用前,一般通过注入井向目标污染区域注入适量的表面活性剂,以提升污染物的去除效果.但现有研究主要集中在SEAS过程中强化修复机理、气流迁移与分布机制及修复效果等方面.学者们发现表面活性剂的添加降低了地下水的表面张力,从而改变了水气两相毛细压力和气泡稳定性等多方面的性质[19-24].此外,表面活性剂的注入,明显改变了含水层中气流迁移路径及增大了影响区域(ZOI)范围,但并未改变气体流量空间分布规律[20,25-27].在污染物去除方面,表面活性剂的注入明显加快了含水层中有机污染物的去除[28-32].

总的来说,现有研究主要关注SEAS过程中强化修复机理方面,而有关表面活性剂注入参数的确认仅能依靠有限的场地经验.表面活性剂注入参数会极大的影响气流迁移路径及分布范围,继而影响污染物去除效果.另外,向地下过量的注入表面活性剂,会引起二次污染的问题.因此,本研究通过光透射可视化技术,探究了表面活性剂在不同介质粒径含水层中的迁移行为,以保证其能够精准作用在目标污染区域,实现SEAS技术的高效修复.

1 材料与方法

1.1 实验材料

实验选用高温(>1000℃)煅烧的透明熔融石英砂模拟含水层介质,用以保证表面活性剂的可视化观测[33].实验用砂介质粒径分别为0.30～0.50mm (中砂)、1.00～2.00mm (粗砂)和3.00～5.00mm (砾石),具体理化性质如表1.

采用十二烷基苯磺酸钠(SDBS)作为目标表面活性剂,该试剂在以往的研究中得到了广泛的报道[34-37].示踪剂为考马斯亮蓝(含量90%).搅拌SDBS与亮蓝溶液的仪器为金坛区西城新瑞仪器厂的HJ-4B数显恒温磁力搅拌器.SDBS通过液相色谱仪分析检测,液相色谱为安捷伦公司的高效液相色谱仪(HPLC),FLD检测器,柱子型号Agilent-C18,柱温40℃,荧光检测激发发射波长232和290nm,流速1.0ml/min,进样量10μl,流动相:甲醇90%和纯水10%,测试时间5min.

表1 实验用砂物理性质

1.2 实验装置

实验装置如图1所示,主要包含了相机、内部尺寸为0.55m (长) × 0.50m (高) × 0.03m (宽)的二维有机玻璃模拟槽、光源和溢流接收装置.模拟槽背面设计了27个取样孔,其中中间位置的取样孔同时作为SDBS溶液的注入点.在模拟槽32cm高度处设置了溢流口连接溢流接收装置,保证地下水水位的稳定.模拟槽放置于相机与光源之间,打开光源,继而拍照记录表面活性剂实时迁移路径.

图1 实验装置示意

(a) 表面活性剂迁移示踪系统示意; (b) 二维模拟槽内部结构

1.3 实验方法

为了探究不同介质粒径含水层中表面活性剂注入体积和浓度对其迁移分布规律的影响,本研究设计了4组实验,如表2所示.

为了保证装填过程中含水层的饱和程度,含水层均采用湿法填砂,装填高度为32cm.介质上方装填5cm高铅珠来压实地层.为了实现SDBS在含水层中迁移分布的可视化,利用亮蓝示踪剂进行染色,且示踪剂浓度为30mg/L.待模拟槽装填完成,通过蠕动泵将染色完成的SDBS溶液从模拟槽中间取样孔以5mL/min的速度注入,同时根据设计的时间拍照记录SDBS溶液迁移分布情况.待SDBS溶液注入完成,根据设计的时间拍照记录SDBS溶液在含水层中的迁移分布,当其迁移至模拟槽底部或地下水水位处时,停止实验,通过取样孔,取水样分析含水层中SDBS浓度空间分布.另外,表面活性剂影响半径、影响面积和迁移速率均通过CAD软件计算得出.

表2 实验方案细节

表面活性剂注入后影响半径计算公示如下:

s=1×1/2(1)

式中:s是表面活性剂注入后的影响半径度, cm;1和2分别是照片中表面活性剂影响半径和模拟槽长度,无量纲;1和是模拟槽实际长度和照片中模拟槽, cm.

表面活性剂注入后影响区域面积计算公式如下:

s=1×1/2(2)

式中:s是表面活性剂注入后影响面积, cm2;1是照片中表面活性剂注入后的影响面积,无量纲.

表面活性剂在含水层中迁移速率(s, cm/h)计算式如下:

s=1×(1-2) / (2×) (3)

式中:1是照片中SDBS边界距离模拟槽底部或顶部的距离,无量纲;2是SDBS注入一定时间后照片中SDBS边界距离模拟槽底部或顶部的距离,无量纲;是SDBS溶液注入完成后迁移的时间, h.

2 结果与分析

2.1 砾石含水层表面活性剂迁移行为

2.1.1 砾石含水层不同表面活性剂注入体积迁移行为 由图2可见,随着SDBS溶液注入体积增加,其作用范围逐渐增加,且相同介质粒径条件下,不同SDBS注入体积相同时间作用范围基本一致.另外,不同SDBS注入体积,其作用范围均呈现明显的圆形.这说明均质含水层表面活性注入过程,药剂自注入点向四周均匀迁移,有利于表面活性剂影响半径与影响面积的计算.

(a) 30mL; (b) 50mL; (c) 100mL; (d) 150mL; (e) 200mL

通过对可视化照片进行数据化处理,得到SDBS注入中影响半径和影响面积随时间变化曲线如图3所示.由图3可见,当SDBS浓度为1000mg/L时,不同SDBS注入体积条件下,随注入时间增加,其影响半径呈现明显的对数增加,而其影响面积呈现线性增加.为了探究其与实际影响面积之间的误差,通过SDBS注入体积,计算砾石含水层理论SDBS影响面积,如表3所示.从表中可以看出,当SDBS注入体积较小时,两者之间误差最明显,误差值为0.30,而当SDBS注入体积增大至200mL时,两者之间误差仅为0.04.这说明随着SDBS注入体积增大,理论SDBS影响面积与实际SDBS影响面积误差逐渐减小,且实际场地SDBS注入体积较大,理论SDBS影响面积能够起到很好的预测作用.

理论SDBS影响面积(st, cm2)计算公示如下:

st=V/ (·) (4)

式中:V为SDBS注入体积;为模拟槽厚度.

由图4可见,当SDBS浓度为1000mg/L时,注入后的SDBS溶液明显受到重力作用向下迁移,且迁移快慢受注入体积影响明显,注入体积越大,SDBS溶液受重力作用越明显,向下迁移越快.在SDBS注入后的3h内,其影响面积变化并不明显,但随着注入时间的增加,SDBS溶液明显向下迁移.

表3 砾石含水层SDBS理论影响面积及其实测影响面积

如图5所示,当SDBS溶液迁移至模拟槽底部时,由于模拟槽尺寸限制,迁移速率难以计算,此时不在计算其迁移速率.不同SDBS注入体积条件下,随注入时间增加,其影响面积呈线性增加,迁移速率呈先增大后趋于平缓或降低,且注入体积越小,曲线降低的拐点出现的越早.这可能因为SDBS刚注入时,受重力作用最明显,随着介质的吸附作用及本身的扩散,导致SDBS整体浓度降低,重力作用减弱.另外,可以看出不同注入体积SDBS向下迁移速率降低的拐点也随着注入体积的增大而延迟,这是因为SDBS注入体积增大,受到介质吸附作用影响效果越不明显.

2.1.2 砾石含水层不同表面活性剂注入浓度迁移行为 根据上述研究结果,选择SDBS注入体积为100mL,探究砾石含水层表面活性剂不同注入浓度迁移分布规律.砾石含水层表面活性剂不同注入浓度条件下,其迁移分布可视化照片如图6所示.图6a为对照实验,对照组为仅有示踪剂存在的情况下,发现其在很短的时间内向上迁移至地下水水位处.这说明示踪剂可能会对SDBS迁移行为略有影响,但整个实验过程中示踪剂浓度保持一定,因此并不会影响SDBS迁移分布规律.

(a) 30mL; (b) 50mL; (c) 100mL; (d) 150mL; (e) 200mL

从图6(b)～图6(g)可以看出,SDBS注入含水层后均向上迁移,而上述研究发现SDBS浓度为1000mg/L时,SDBS向下迁移.这说明SDBS注入至含水层中,会由于浮力和重力共同作用,当SDBS浓度<1000mg/L时,浮力作用占主导作用;当SDBS浓度³1000mg/L时,重力作用占主导作用.在SDBS浓度不超过1000mg/L时,随着注入的SDBS浓度增加,相同时间SDBS溶液向上迁移距离越来越短,且注入点附近残留SDBS溶液越来越多.这是因为SDBS浓度越高,SDBS溶液所受到重力越用越明显,且介质吸附的SDBS越多.当SDBS浓度为100mg/L和900mg/L时,其迁移至地下水位处所需的时间分别为2h和12h,时间上相差了500%.

当SDBS迁移至地下水水位时,不在计算其影响半径与面积.由图7可见,不同浓度SDBS注入后,影响半径与影响面积随时间增加而增大,且呈线性增加,同时增加速率与SDBS浓度呈反比关系.这进一步说明SDBS浓度明显影响其迁移分布规律,在SDBS浓度不超过1000mg/L时,随着SDBS浓度的增大,其影响半径与面积增加的速度逐渐减小.这说明SEAS过程中表面活性剂注入浓度显著影响含水层中表面活性剂作用范围,在实际场地修复过程中,需根据场地条件合理调控表面活性剂浓度及注入位置,来精准降低目标污染区域地下水表面张力,以此提升修复效率.

2.2 粗砂含水层不同表面活性剂注入浓度迁移行为

为了探究在不同介质岩性含水层中表面活性剂注入浓度、影响半径、影响面积和迁移速率之间关系是否具有一致性,进行了粗砂含水层中不同SDBS注入浓度迁移分布规律研究.

粗砂含水层SDBS不同注入浓度条件下,其迁移分布可视化照片如图8所示.由图可见,当SDBS浓度为800mg/L和1000mg/L时,SDBS注入含水层后向上迁移,而SDBS浓度为1200mg/L和1500mg/L时,SDBS向下迁移.不同于砾石含水层中SDBS在浓度为1000mg/L时向下迁移,粗砂含水层中SDBS直到1200mg/L时才向下迁移,这是由于含水层介质粒径减小,吸附作用变强.在实际场地修复中需注意在低渗透性含水层中SDBS浓度参数设计.

粗砂含水层中SDBS注入至含水层中,同样会由于浮力和重力共同作用,当SDBS浓度小于1200mg/L时,浮力作用占主导作用;当SDBS浓度³1200mg/L时,重力作用占主导作用.这进一步说明介质岩性并不会改变不同SDBS浓度的迁移分布规律,但会改变SDBS向上或向下迁移的临界注入浓度(i).不同SDBS注入浓度明显影响其向上或向下的迁移速率,当SDBS浓度为1200mg/L和1500mg/L时,SDBS明显向下迁移时间分别为8h和5h.另外,SDBS向下迁移的过程中由于地层孔隙的非均匀分布,导致其并非呈现左右对称的向上或向下迁移,而是出现明显的左偏或右偏.

图6 砾石含水层不同SDBS注入浓度迁移可视化照片

(a) 0mg/L; (b) 10mg/L; (c) 100mg/L; (d) 300mg/L; (e) 500mg/L; (f) 800mg/L; (g) 900mg/L

通过对可视化照片进行数据化处理,得到不同浓度SDBS注入后影响半径与面积随时间变化曲线,如图9所示.当SDBS迁移至地下水水位或模拟槽底部时,不在计算其影响面积与迁移速率.从图中可以看出,不同浓度SDBS注入后,影响面积随时间增加而增大,且呈线性增加;而其迁移速率则呈现先增大后减小的趋势.当SDBS浓度<1200mg/L时,浮力作用占主导, SDBS向上迁移,相同时间下其影响面积随SDBS浓度增加而减小,且迁移速率下降的拐点会提前出现;当SDBS浓度³1200mg/L时,重力作用占主导, SDBS向下迁移,相同时间其影响面积随SDBS浓度增加而增大,同时迁移速率下降的拐点会延后出现.

图7 砾石含水层不同SDBS注入浓度的影响半径(a)、影响面积(b)与迁移速率(c)变化曲线

图8 粗砂含水层不同SDBS注入浓度迁移行为可视化照片

(a)800mg/L;(b)1000mg/L;(c)1200mg/L;(d)1500mg/L

实验结束后通过取水样,分析注入点附近SDBS浓度的空间分布情况,如图10所示.从图中可以看出,SDBS浓度的空间分布基本与示踪剂迁移的照片基本吻合.当SDBS浓度为800mg/L时,示踪剂向上迁移,24h时注入点附近及以上区域均能够检测出SDBS,且由于SDBS基本迁移至地下水面处,其检测浓度明显较低.当SBDS浓度为1200mg/L时,示踪剂明显向下迁移,但迁移速率较慢,24h时迁移至模拟槽底部,此时在注入点附近及以下区域均能够明显检测出SDBS,且越靠近中心注入点SDBS浓度越高.这说明当SDBS浓度增大至1200mg/L时,SDBS溶液逐渐过渡为重力和浮力共同作用,重力作用略大.当SDBS浓度为1500mg/L时,示踪剂快速向下迁移,8h时示踪剂迁移至模拟槽底部,24h时SDBS浓度最高点在砂槽底部.这说明SDBS浓度越高,SDBS溶液受重力影响越明显,越容易向下迁移.上述研究进一步证明SDBS迁移行为主要受注入浓度的影响,存在临界注入浓度.

图10 不同SDBS注入浓度24h时的浓度分布

2.3 中砂含水层不同表面活性剂注入浓度迁移行为

由图11可见,中砂含水层不同SDBS注入浓度的迁移幅度均较小.这可能因为一方面质粒径较小,介质的吸附作用开始起到明显的作用,形成了浮力作用、重力作用与吸附作用共存的情况;另一方面介质孔隙变小,SDBS溶液迁移所需克服的阻力变大.

通过对可视化照片进行数据化处理,得到不同SDBS浓度注入后影响面积与迁移速率随时间变化曲线见图12.从图中可以看出,不同浓度SDBS注入后,影响面积随时间增加而增大,且呈对数增加,但增加的幅度远远小于砾石和粗砂含水层.另外,其迁移速率则呈现先增大后减小,且距离SDBS的临界注入浓度C越远,其迁移速率越大,同时迁移速率下降的拐点会出现的越慢.

图11 中砂含水层SDBS迁移行为可视化照片

(a) 800mg/L; (b)1500mg/L

图12 中砂含水层不同SDBS注入浓度影响面积(a)与迁移速率(b)变化曲线

3 结论

3.1 不同介质岩性含水层表面活性剂注入后影响半径随时间增加呈对数增加,而其影响面积随时间增加呈线性增大,且表面活性剂注入体积越大,其理论计算影响面积与实测影响面积误差越小,此时理论表面活性剂影响面积能够起到很好的预测作用.

3.2 不同介质岩性含水层表面活性剂明显受到注入浓度的影响,存在一个临界注入浓度(i).当表面活性剂注入浓度

3.3 表面活性剂浓度在i附近时迁移速率最低,而越远离i值,迁移速率逐渐增加.在实际场地修复过程中,可以合理利用表面活性剂浓度参数,调控其迁移方向与速率,实现精准降低目标污染区域地下水表面张力,提高污染物去除效果.

3.4 在砾石和粗砂含水层中,表面活性剂迁移主要受到浮力和重力作用,而在中砂含水层中,表面活性剂迁移主要受到吸附作用,此时表面活性剂向上或向下迁移幅度很小.

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Migration behavior of the surfactant in aquifers with different medium sizes.

YAO Meng1,2, CHEN Xu-yang1, YUAN Qian1, XUE Jin-juan1, WANG Ming-xin1,2*

(1.School of Environmental and Safety Engineering, Changzhou University, Changzhou 213164, China；2.Jiangsu Petrochemical Safety and Environmental Protection Engineering Research Center, Changzhou 213164, China)., 2023,43(10)：5247～5256

Based on the limited site experience of the surfactant injection parameters during surfactant-enhanced air sparging (SEAS), the migration behavior of the surfactant in aquifers with different medium sizes was studied by light transmission visualization technology. The results showed that the influence radius of the surfactant injection in the aquifers with different medium sizes increased logarithmically, and its influence area increased linearly, and its migration behavior was obviously affected by the SDBS injection concentration. There was a critical injection concentration (C), which migrated upward when it was less than theC. When it was greater than or equal to theC, it migrated downward. When it was close to theC, its migration rate was the lowest, while the further away from theC, the greater the migration rate. In addition, in gravel and coarse sand aquifers, the migration process was mainly affected by the buoyancy and gravity effect. However, in the medium aquifer, its migration was mainly affected by the adsorption effect, and its migration range was small. The above research is beneficial for the precise design of the surfactant injection parameters to improve the contaminant removal efficiency during SEAS remediation.

surfactant；air sparging；medium size；migration behavior

X523

A

1000-6923(2023)10-5247-10

2023-03-07

国家自然科学基金资助项目(42207085);常州市科技计划资助项目(CJ20220160)

* 责任作者, 教授, wmxcau@163.com

姚 猛(1993-),男,江苏徐州人,讲师,博士,主要从事地下水土污染的控制与修复研究.发表论文10余篇.yaomeng@cczu.edu.cn.

姚 猛,陈旭阳,袁 迁,等.表面活性剂在不同介质粒径含水层中的迁移行为 [J]. 中国环境科学, 2023,43(10):5247-5256.

Yao M, Chen X Y, Yuan Q, et al. Migration behavior of the surfactant in aquifers with different medium sizes [J]. China Environmental Science, 2023,43(10):5247-5256.