鲁西北平原地热热源机制的气体同位素约束

崔 洋, 康凤新, 钟振楠,杨询昌, 隋海波, 赵 强

1)济南大学水利与环境学院, 山东济南 250022; 2)山东省地质矿产勘查开发局, 山东济南 250013;3)山东省地下水环境保护与修复工程技术研究中心, 山东济南 250014;4)山东省地质矿产勘查开发局第六地质大队, 山东威海 264209;5)山东省地质矿产勘查开发局第二水文地质工程地质大队, 山东德州 253072;6)山东省地质矿产勘查开发局八〇一水文地质工程地质大队, 山东济南 250014

地热能作为一种绿色清洁能源, 可应用于发电、供暖等多个领域, 带动地方经济的发展, 具有巨大的社会、经济及环境效益(Barbier, 2002; Lund and Boyd, 2016)。地热系统中的热量由地壳或地幔提供, 大地热流q是地壳放射性生热量qc与来自地幔的深部热流qm之和。一个地区的深部热状况与其构造活动密切相关, 是决定该地区地表热流的重要参数, 即地壳深部热流是影响地区内地表热流大小的决定性因素(邱楠生等, 2019)。地壳与地幔对系统中热的贡献量可用于探究地热系统的热源形成机制。理想状况下, 可以根据实测大地热流值与岩石生热率数据之间具有的线性关系来获得深部地幔热流和温度(Roy et al., 1968), 但如此计算结果是有缺陷的, 在一定程度上忽略了地壳的各向非均匀性(Vigneresse and Cuney, 1991)。

气体地球化学及其相关的同位素研究正成为了解地质环境过程和揭示地热流体来源的有力工具(王先彬等, 1996)。地热流体中的气体地球化学特征可以指示地热流体和气体的补给来源、预测深部热储温度及示踪地热流体的径流途经, 已被广泛用于探测地热系统热流的幔源贡献(Joseph et al., 2011; Guo,2012)。以 He同位素为主的稀有气体研究可以反映出深大断裂带是地幔脱气的主要通道; 地幔脱气强度也反映了断裂深度、构造性质和地壳厚度及其深部构造状态(Torgersen et al., 1992)。地热流体中He的主要来源有两个: 地壳和地幔。地壳中的He是由岩石圈外层的 U和 Th元素衰变产生的(Day et al.,2015), 地幔中的He元素主要由地幔脱气产生。地幔气体中He的同位素组成与地壳气体截然不同, 后者富含放射性成因的4He(Craig and Lupton, 1976)。海洋玄武岩中观测到较高的3He/4He比值, 这被认为是地幔深层未脱气的主要证据(Lupton and Craig, 1975;Class and Goldstein, 2005)。靠近活动断层和岩浆活动地区的地热流体通常表现出较高的3He/4He比值(Kong et al., 2020), 是由于涌出相对大量来自地幔的气体(Hanan and Graham, 1996)。因此He同位素是识别幔源气最敏感而独特的地球化学示踪剂, 可用于判断地热系统中是否存在地幔脱气(陶明信等, 2005;Tang et al., 2017; 唐显春等, 2020, 2023)。诸多学者利用He等稀有气体同位素研究对地热系统内挥发性物质起源, 认识了各种溶解性气体组分的成生条件(Barry et al., 2013; Byrne et al., 2021)。

自20世纪50年代, 一些学者开始对气体地球化学性质研究, 其普遍认为地热气体中有地幔脱气的成分存在, 且与断裂构造具有相关性, 断裂带一定程度上对地热流体的活动有控制作用, 通过导热断裂或岩体接触带对流聚热(Lee et al., 2016; 康凤新等, 2023)。Tardani et al.(2016)利用23个温泉气体样品结果分析出4He富含程度与控制火山和地热系统发生的断层密切相关, 沿断层构造与地壳沉积物,大气降水的混合比例增加, 且裂谷作用增强时期大气中的碳浓度比今天高出三倍多。有些地质构造较复杂、热储温度较高的地热井中除地热流体外, 还存着数量可观的气相物质(马锦龙和陶明信, 2002);因此, 监测地热田排放的气体组分及同位素示踪,对了解地热水的起源、演化和富集过程具有指示意义(Zhang et al., 2019), 目前气体地球化学特征在揭示地热田的成因机制方面发挥着重要作用。

鲁西北地区中低温地热资源丰富, 自 20世纪90年代开始逐渐得以开发利用。区域上开展了大量地热地质工作, 但针对区内地热资源热源形成机制方面的研究基本属于空白。本文通过气体组分与He、C同位素测试分析, 查明鲁西北地区地热流体的气体地球化学特征, 分析地壳、地幔热源对地表热流的贡献, 定量计算岩石圈热结构状况, 确定研究区地热流体中的壳幔产热通量, 进而提出了地热系统热源及其聚集机制。

1 研究区地热地质概况

研究区地处山东省西部、北部平原, 北部与渤海湾相邻, 属于华北坳陷区Ⅱ级构造单元, 研究区大部分属渤海湾盆地二级构造单元济阳坳陷和临清坳陷(图1), 区域内大地热流值见表1与图2。

图1 渤海湾盆地位置及二级构造单元分区(据邱楠生等, 2017修改)Fig. 1 Location of Bohai Bay Basin and zoning of secondary structural units (modified from QIU et al., 2017)

图2 山东省大地热流分布图Fig. 2 Distribution of terrestrial heat flow in Shandong Province

表1 渤海湾盆地主要构造单元现今壳、幔热流配分(邱楠生等, 2019)Table 1 Crust and mantle heat flow distribution of the main tectonic units in Bohai Bay Basin (QIU et al., 2019 )

鲁西北地区与渤海湾大部分地区一样, 除缺失奥陶系上统、志留系、泥盆系等, 其余地层发育较齐全, 老地层均被第四系覆盖。根据区域地质资料,区内新生界及其基底地层自老至新分述如下: 太古界泰山群变质岩系, 古生界寒武—奥陶系, 上古生界石炭—二叠系, 中生界白垩系、侏罗系, 新生界古近系、新近系和第四系(张善文等, 2003)。受喜马拉雅运动与燕山运动的影响, 区内断裂构造发育,形成隆起、坳陷内的潜凸起、潜凹陷区。区内新近纪以来的断裂格架及活动特征, 主要表现为断块运动和对古近纪及其前的构造继承性活动, 区内对Ⅱ、Ⅲ级构造单元分布具有控制作用的分界断裂主要有: 聊考断裂带、齐广断裂带。聊考断裂的规模及活动时间长, 在三叠纪就已存在, 全长近300 km,总体走向呈NNE向, 底部斜穿过莫霍面梯度带, 岩浆活动频繁(于磊等, 2017), 是临清坳陷区新近纪、古近纪热储与鲁西南潜隆起区寒武奥陶纪热储的控热断裂。齐广断裂总体近东西走向, 向西与聊考断裂相接, 南盘上升、北盘下降, 是济阳坳陷区新近纪、古近纪热储与鲁中隆起区寒武奥陶纪热储的控热断裂, 沿断裂带有间歇性的基性岩浆岩活动。自古生代以来, 坳陷和隆起区受断裂活动影响和控制, 伴随多期岩浆活动, 岩浆活动较频繁。

图3 菏泽潜凸起地热地质剖面图(康凤新等, 2023)Fig. 3 Heze potential uplift geothermal geological profile (KANG et al., 2023)

地质构造上, 研究区是在太古界及古生界基底上发育起来的中、新生代断陷盆地, 地热水主要富集在古、新近纪层状砂岩热储孔隙、裂隙和古生代碳酸盐岩热储岩溶、裂隙内, 开发利用程度较高。据区内已有地热井的测温资料表明, 地热水的温度大多小于 100℃, 根据地热资源温度分级标准, 属于温热水-热水型中低温地热资源。按热流传递方式,区内地热田以层状传导热为主, 兼有沿断裂带上涌的带状对流热。

2 样品采集与分析方法

为判定研究区砂岩热储和岩溶热储热源成因,共采集溶解气体组分分析样17件, 其中岩溶热储分析样13件, 砂岩热储分析样4件。采样方法为现场采气, 采样点位置分布如图4。气体样品采集方法依据规范《地热资源地质勘查规范》(GB/T 11615-2010),利用水中溶解气体采集专用容器进行采取。本次气体测试分析项目包括气体组分与稀有气体、同位素气体。气体样品易受空气污染, 采样后样品立即送往中国科学院兰州地质研究所进行测试分析。

图4 取样点位置及幔源热流占比Fig. 4 Sampling location and the proportion of mantle heat flow

气体样品组分采用MAT271微量气体质谱仪进行测定, 仪器分辨率设为 3000, 检出下限为0.000 1%, 气体组分以气体的体积百分含量单位表示。同位素气体检测仪器为 Noblesse质谱仪机组,检测依据是LDB03-01-2016稀有气体同位素质谱峰高比检测方法, 碳同位素分析采用DeltaPlus XL质谱计进行测定, 碳同位素以相对千分对差表示, 标准样品参照国际标准 VPDB。稀有气体同位素分析采用稀有气体质谱仪测定, 测试结果用3He/4He和4He/20Ne表示。检测依据有《质谱分析方法通则》(GB/T6041-2002)、《气体分析标准混合气组成的测定和校验比较法》(GB/T 10628-2008)、《天然气体的组成分析气相色谱法》(GB/T 13610-2014)。

水样氢氧稳定同位素可用于分析研究地热水运移路径及水环境演化规律等。共采集18O、2H水样63件, 其中砂岩热储39件、岩溶热储24件, 采样位置见图4, 部分点与气体采样点重合。水样采集与保存按《地热资源地质勘查规范》GB11615-2010附录B“地热流体分析样品的采集与保存方法”、《地下水勘查同位素技术应用规范》等相关规范执行, 送样单位为河北正定水文所测试中心。

3 结果

3.1 溶解气体组分

根据本次实测地热气体的组分分析数据(表2),研究区内砂岩热储与岩溶热储地热气体主要成分均为 N2, 其次是O2, 其余气体He、Ar、CO2、CH4等占比较低, 均未超过10%。地热气体组分占比具有一致性, 即 N2为气体主要组分, 其余气体占比相对较低, 稀有气体占比比较稳定, 可归类为高氮地下热水类型。在中低温地热系统中, 地热流体挥发性组分中通常富含 N2, 高水平的含氮量表明地质构造环境相对封闭。地下热水中的 N2主要来自大气(陈安定,1998), 主要由于降水带入的大气氮性质较为稳定,很少参与各种化学反应, 得以积累在地热流体中。另外, 有机物的热解反应或地幔的脱气也可产生N2(冯明扬等, 2016)。研究区地热流体均富含N2, 表明研究区内地热流体在相对封闭的构造环境中运移。

表2 地热流体溶解气组分含量百分比及同位素组成Table 2 Content percentage of dissolved gases in geothermal fluid

研究区热储地热气体中He、Ar含量比较稳定,这与惰性气体特性有关。N2与 Ar百分含量之比的变化对 N2来源的判断具有重要意义, 主要是由于Ar为稀有气体, 很少受到其他条件影响, 这个比值受氮气的影响更大, 进而可以分析氮气来源(Rahayudin et al., 2020)。Giggenbach(1995)利用地热气体中N2与稀有气体Ar、He的百分比含量绘制了三角图, 能够通过 N2/Ar的比值识别 N2来源。Fischer et al.(1998)利用实测数据计算出在极低的He浓度下, 大气、空气饱和水中N2/Ar比值分别为84、38, 对判别地热气体中N2来源奠定了基础。砂岩热储与奥陶纪灰岩热储中的气体组分均以 N2为主, 砂岩热储地热气体中 N2/Ar的比值较为稳定,介于 70～71, N2主要来源为大气降水入渗补给, 而寒武奥陶系岩溶热储中的 N2/Ar介于 50～86, 差别较大, N2主要来源于浅部地下水与深循环地下水的混合水。

DZ1位于德州乐陵市, 为岩溶热储取样点, CH4含量较高, 占 7.05%, 且 DZ1地热井井口温度达到82 ℃, 推测与地热气体和热量沿深层断裂构造上涌有关。CO2是改变水溶液化学成分的重要参数,地热流体中的CO2主要来自变质作用、火山活动以及深部地幔和岩浆的脱气, 此外, CO2含量也受导气裂缝的开合控制(Kong et al., 2020)。根据表2, 研究区砂岩热储中CO2含量很低, 说明热储层的封闭程度较好, 受深源脱气影响较小。岩溶热储 CO2含量百分比普遍高于大气, 表明岩溶热储可能受断层构造控制或岩石变质作用影响。

研究区砂岩热储地热水主要来源于大气降水的入渗补给, 在相对封闭的地质环境中运移。岩溶热储地热水主要来源于大气降水与深循环地下水的混合水, CH4、CO2等气体含量受断层构造、水岩作用等因素的影响。

3.2 同位素

利用稳定性同位素或放射性同位素的示踪作用研究水文学和地质学中的若干基本问题, 有助于各种复杂的水文地质过程研究的定量化和微观化。惰性气体易赋存于流体中, 不同源区同位素比值差别大的特性, 在示踪地热流体来源中有着重要潜力。近年来, 将稀有气体地球化学与同位素特征相结合, 可以更加准确的示踪地热流体来源和运移过程(Li et al., 2012)。

3.2.1 氢氧稳定同位素

氢氧稳定同位素组成结果如表3与图5所示,其中 1～39、57～63号为砂岩热储样品, 40～56号为岩溶热储样品。区内砂岩热储地热水取样集中在鲁西北坳陷区德州、聊城等地, 共取样39个, 取样储层为馆陶组和东营组砂岩, 其δD、δ18O关系投影点大多落于全国大气降水线(δD=8δ18O+10)与当地雨水线(δD=7.5δ18O+5.4)(杨丽芝, 2009)下方, 发生了明显的氧正漂移,δD、δ18O 关系拟合曲线公式为δD=2.88δ18O-44.71, 其与当地雨水线交点的δD 值为-73.39‰, 该值为该区地热水补给降水的δD值。砂岩类地下热水距补给区较近和较远区的18O漂移特征无明显差异, 只有在距补给区较远、埋深较大的封闭位置,18O才会产生明显的漂移(张保建等,2015)。16、17、31、35等点δ18O 值异常偏高, 盖层埋深较厚, 地热水埋藏较大, 且距补给区较远,18O出现正漂移。整体上来说,δ18O的分布规律为沿上游到下游、内陆到滨海的方向, 自西南向东北径流排泄入海的过程中, 即聊城→济南→德州→滨州→东营, 地热水埋深逐渐增大, 沿δ18O轴呈近水平的漂移。

图5 鲁西北地区地热水中δD、δ18O同位素关系图Fig. 5 Relationship diagram of δD and δ18O for geothermal water in northwest Shandong

区内岩溶热储地热水拟合方程(δD=2.88δ18O-44.711), 取样集中在菏泽、济南, 取样储层为寒武奥陶系灰岩, 共取样24个。区内地热水的δD 为-55.5‰～-80.65‰,δ18O 为-6.92‰～-10.5‰。取样点大多分布于地区降水线附近, 具有现代大气降水的氢氧稳定同位素组成特征, 除54、55之外其余均未显示出δ18O值正漂移现象, 说明研究区岩溶地热水水岩同位素交换影响不明显, 其补给均直接或间接来源于大气降水的入渗补给, 经深循环在大地热流加热作用下形成的。54、55两点位于菏泽市牡丹区和定陶区, 属于鲁西的地下水集中排泄区, 显示出明显的氧漂移现象, 说明地热水产生了水岩同位素交换, 这主要是由于该区域距补给区较远, 地下水经过较长距离的径流, 与围岩发生水岩相互作用, 导致地热水δ18O值升高。

由于不同地热区地热水δD、δ18O 值距离雨水线远近不同, 即发生不同程度的18O漂移, 为说明这一现象, 引入“(d=δD-8δ18O)”的 D过量参数 d,作为水岩反应中δ18O同位素交换过程的衡量指标。d值越小, 地下水径流速度越慢, 径流时间越长, 地质环境越封闭, 地热水的可更新能力弱(尹观等,2001)。对比分析各市地热水D过量参数d值, 滨州、东营地区地热水d值在-19.79～2.2之间, 大多为负值或接近负值; 德州、聊城地区地热水 d值在-21.54～8.76之间, 多为正值, 这说明鲁西北坳陷地热区西南部较中部、东部地区地热水距离补给源更近, 径流时间相对较短, 更新能力相对较强。因此推测鲁西北坳陷地热区地热水来源为西部太行山及南部鲁中山区大气降水补给, 地下水自内陆向滨海径流。

3.2.2 He来源分析

由于惰性气体的结果仅涉及物理过程, 不易受化学反应的影响, 因此可以使用惰性气体进行各种地球化学现象的分析(Luo et al., 2017)。目前地幔中惰性气体与地球形成时原始惰性气体的成分相同,主要是He、Ne和Ar, 大气中的惰性气体被认为是由地球脱气形成的, 来自地壳的惰性气体主要是由地壳岩石及其放射性同位素衰变所引发的各种核反应产生的。He在地球不同层的同位素组成往往差异很大, 所以应用 He同位素可以更为准确的判别地热流体中气体的来源, 进而可以分析区域内断裂构造的性质、深部热构造状态及地壳厚度等信息。

通常以R(样品3He/4He比值)与Ra(大气3He/4He比值, 即1.384×10-6)之间的关系来表示He同位素的特征, 分析地壳与地幔对系统内热量的贡献情况(Tang et al., 2017)。根据前人研究结果, 上地幔来源He的3He/4He比值范围为(8±1)Ra, 下地幔中3He/4He比值＞30Ra(Hilton et al., 2002), Mamyrin(1984)计算得出纯地壳成因的3He/4He比值为0.01～0.1Ra,这些研究结果对岩石圈热结构的定量研究具有指导作用。地幔中观测到的He和Ne比值的变化是由于放射性原因导致, 则He与Ne浓度具有一定的相关性(Craig and Lupton, 1976; Honda et al., 1993), 大气中4He/20Ne的比值为0.288(Sano and Williams, 1996),研究区地热气体的4He/20Ne比值在 0.41～886之间,高于大气背景值。通过20Ne修正3He/4He比值来反映地热系统中更真实的热液活动状态(Moreira and Allègre, 1998; 天娇等, 2022), 采用 Craig et al.(1978)提出的校正方法:

式中,Rc表示对大气 He污染校正之后的3He/4He比值, 下标S和a分别表示样品和大气。

令XM为地幔来源He占总He体积浓度的比例,一般根据壳幔二元混合模型对其进行计算。假设大洋中脊玄武岩来源的3He/4He比值为 8Ra, 纯地壳来源的3He/4He比值为0.02Ra, 采用公式进行计算:

地热流体中的 He来源为地幔脱气作用及地壳放射性岩石的衰变, 其中3He几乎全部源于地幔。地热流体中4He、3He通量分别与壳、幔热流成正相关关系, 所以3He/4He比值与壳幔热流比值qm/qc之间也成正相关关系,3He/4He值可以灵敏地指示大陆地表热流中地幔组分的相对含量(O'Nions and Oxburgh, 1988)。2000年, 汪洋(2000)根据 He同位素与壳、幔热流的相关关系, 估算出二者之间存在的相关性系数, 其计算公式如下:

式中:qc/qm—大陆地区的地壳热流和地幔热流的比值;R/Ra—样品3He/4He与大气3He/4He的比值。

地热气体样品3He体积浓度差异较大, 砂岩热储中3He/4He比值为 0.12～0.28Ra, 校正后的3He/4He比值Rc为0.1～0.28Ra, 样品的3He/4He比值与校正后比值均高于 0.1Ra, 均含有地幔起源的He。岩溶热储中3He/4He比值为0.08～0.76Ra, 校正后的3He/4He比值Rc为 0.06～0.42Ra, 其中,BY9、BY10、BY12、BY15、BY24校正后3He/4He比值介于0.06～0.12Ra,3He含量相对较低, 表明这些地热井气体中地壳起源的He组分所占比例较大,即地幔热流热贡献较大。根据研究区内不同热储地热气体组分含量及同位素特征, 显示 He的来源以地壳来源为主导, 同时含有部分地幔起源 He的加入。

4 热源机制

4.1 δ13CCO2分析

CO2释放通量是提示板块构造活动断裂特征的最好途径之一, 较高的CO2值表明可能存在大规模的地幔脱气过程(Frondini et al., 2009; 徐胜等,2022)。戴金星(1995)认为碳稳定同位素(δ13CCO2)方法可以有效判断 CO2成因来源, 经过大量的数据调查及统计, 计算出大气δ13CCO2= -7‰, 有机成因δ13CCO2主要在-10‰～-30‰区间, 无机成因δ13CCO2＞-8‰, 主要在-10‰～+3‰, 无机成因 CO2中, 由深部碳酸盐岩变质脱碳作用生成的δ13CCO2值为 0±3‰, 火山-岩浆成因和地幔脱气成因的δ13CCO2= -6‰±2‰。此外, 裂谷与大断层岩浆活动、CO2气藏的形成及附近岩浆活动的时空相关性有关, 是形成 CO2气藏的有利构造环境(申宝剑等,2007)。

(1)结合 He同位素分析结果, 不同类型地热气体落在两条混合线之间, 可能有少量地幔来源 CO2的加入。BY10、BY24、LC1三个点δ13CCO2值在-4.3‰～-9.7‰区间, 大于-10‰, 其它δ13CCO2值多在-10.6‰～-28.0‰区间, 说明地热水中气体 CO2成因来源主要为地壳有机成因, 幔源热物质含量较少, 这与以上壳源、幔源He来源分析一致。

(2)济南北部(BY10、BY24)取样点气体中δ13CCO2值分别为-4.3‰、-7.4‰, 接近于火山岩浆成因和幔源成因δ13CCO2= -6‰±2‰, 但由于不同成因的δ13CCO2值会互相重叠, 比如海相灰岩与有机沉积物的 C混合也可产生-6.5%的δ13CCO2值(Sano and Marty, 1995), 因而仅利用单一的δ13C组成对CO2的来源进行判别具有一定的困难。利用幔源He和 CO2的逸出具有耦合性的特征(O'Nions and Oxbuge, 1988), 在分析CO2的来源时, 基于δ13CCO2和3He共同分析可以准确判别C的起源。Sano and Marty(1995)基于CO2/3He和δ13C提出地幔起源, 壳源碳酸盐变质成因和壳源有机成因三元混合模型,图6所示为三个端元和基于各端元CO2/3He比值作的混合线, 地幔、地壳碳酸盐变质成因和有机成因三个端元的δ13CCO2值分别为-6.5‰、0、-25‰,CO2/3He 比值分别取 2×109、2×1010、2×1011。所以从图6可以看出, BY10的C多来源于壳源碳酸盐变质作用而非上地幔。BY24距齐广断裂较近, 但根据于磊等(2017)重磁资料分析, 齐广断裂在济阳区并未切割至上地幔, 获得幔源 CO2通量有限, 主要为壳源碳酸盐变质成因。聊城(LC1)取样点气体中δ13CCO2值为-9.7‰, 接近-10‰, 结合 He同位素结果, 分析认为 CO2来源有幔源成因, 其西侧的聊考深大断裂起到了沟通幔源 CO2作用, 证明了具有来自上地幔的热物质。

图6 地热气体δ13CCO2-Rc/Ra关系图Fig. 6 Relationship of δ13CCO2-Rc/Ra in the geothermal gas

(3)东营(DY1)、河口(HK1)取样点气体中δ13CCO2值在-26‰ ～ -28.0‰区间, 位于混合线下方, 并靠近混合线, 地壳有机成因明显, 胜利油田为该区地热气体地壳有机成因提供了充足依据。

4.2 δ13CCH4分析

地热系统中CH4的来源多种多样, 如生物成因CH4主要由细菌和微生物还原及有机质厌氧再矿化作用产生, 它们不断分解较大的分子, 最终产生CH4(Garcia, 1990)。深源碳酸盐岩的减少也会导致CH4的产生, 在一定深度的淡水和低硫酸盐环境中,一旦建立了厌氧条件, CH4生产将不受限制, 此时碳酸盐还原是主要的产CH4途径(Whiticar, 1999)。在一定深度的地热系统中, 温度也是CH4形成的主要原因。地热水温度高, 大分子碳水化合物分解生成 CH4, 较为典型的就是沉积盆地中的天然气(Welhan, 1988; Jenden et al., 1988)。在没有细菌的情况下, 具有强还原条件和无机催化剂(如 Fe)时, 非生物和地幔产生的 CH4也相当可观(Poreda et al.,1986; Clark and Fritz, 1997)。其中, 生物成因和热成因是沉积盆地地热系统中 CH4形成的主要原因(Cinti et al., 2014)。热成因CH4通常比生物成因CH4更富13C, 其δ13CCH4值范围为-50‰ ～ -30‰, 而生物成因的δ13CCH4值范围更广, 为-100‰ ～ -50‰(Kawagucci et al., 2013)。

碳同位素特征是区分CH4和CO2成因的有效工具(Pang et al., 2018)。虽然CH4～CO2共存体系中可能存在碳同位素分馏作用, 但在特定地质环境下,碳同位素分馏作用基本稳定, 可以根据δ13CCH4与δ13CCO2的相关性, 指示 CH4的成因类型(Horita,2001)。根据本次采集的气体样品的δ13CCH4分析结果, 它们之间的关系如图7所示。

图7 地热气体δ13CCH4与δ13CCO2关系图Fig. 7 Relationship of δ13CCH4-δ13CCO2 in the geothermal gas

由图7可以看出, 研究区中砂岩热储 HK1、DY1、DZ2地热气体中的δ13CCH4值均较低, 为生物成因, 属于醋酸发酵产生的 CH4。其生成的反应过程为: CH3COOH→CH4+CO2(Whiticar, 1999)。岩溶热储DZ1中的δ13CCH4值较高, 属于热成因CH4, 这是由于温度升高导致优质碳水化合物分解而形成CH4, 这也与该井内地热流体的温度较高(82℃)是一致的。

4.3 He同位素分析

利用R/Ra-4He/20Ne关系图可以判断气体的来源及流体循环深度。根据本次取样分析试验数据, 各地热气体样品4He/20Ne-R/Ra关系如图8所示。

图8 地热气样品4He/20Ne-R/Ra的关系图Fig. 8 Relationship of 4He/20Ne-R/Ra in the geothermal gas

研究区地热流体中地幔起源He占总He的比例均不超过 10%上地幔线, 表明 He均以地壳来源为主导, 同时含有少量地幔起源He的加入。

4.3.1 砂岩热储He同位素分析

砂岩热储地热气体 He同位素所占比重基本相同。地幔起源He占总He组分的1.78%～3.23%, 均分布在1%上地幔线与5%上地幔线之间, 地幔热流占比42.43% ～ 45.61%(表3), 较为稳定。He的来源为: 一是地壳中U和Th放射性衰变产生4He的积累效应; 二是地质历史时期深部幔源物质的上涌提供了3He富集的来源。地区内砂岩热储储层均为馆陶组, 受断裂切割影响较小, 地壳内放射性元素的衰变为砂岩热储地热流体内 He的主要来源, 幔源He占比较小且稳定。

4.3.2 岩溶热储He同位素分析

岩溶热储He分布区间较广, 处于100%上地壳线与 10%上地幔线之间, 受地质构造条件影响较为明显。

(1)穿壳深大断裂附近显示出较高的地幔热流值。DZ1、LC1、SY1-5等取样点位于聊考断裂附近,地幔起源He占总He组分达2.35% ～ 4.46%, 分布在 5%上地幔线附近, 反映该断裂带与地幔相连通,深度达到上地幔, 封闭程度相对较高。地幔热流占比达48.77% ～ 52.75%。3He主要沿深大断裂构造上涌, 聊考深大断裂为气体从深部向上扩散运移提供了通道;4He的主要来源是太古代变质花岗岩基底中U和Th放射性元素的衰变。聊考深大穿壳断裂沟通了地壳深部甚至上地幔和浅部地热流体联系,田桥和汶泗等断裂促进了地下水流深循环; SY2、SY5分别位于聊考断裂的次级断裂凫山断裂和常乐集断裂、单县断裂附近, 断裂活动较为频繁, 聊考断裂沟通的深部热流能够沿这些次级断裂向浅部传递, 深循环地下水获取深部热流后, 沿高渗透性断裂破碎带向浅部运移聚集, 水热对流能力明显升高,热量沿深大断裂上涌, 遇巨厚、热导率低的古近纪、新近纪、第四纪等砂岩、泥岩地层, 热量向上传递受阻, 聚集于热储顶部, 热流密度明显增强。大地热流传导和水热对流相叠加形成浅部带状高地温梯度异常区。

(2)位于济南岩体与齐广断裂中间的稳定地块地幔热流占比相对较小。BY9、BY10、BY12、BY15、BY24样品处于济南岩体以北、齐广断裂以南, 地幔起源 He占比较少, 均分布在 1%上地幔线附近, 多小于1%, 幔源热流占比仅38.87% ～ 40.97%。该区域地热流体主要来自南部鲁中山区深循环径流补给,地块相对稳定, 地幔所提供的热流量较小; 距济南岩体也有一定距离, 中生代岩浆岩的侵入并未对其产生较大的影响。所以, 在齐广断裂与岩体接触带之间较为稳定的地块上, 地幔起源 He没有深部通道向上扩散, 地幔热流较小。

(3)济南岩体附近显示出较高的He浓度和地幔热流占比。济南辉长岩体位于华北克拉通的东部,从华北克拉通东部早白垩世侵入岩构成可以看出,济南岩体构成了该期幔源岩浆的代表(杨承海等,2005),3He沿济南岩体与围岩的接触带上涌进入储层。由图8可见, BY8取样点距5%上地幔线较近, 达3.4%, 地热流体循环深度到达上地幔。地幔热流占比达 46.91%, 高出周围取样点地幔热流占比7.21%～8.04%。

He同位素除了可以判识气体源区外, 根据 He同位素与壳、幔热流的相关关系, 可计算出壳幔热流, 进而根据公式计算岩石平均生热率(邱楠生等,2019)。

q—大地热流值, mW/m2;D—地壳放射性元素集中层的厚度, km;A—岩石放射性生热率, μW/m2。

放射性热产生元素一般聚集在上、中地壳, 华北地区上、中地壳厚度为 25 km,D值一般取其60%～80%, 本文按60%计算,D取值15km(迟清华和鄢明才, 1998)。

根据表4可以看出, 地热气体样品中地幔起源He占总He的0.53%～4.83%, 因此He的来源均以地壳来源为主导, 含有少量地幔 He的加入。经计算,研究区砂岩热储与岩溶热储壳幔热流比例(qc/qm)为0.9～1.57, 地幔热流为 23.32～39.02 mW/m2, 地壳热流为 29.64～40.98 mW/m2, 地壳岩石生热率 1.98～2.73 μW/m2, 幔源热流qm占大地热流q的比例为38.87%～52.71%。聊考断裂及济南岩体与灰岩接触带附近SY2、SY5、LC1和BY8岩溶热储层地幔热流占比较大, 达46.91% ～ 52.75%, 指示其热流除了来自均匀的大地传导热外, 更多的热流来自沿深大断裂上涌的对流热, 热源形成机制如图9所示。齐广断裂与济南侵入岩体之间的稳定地块地幔热流相对较小, 仅为 40%左右, 指示其主要热源是大地热流传导热。根据邱楠生等(2019)的成果, 渤海湾盆地热结构以幔源热源为主, 具有“冷壳热幔”的特征。而研究区来自深部的热扰动不强烈, 地幔热流占比为 38.87%～52.75%, 这种差异可能与采样点的位置和深部构造的稳定性有关(Pang et al., 2018); 鲁西北地区莫霍面整体下沉(于磊等, 2017), 受岩石基底波动和热岩石圈厚度的影响, 来自深部的热物质有限。

表4 地壳、地幔热流值和岩石平均产热率计算Table 4 Calculation of crust and mantle heat flow and average heat production rate of rock

图9 热源机制概念模型Fig. 9 Conceptual model of heat source mechanism

5 结论

(1)地热水溶解气气体组分与氢氧稳定同位素特征指示鲁西北坳陷区地下热水主要来源于大气降水入渗, 在相对封闭的地质环境中深循环, 通过深循环加热形成的。砂岩热储显示出明显的氧漂移现象, 指示地热水在运移过程中产生了水岩同位素交换; 岩溶热储地热水未显示出δ18O值正漂移现象,指示岩溶地热水水岩同位素交换影响不明显, 其补给均直接或间接来源于大气降水的入渗补给。

(2)地壳内放射性元素衰变为砂岩热储地热流体He的主要来源, 幔源He占比较小且稳定, 幔源热源占比 42.43%～45.61%, 主要热源为大地传导热流, 指示砂岩热储受深大断裂沟通的幔源热流影响微弱。

(3)岩溶热储 He的来源以壳源为主导, 同时含有部分地幔起源 He的加入, 主要来自于沿深大穿壳断裂及岩体与围岩接触带的上涌, CO2也显示有地幔来源热物质; 处于聊考深大断裂附近的地热流体地幔热流占比较高, 达 48.77%～52.75%, 显示聊考断裂与地幔相连通且其切割深度达到上地幔, 指示沿深大穿壳断裂及岩体与围岩接触带上涌的深部对流热流明显增多, 热源机制概括为大地热流传导聚热、沿深大断裂及侵入岩与围岩接触带对流聚热。处于稳定地块区域地幔热流占比仅38.87%～40.97%,热源主要为大地热流传导聚热。

Acknowledgements:

This study was supported by National Natural Science Foundation of China (Nos. U1906209 and 42072331).