大气臭氧污染过程及其时空变化特征研究

罗欢　郝艳芬

关键词：大气臭氧污染；时空分布特征；污染过程分析；监测点布设；Models-3/CMAQ模型

中图分类号：X515 文献标志码：A

前言

由于大量的能源排放物加剧了中国环境污染的程度，使中国大气污染类型变得愈加复杂多样。在日常生活中，若大气中的臭氧始终保持较高的浓度，会直接影响人们的身体健康。对大气臭氧污染过程展开具体分析，确定臭氧污染的时空变化特征成为当前环境保护部门亟待解决的难点之一。杨芳园等人对昆明市臭氧污染过程特征及成因进行研究。肖建军等人在中国自然背景地区对臭氧浓度时空变化特征进行分析。

但是上述方法未能结合目标区域概况分析结果，架设合理的臭氧浓度监测点，导致获取的臭氧时空变化特征与实际变化特征之间存在较大偏差，研究效果较差。为此，提出大气臭氧污染过程及其时空变化特征研究。

1城市大气臭氧污染过程研究

在开展城市大气臭氧污染过程及其时空变化特征研究过程中，将四川省成都市作为主要研究对象，通过对研究区概况分析，布设臭氧浓度污染监测的监测点，采用第三代空气质量模拟模型（Models-3／CMAQ）模拟城市臭氧污染过程，以此完成成都市大气臭氧污染过程分析，为后续获取大气臭氧污染时空变化规律提供基础准备工作。

1.1研究区域概况分析及监测点布设

在大气臭氧污染时空变化特征研究过程中，将成都市部分区域作为目标研究对象。成都市位于中国西南地区、四川盆地西部，该城市面积约有14 335平方千米。其中，平原面积占总面积40%，丘陵面积占总面积27%，山区面积占总面积32%。总体地势呈现出西高东低趋势，亚热带季风气候区，空气湿度较大，雨量充沛、日照时间短，常年风速较低。

基于上述研究区域概况分析结果，在成都市内布设20个臭氧浓度监测点，选择不同区域、不同重要性的地点进行布设，以覆盖城市的不同部分和不同类型的环境。优先选择靠近潜在污染源（如工业区、交通枢纽等）的位置，以更准确地监测臭氧浓度。监测设备采用臭氧监测仪，该仪器使用光电化学技术以及传感器来检测臭氧的浓度。具体监测点布设位置见图1。

通过布设的监测点采集成都市2022年4月15日至5月15日大气臭氧浓度数据，结合第三代空气质量模拟模型（Models-3/CMAQ），模拟成都市大气臭氧污染过程变化。为后续获取成都市大气臭氧污染时空变化特征做好准备工作。

1.2大气臭氧污染过程模拟

1.2.1 Models-3/CMAQ模拟模型

通过上述监测点的布设，得到研究区域的大气环境情况，利用Models-3/CMAQ模拟模型对臭氧污染过程进行模拟，模拟结果可以反映不同因素对臭氧浓度的影响。Models-3/CMAQ模拟模型在臭氧污染过程模拟时具体流程见图2。

利用Models-3/CMAQ模拟模型开展臭氧污染过程模拟分析时，首先启动多尺度气象模型，模拟臭氧污染过程目标对象区域气象场，结合MCIP模块对气象场展开处理，并将处理结果传输给SMOKE模型以及ICON、BCON模块，分别对城市臭氧污染物初始浓度以及模拟区域污染物边界浓度等参数分析确定；最后将相关过程结果输出至CCTM模块，获取臭氧污染过程模拟结果，并根据结果开展大气臭氧污染过程分析。

1.2.2大气臭氧污染过程分析

基于上述臭氧污染过程模拟流程，分析出不同因素对臭氧浓度的影响。

1.2.2.1气象条件、浓度水平分析

根据成都市大气臭氧污染过程模拟结果可知，2022年4月12日至5月12日期间内，4月12日至4月22日为臭氧污染前期，4月22日至5月2日之间为臭氧污染中期，5月2日至5月12日之间为污染后期。基于模拟结果，获取臭氧污染过程中气象、挥发性有机物（VOCs）、臭氧（O₃）以及氮氧化物（NO_x）的时间序列变化，过程见图3。

分析图3可知，从气象条件来看，污染后期温度要高于臭氧污染前期以及中期监测温度；湿度较污染前有些许下降，污染中期风速相较于前期与后期稍有降低。由此可知，大气臭氧污染过程中，气象条件因素对污染过程有一定影响。基于臭氧污染过程模拟结果可知，环境空气中，污染前期O₃、NO_x以及VOCs的浓度含量都远低于污染中期O₃、NO_x以及VOCs的污染浓度含量。污染结束后，三者的污染浓度含量下降至污染前浓度含量值。由此可知，大气臭氧污染过程中O₃、NO_x以及VOCs的平均浓度变化规律具备一致性。污染中期各个污染物浓度均较污染前期、后期有明显增加。

1.2.2.2污染过程挥发有机物组分占比分析

将大气臭氧污染过程模拟时监测到的挥发有机物大致分成烷烃、烯烃、炔烃以及芳香烃几个类别。基于大气臭氧污染过程分析结果，获取污染过程中挥发有机物组分占比值，结果见图4。

分析图4可知，整体来看在大气臭氧污染过程中，烷烃的占比是有机挥发物中最高的，其次是芳香烃、炔烃以及烯烃。在大气臭氧污染前期，各个组分占比大致可表述成烯烃<炔烃<芳香烃<烷烃形式；但是发生臭氧污染后，则转换成芳香烃<烷烃形式，其中烯烃以及炔烃浓度差异未发生明显变化，二者造成的污染在整个大气臭氧污染过程中未有明显影响。

1.2.2.3不同阶段O₃、NO_x以及VOCs日变化情况

基于大气臭氧污染过程模拟分析结果可知，污染物排放以及气象条件的变化都会影响O₃、NO_x以及VOCs浓度含量，因此需要根据污染过程模拟结果，获取不同阶段O₃、NO_x以及VOCs的日变化趋势，结果见图5。

分析图5可知，在整个大气臭氧污染过程中，不同污染阶段的臭氧浓度含量要与氮氧化物、有机挥发物的变化整体之间呈现相反趋势。其中，在0时至8时，大气边界层高度降低，污染物的排放会使氮氧化物、有机挥发物处于高浓度水平，这主要是因为该阶段太阳辐射较低、光化学反应较差。但是随时间的增加，太阳辐射不断增强，温度也随之增高，因此氮氧化物、有机挥发物会随着化学反应程度上升发生快速反应生成臭氧，导致臭氧浓度增加；傍晚17时至23时，太阳辐射减弱，光化学反应下降使氮氧化物、有机挥发物消耗较低，臭氧浓度含量逐渐下降。

整体来看，在不同的污染阶段中，各个污染参数的日变化趋势都不同。其中，臭氧日变化过程中不管在污染前阶段还是污染中期、污染后期都呈现单峰分布趋势；而氮氧化物和有机挥发物则为双峰分布趋势。从气象角度分析，环境湿度与大气温度变化情况相反，污染时段内大气湿度高于污染前与污染后，而湿度却明显低于污染前和污染后。

2大气臭氧污染时空变化特征分析

在特征分析过程中，选取大邑县、金堂县、彭州市、蒲江县与成都市区作为研究目标，这些地区在分布位置上有一定的空间距离，并且涵盖了城市周边区域。通过选取这些地方，能够更全面地考虑成都市的大气环境情况。基于上述大气臭氧污染过程分析结果，获取成都市大气臭氧污染时空特征，为后续环境保护提供有力依据。

根据选取的研究目标，获取该城市不同位置大气臭氧浓度变化情况，确定成都市大气臭氧污染浓度的月际变化特征结果如图6（a）所示。空间分布特征趋势结果如图6（b）所示。

分析6（a）成都市大气臭氧污染月际变化曲线可知，彭州市、金堂县以及大邑县布设的监测点显示大气臭氧污染浓度趋势基本一致。大致呈夏季高、冬季低的变化趋势。成都市区臭氧浓度含量与蒲江县较接近，常年臭氧污染浓度都处于较低水平下，但是整体呈现春秋高、冬季低的特征趋势。从曲线峰值来看，不同位置监测点监测出的臭氧浓度都呈现双峰值特点，通常第一个峰值在四月至五月之间，第二个峰值在7月至9月之间。综合来看，成都市以及蒲江县臭氧浓度变化较为平缓，低于其他三地臭氧浓度变化幅度。

分析图6（b）可知，成都市臭氧浓度在空间上整体呈现由北向南逐渐降低的趋势分布。其中，成都市市中心的臭氧浓度含量最低。成都市出现这种空间分布特征主要是由于成都市主要工业园区全部集中在城市北部的大邑县区域，而中心城市臭氧来源主要是汽车的氮氧化物排放，并且由于城市中心全年处于静风以及东北风的主导风向，所以该地臭氧浓度含量较低，而工业园区位于下风向位置，加之该地工业废品排放量巨大，所以导致成都市整体臭氧浓度含量都呈现北高南低的趋势。

3结束语

随着城市污染防治技术的不断进步，对城市臭氧浓度实施精密监测，获取大气臭氧污染过程，确定城市臭氧污染时空分布特征，是辅助城市大气臭氧防治的主要任务，因此提出大气臭氧污染过程及其时空变化特征研究。该方法采用Models-3/CMAQ模拟模型获取臭氧污染过程。实验分析部分，以成都市为研究对象，进行大气臭氧浓度时空、空间变化特征分析。结果显示：在月际变化上，主要呈现双峰变化趋势。在空间变化上，大气臭氧污染浓度大致呈现出由北向南依次递减趋势。