多箔活化法测量BNCT中子束能谱模拟研究

吴光华,吴黄鑫,顾 龙,关兴彩

(兰州大学 核科学与技术学院,甘肃 兰州 730000)

癌症是我国的高发疾病之一,其复发多发、浸润转移非常常见,致死率高,是我国面临的最严重的公共健康问题。硼中子俘获治疗(boron neutron capture therapy, BNCT)是一种先进的肿瘤靶向精准放射治疗技术,它利用中子与富集在肿瘤细胞内的10B发生的10B(n,α)7Li反应放出的次级粒子杀死肿瘤细胞,具有细胞级的治疗精度[1]。近些年,BNCT技术因其具有靶向精准、相对生物学效应高和疗程短等优点而越来越受到国际粒子放疗界的追捧,目前正在蓬勃发展,已建和在建的基于加速器的BNCT(accelerator-based BNCT, AB-BNCT)装置超过20台套[2-9],且部分装置已在医院临床应用,正步入推广应用阶段。

BNCT技术是中子与10B相结合的二元靶向放疗方式,由于中子的物理特性和生物学效应随着中子能量的变化而发生显著变化,因此中子束能谱关乎BNCT的安全性和有效性,其测量对于BNCT基础研究和临床应用至关重要。多箔活化法是一种技术简单而又非常实用的中子能谱测量方法,应用广泛,适用于BNCT中子束能谱测量[10]。因此,本文开展多箔活化法测量BNCT中子束能谱的研究,选取活化箔并制作相关活化反应的群截面,确定活化箔的优化排列组合方式,建立解谱方法;同时利用建立的解谱方法,开展针对基于加速器和反应堆的BNCT中子束能谱的解谱研究,对方法的有效性和普适性进行验证。

1 研究方法

1.1 多箔活化法原理

多箔活化法通过选择一组活化截面较大且已知、半衰期长短适中、共振峰能量不同、能覆盖感兴趣中子能区的活化箔来实现中子能谱的测量,具有对γ射线不灵敏以及因活化箔体积小而对待测场干扰小等优点。将选取的活化箔组放置于待测场中,经照射一段时间后取出,通过放射性测量获得各活化箔的单核活化率,进而根据单核活化率与待测中子能谱和反应截面的关系利用适当的解谱算法求得待测中子能谱。

活化箔经中子照射后的单核活化率与反应截面和待测中子能谱满足如下关系:

(1)

其中:I为活化箔的数量;Ri为第i个活化箔的单核活化率,s-1·atom-1;σi(E)为第i个活化箔与能量为E的中子发生(n,γ)反应的截面,cm2;Φ(E)为待测中子能谱[11-12]。

1.2 解谱原理

活化箔的单核活化率Ri可通过对活化箔进行放射性测量求得,反应截面σi(E)可从相应的评价核数据库(如中国的CENDL、美国的ENDF、日本的JENDL等)中获得,因此理论上通过求解式(1)即可得到待测中子能谱Φ(E),此过程即为解谱。但在利用多箔活化法测量中子能谱的实际操作中,所能采用的活化箔的数量I总是有限的,无法完全覆盖所有能量点,只能依靠有限的离散测量值Ri来确定中子能谱,因此解谱过程需根据能群结构对待测中子能谱Φ(E)与反应截面σi(E)进行离散化处理,从而将式(1)的积分形式转化为如下的求和形式[13]:

j=1,2,…,m

(2)

其中:Φj(E)为待测中子能谱第j个能群的平均中子通量;σi,j(E)为第i个活化箔在第j个能群内的群截面;ΔEj为第j个能群的中子能量间隔;m为所划分的能群数。

1.3 SAND-Ⅱ解谱

(3)

(4)

则在第k次迭代后,对第i个活化箔计算得到的总单核活化率为:

(5)

(6)

定义第i个活化箔第k次迭代后的第j个能群的权重函数为:

(7)

于是在第k次迭代时,第j个能群的修正因子可表示为:

(8)

随后利用修正因子对前次迭代后的能谱进行修正,得到第k+1次的修正谱为:

(9)

一般,确定结束迭代的条件有如下3种[15]:

(10)

其中,εQ为预先设定的结束迭代的条件。由于随着迭代次数的增加,Qk的下降速率逐渐减慢,故其取值应根据活化箔的数量、单核活化率的测量精度以及反应截面的不确定度来确定。

(11)

3) 当迭代次数达到一个预先设定的最大迭代次数值时,随即结束迭代并取最后一次的迭代结果为解谱结果。

以上3种条件是相互独立的,满足其中任意一条,迭代过程均将结束。

一般,SAND-Ⅱ解谱工作步骤如下:1) 构造合适的能群结构;2) 建立各个活化箔在该能群结构下的群截面数据并保存到群截面数据库文件中;3) 将初始谱按照上述能群结构进行插值并保存于初始谱文件中;4) 求解各个活化箔的单核活化率并保存于单核活化率文件中;5) 调用上述3个文件,利用SAND-Ⅱ算法进行运算得到解谱结果。

为对解谱效果进行评价,引用平均相对偏差(average relative deviation, ARD)表示解谱结果与初始谱之间的偏差程度[16]。ARD的计算公式如下:

(12)

其中:Φj为初始谱;Φ′j为解谱结果;j为能群序号。

1.4 材料选择

BNCT中子束通量高(≥1.0×109cm-2·s-1),主要成分是能量范围为0.5 eV～10 keV的超热中子(占比大于85%)[17]。因此,综合考虑活化反应截面、共振峰能量、半衰期、辐照和放射性测量时间、材料的可获得性及成本、对待测场的干扰等因素,本文选取了InAl、AuAl、LaAl、MnNi、CuAl、W、Sc等7种材料作为活化箔,规格参数列于表1。

表1 活化箔的规格参数

1.5 群截面数据制作

在进行单核活化率计算时涉及各活化箔的群截面σi,j(E)的确定,故需要将核数据库的原始截面数据转化为满足需求的群截面数据。本文选择将中子能区(10-11～20 MeV)划分为640个能群的结构[13],这样可将共振能区划分得更详细,以有效减小制作的群截面数据的偏差。本文采用NJOY程序[18]制作640群截面数据:首先对ENDF/B-Ⅶ.1数据库的原始截面数据进行线性化处理,然后进行反应截面的共振重造、多普勒展宽[19]等处理,最后获得满足要求的640群截面数据。基于上述群截面数据制作方法,本文制作了表1中7个活化反应的640群截面数据,作为例子,图1给出了139La(n,γ)140La反应的640群截面及其原始截面。表2给出了在相同中子能谱活化下分别使用原始截面与640群截面计算得到的表1中各活化箔的单核活化率之比Rinitial/R640,结果表明,制作的640群截面与原始截面吻合。

图1 139La(n,γ)140La反应的640群截面与原始截面

表2 各活化箔在相同中子能谱活化下的Rinitial/R640

1.6 MCNP模拟

本文利用MCNP程序[20]模拟计算表1中各活化箔经BNCT中子束照射后的单核活化率Ri,计算模型如图2所示。模拟计算时,BNCT中子束被简化为单一方向发射的均匀面源,半径为5 cm;活化箔组被放置于距离面源2 cm的位置处,与面源等中心;用F4卡计算平均中子通量;数据库采用ENDF/B-Ⅶ.1;入射中子数为5×109。

图2 计算模型

2 结果与讨论

2.1 活化箔排列顺序确定

图3 一种基于p-7Li反应的AB-BNCT中子束的初始谱与理想解谱结果

表3 各活化箔的Rideal与不同排列方案的Rorder及其比值

表4 理想解谱结果与不同排列方案的解谱结果的平均相对偏差

在利用多箔活化法测量中子能谱时,通常是将多个活化箔叠放成1个活化箔组,同时置于待测中子场中进行照射。因此,活化箔的排列顺序必然会影响各活化箔的单核活化率,进而对解谱结果产生影响。为评估活化箔的排列顺序对解谱结果的影响,确定活化箔的优化排列组合方式,首先,本文参考文献[22]使用的活化箔排列顺序,拟定了排列方案1,将活化箔按照共振峰能量由小到大的顺序排列,即采用InAl、AuAl、W、LaAl、MnNi、CuAl、Sc的排列顺序,如图4a所示;其次,拟定了排列方案2,将活化箔按照Rideal由大到小的顺序排列,即采用AuAl、InAl、W、MnNi、LaAl、CuAl、Sc的排列顺序,如图4c所示;再次,拟定了排列方案3,将活化箔按照Rideal由小到大的顺序排列,即采用Sc、CuAl、LaAl、MnNi、W、InAl、AuAl的排列顺序,如图4e所示。

2.2 BNCT中子束能谱解谱

a——基于p-7Li反应的AB-BNCT中子束;b——基于D-T反应的AB-BNCT中子束;c——THOR的BNCT中子束;d——KUR的BNCT中子束

表5 不同BNCT中子束能谱解谱结果的平均相对偏差

需指出,本文中的解谱结果是根据MCNP模拟计算结果推导出来的,且模拟计算过程中并未考虑活化截面的不确定度。在实际实验中,影响解谱结果的因素有很多,如几何测量的不确定度、活化箔称重的不确定度、活化箔中可活化核素质量分数的不确定度、高纯锗探测器绝对效率的不确定度、特征γ射线峰计数的不确定度、时间记录的不确定度、环境温度等。因此,在未来的工作中,将利用BNCT装置(如兰州大学的AB-BNCT装置)对本文建立的多箔活化法测量BNCT中子束能谱方法开展实验研究。

3 结论

中子束能谱测量关乎BNCT的安全性和有效性,对于BNCT基础研究和临床应用至关重要。本文开展了利用多箔活化法测量BNCT中子束能谱的模拟研究,建立了相关解谱方法。本文选取了InAl、AuAl、LaAl、MnNi、CuAl、W、Sc等7种材料作为活化箔,制作了相关活化反应的640群截面数据,确定了7种活化箔的优化排列顺序,沿中子束入射方向依次为W、InAl、AuAl、LaAl、MnNi、CuAl、Sc。基于建立的解谱方法,本文分别对基于p-7Li和D-T反应的AB-BNCT中子束和THOR、KUR的BNCT中子束进行了解谱研究,结果表明,各BNCT中子束能谱解谱结果的平均相对偏差分别为3.73%、4.73%、7.04%和5.24%,说明解谱结果与初始谱符合良好,解谱效果好,可满足实际应用需求。本文建立的多箔活化法测量中子能谱方法有效性和实用性强、普适性好,为将来BNCT中子束能谱测量提供了一种可行方案,应用前景光明。