超快演化光场的含时二阶关联特性研究

王振宇,谢 微

（华东师范大学 精密光谱科学与技术国家重点实验室,上海 200241）

0 引言

光场的二阶相干性可以用强度关联函数(光子的二阶关联函数) 来定量描述.早在20 世纪50 年代,Brown 和Twiss 这两位天体物理学家在测量恒星直径时就提出了光子二阶关联函数的概念和测量方法[1-3],并由此衍生出了量子光学中研究光场时间二阶相干性的核心实验方法—Hanbury Brown-Twiss(HBT) 测量方案.近年来,随着光子探测技术的不断发展,单光子探测的灵敏度和时间响应速度得到了大幅度提升,利用HBT 配置测量光子二阶关联函数亦被广泛应用于量子信息[4-5]、量子计算[6]、生物成像[7-8]、材料科学[9-11]、光电子设备研究[12-13]等领域.

在具有微纳结构的发光体系中,发光介质本身的结构可以形成微腔,使得此类体系中光场和发光物质之间可以形成更强的耦合[14-15].由于Purcell 效应[16]和集体辐射[17-19]等效应的存在,微纳结构体系中物质在单次泵浦激发后处于动态演化状态,发光过程可能只持续几十皮秒到亚纳秒的时间量级.因此,研究该体系发光过程的光子时间二阶关联函数需要具备皮秒量级的时间分辨能力.传统HBT 配置的时间分辨能力主要受制于所使用的光电探测器,以最为常用的雪崩光电二极管(avalanche photon diodes,APDs) 为例,其优化的时间分辨精度在10 ps 到100 ps 量级,无法准确测量上述发光过程的光子二阶关联函数.Aßmann 等在2009 年提出了一种利用高速摄像方式连续跟踪捕获超快发光动力学过程中的光子的方法(连续摄影配置),来计算超快演化光场的光子二阶关联函数[11,18,20-21];其原理是利用超快灵敏摄影仪器(例如条纹相机,具有皮秒量级的时间分辨能力和单光子探测能力),记录每次泵浦后从样品发射光子的动力学过程,通过重复探测统计数百万次同样的发光动力学过程,最终利用这些光子探测事件计算得到光子二阶关联函数.连续摄影配置可以对体系发光动力学过程进行含时的二阶关联函数测量并兼备极高的时间分辨能力.但是这种方法也具有一定的局限性,比如较低的量子效率[20]、较大的数据处理计算量等.

本文针对连续摄影配置,提出了一种基于蒙特卡洛算法的模拟方法,模拟重复激发和光子探测的过程,从而定量研究探测过程中多种误差因素对含时光子二阶关联函数计算结果的影响.区别于以往HBT 配置常用于稳态测量场合,本文重点关注超快演化动态发光过程的光子二阶关联函数,以及在高精度时间分辨率(皮秒量级) 下多种误差因素对计算得到光子二阶关联函数的影响.本文工作为复杂动态演化光场的光子二阶关联函数理论研究提供了一种简化的模拟方法,特别是在多种误差同时存在的情况下,二阶关联函数的解析形式将会变得难以求解,数值模拟的优势变得不可替代;同时也可为将来开展皮秒时间分辨的光子二阶关联实验提供一些理论分析和校验方法.

1 计算方法

1.1 光子二阶关联函数的计算

根据二阶相干性的定义,在忽略空间依赖性的情况下,光子二阶关联函数的正规序形式可以表示为

在数值计算过程中,时间t的取值为某一时间步长 Δt的整数倍(无量纲化),即理论模拟光场演化的时间精度为 Δt.但对于依赖探测仪器性能的探测事件来说,往往取多倍于 Δt的时间td作为光子探测事件的最小时间单位.以连续摄影配置为例[20],条纹相机利用电荷耦合器件(charge-coupled device,CCD) 的纵向维度将探测到的光子按照被探测到的时刻展开,即单个光子产生的光电子在CCD 上不同的纵向位置成像代表着在不同时刻探测到单个光子.在计算中,由于CCD 单个像素大小对应的时间长度一般远低于仪器所具有的时间分辨精度,因此常常将CCD 所有纵向像素等分成若干个像素箱,每个像素箱包含一定数量的像素数量,对应一段探测时间td,同一个像素箱内出现的所有光子均视为被同时探测.因此,式(2)和式(3)中的t和τ在计算g(2)的过程中只能取td的整数倍,(t) 即为对应的像素箱内探测到的光子数.对于g(2)(τ) ,只需要将不同t下的g(2)(t,τ) 进行加权平均即可[21],即

通过式(3)和式(4)可以计算出任意单模光场含时光子二阶关联函数.

1.2 蒙特卡洛算法模拟光子探测事件

光子二阶关联函数g(2)(τ) 可以衡量光源发射光子对的能力,可以理解为当在光场中探测到一个光子后,在一定延迟τ后探测到第二个光子的条件概率[22].以相干态光为例,其二阶关联函数g(2)(τ)=1 在τ为任意值时都成立.因此在相干态光场中探测到一个光子后,探测到第二个光子依然是完全随机的,其概率和探测到前一个光子的概率相同,而热态光的g(2)(0)=2 .这表明在热态光场中,探测到一个光子后立刻探测到第二个光子的概率为完全随机出现一个光子的概率的两倍.根据光子二阶关联函数的这一物理意义,可以用蒙特卡洛算法模拟生成一系列光子探测事件.

根据光子探测理论,光子探测的平均计数率n¯ 正比于入射到探测器上的平均光强I和探测器量子效率η[23].当η→0 时,探测到的光子数统计分布会趋于泊松(Poisson)分布[22],但对于二阶关联函数而言,其探测计算得到的值并不受探测器的量子效率的影响[24].因此,可以利用光子探测事件的统计性质追溯并真实还原入射光场的二阶关联特性.取一段探测时间 Δt,当 Δt →0 时,可以认为在 Δt内探测到的平均光子计数率恒定,记为n¯ ,在此时间内探测到n个光子的概率记为P(n) ;以相干光为例,,当→0 时,在 Δt内同时探测到两个光子的概率P(2) 远小于探测到一个光子的概率P(1),热态光也可得出相同的结论.此外,以 Δt作为时间步长,其大小必须远小于待测光场强度变化的特征时间tcha,即需要足够数量的 Δt来描绘光场状态的变化;考虑计算量和结果置信度等因素,一般 Δt取值的优化区间为10–3tcha到 10–2tcha.若未经特别说明,下文的时间量均为 Δt的整数倍.因此,可以利用以下步骤模拟具有不同分布规律的光子探测事件,即模拟一次动态发光过程的连续光子探测事件,记录光子探测事件及其探测到光子的时刻,其中,g(2)(τ) 是相应待测光场的二阶关联函数表达式.

步骤一: 选取适当的单位时间 Δt,且满足条件1 .

步骤二: 初始化时刻T=0 ,延迟τ=0 .

步骤三: 生成一个(0,1)之间均匀分布的随机数x.

步骤四: 比较x与·g(2)(τ) 的大小.

步骤五: 若x≤(2)(τ) ,则判定为探测到一个光子,记录此光子对应的时刻T,令τ=0 .

步骤六: 若x>·g(2)(τ) ,则表明没有光子被探测到,令τ=τ+1 .

步骤七: 令T=T+1 .

步骤八: 返回步骤三,重复上述步骤,直到T达到预定值.

上述算法仅模拟了单模光场的探测,对于多模光场,可以在同一单位时间内,生成多个随机数,并分别与每个模式相应的平均光子计数率及二阶关联函数进行比较,类似于单模光场的模拟方法,记录光子探测时刻T即可.

2 结果与讨论

2.1 含时光子二阶关联函数

在1.1 节中已经介绍过含时光子二阶关联函数的计算方法,即利用蒙特卡洛算法模拟微纳样品经飞秒激光激发后产生的自发辐射被探测的过程.自发辐射的光场属于热态光场,假设此热态光具有洛伦兹光谱展宽,其二阶关联函数g(2)(τ) 为

其中,相干时间τc=150,其辐射光强满足指数衰减的规律.令辐射寿命为400,考虑辐射光强和探测效率后,设置最大光子平均计数率为10–3,经107次重复模拟并计算得到该辐射过程光场的光子二阶关联函数.在计算g(2)的过程中,td的大小决定了g(2)的时间精度.为了能够精细地还原光场统计特性的动态变化,td应当取尽可能小的值,但是过小的td(例如td＜5) 会导致过大的计算量以及更低的光子对计数频率,进而导致g(2)的计算值具有更大的统计误差.综合考虑时间分辨精度、计算量以及结果置信度之间的平衡,本文选择td=30(td取值的优化区间为10～ 100).对于此自发辐射过程,含时二阶关联函数g(2)(t,0) 如图1(a)所示: 从平均光子计数率陡增至峰值开始,在整个辐射过程中保持g(2)(t,0)≈2,误差线为107次激发的统计误差,具有95%的置信度.可以看出,随着平均光子计数率的下降,探测到的光子数降低,二阶关联函数的统计误差随之增大.此自发辐射过程的时间积分二阶关联函数g(2)(τ) 如图1(b)所示:g(2)(0)=1.916,g(2)(τ) 随着延迟τ的增加而趋近于1.g(2)(0) 之所以略小于理论值2,是因为计算二阶关联函数所用的td=30 .因此,τ=0 实际上并不是严格的零延迟,而是延迟在30 个时间步长内的所有延迟的平均效应.

图1 (a)模拟的自发辐射光场的含时二阶关联函数 g(2)(t,0) ;(b)模拟的自发辐射光场时间积分二阶关联函数g(2)(τ)Fig.1 (a) Time-resolved second-order correlation function g(2)(t,0) of simulated spontaneous radiation;(b) Timeintegrated second-order correlation function g(2)(τ) of simulated spontaneous radiation

2.2 时间抖动对 g(2) 的影响

光场相干性的探测始终受到探测器时间分辨能力的限制.对于连续摄影配置而言,限制探测器的时间分辨能力的首要因素是电子设备同步电信号的抖动,此时间抖动导致每次激发所探测到的光信号的时间零点存在随机漂移.假设此随机漂移是一个遵循正态分布的标准差为tj的随机变量,当经过大量重复激发的累积之后,探测到的平均光子计数率是实际光子计数率和随机抖动分布函数的卷积,进而影响二阶关联函数的计算值.利用1.2 节中展示的算法,在每次激发的光子探测时间T上加一个随机变量tj,即可通过模拟得到时间抖动对g(2)测量值的影响.以2.1 节中的激发过程为基础,增加时间抖动随机变量tj,如图2(a)、图2(b)、图2(c)、图2(d)所示,随着tj的增大,平均光子计数率的上升沿变得平缓,同时含时二阶关联函数g(2)(t,0) 整体随着tj的增大而略微增大;但在光强剧烈变化的上升沿,g(2)(t,0) 出现了明显的增大,在tj=60 的情况下,g(2)(t,0) 在光强上升沿的值高达 3.634±0.135,远大于理论值2.图2(e)给出了tj=0,10,30,60,90时g(2)(t,0) 的对比.由图2(e)可以看出,在τ/τc≈1 时,也即光强变化最为剧烈的上升沿,g(2)(t,0) 有明显的增大;而当τ/τc≫1 时,g(2)(t,0) 只能观察到略微增大.

图2 不同时间抖动 tj 对含时二阶关联函数 g(2)(0) 的影响Fig.2 Effect of jitter time tj on time-resolved second-order correlation function

对于g(2)(τ) ,由于零延迟二阶关联函数g(2)(0) 是区别光场统计特性最重要的量之一,因此,图3(a)给出 了在不 同tj下,g(2)(τ) 值随 抖动tj增加而 增加的 趋势.由 图3(a)可以 看出,在 任意延 迟τ下 的g(2)(τ) 均会增大,但在τ≫τc时,所有tj下的g(2)(τ) 均会趋于1.图3(b)给出了g(2)(0) 随抖动tj增加而增加 的趋势,tj=30 时比无时间抖动的g(2)(0) 增加了14.1%;tj=90 时比 无时间 抖动的g(2)(0) 增 加了29.5%.从图3(c)可以看出,g(2)(0) 随着相干时间τc变短逐渐从2 降至1,这是因为系统的时间分辨能力不足以分辨出光场中的快速涨落.当τc≫td时,g(2)(0) 接近理论值2;而当τc=td时,g(2)(0)=1.675,比τc≫td时,小约12%;当τc≪td时,g(2)(0) 趋近于1.此外,无论τc和td的大小关系如何,当tj增加时,均会导致g(2)(0) 显著增大.

图3 不同 tj 下的时间积分二阶关联函数g(2)(τ)Fig.3 Time-integrated second-order correlation function g(2)(τ) at different tj values

2.3 光场多模式对 g(2) 的影响

在实验测量中,除信号光以外往往存在其他来源的光,例如多模效应、环境光、暗计数等.因此,研究其他模式的光对信号光的二阶关联函数的影响至关重要.对于稳态光而言,假设待探测光强度为IⅠ,第二种模式的光强度为IⅡ,则混合后的光场的二阶关联函数g(2)(τ) 满足[25]

在2.1 节的热态光场中增加一个强度恒定且具有Poisson 分布的背景光,用以模拟实验中的暗计数和环境光.设背景光的相对平均光子计数率恒定,背景光强度Ib与信号光峰值光强I的比值为背景光的相对平均光子计数率,记为Ib/I.设置背景光的相对平均光子计数率为0 到1,如图4(a)所示,含时二阶关联函数会随着背景光相对平均光子计数率Ib/I的增加而趋近于1;此外,由于信号光的强度I随着时间呈指数衰减,背景光在总光强中的占比随着时间而变高,从而导致g(2)(t,0) 随时间单调递减.图4(b)展示了背景光场对g(2)(τ) 的影响.同样地,g(2)(τ) 随着背景光强的增加而趋近于1.对于更多模式的混合,以及具有复杂光强变化的光场,其二阶关联函数的解析表达式较为复杂,但是对于本文的模拟算法而言,只需要得到光强随时间变化的数值形式表达,就可以计算得到多模式混合后的二阶关联函数.

图4 (a) g(2)(t,0) 随背景相对光子计数率的增加而趋近于1;(b) g(2)(τ) 随相对光子计数率的增加而趋近于1Fig.4 (a) g(2)(t,0) approaches unity with increasing relative background photon-counting rate;(b)g(2)(τ)approaches unity with increasing relative background photon-counting rate

3 结论

本文提出了一种基于蒙特卡洛算法的模拟方法,模拟了连续摄影配置测量光子二阶关联函数的探测过程,研究了含时光子二阶关联函数的计算方法,以及时间分辨能力和多模式光场对光子二阶关联函数的影响.

时间抖动是限制二阶关联函数测量时间分辨能力最重要的因素之一,当时间抖动的标准差tj大于tb的1/3 时,g(2)(τ) 在τ=0 时会显著增大;在光强变化剧烈的初始时刻,g(2)(t,0) 出现了显著增大的现象.背景光的存在会导致待测光场光子二阶关联函数趋近于1,随着背景光计数的增加,待测光的g(2)(τ) 和g(2)(t,0) 均会趋近于1.本文的研究提供了一种分析评估光子二阶关联特性的有力工具,可以通过随机算法模拟生成光子探测数据,并分析获取复杂脉冲光情形下的二阶关联函数,为后续实验测量二阶关联特性提供了理论支持和模拟分析方法.