PM2.5和臭氧对前体物减排和气象变化的响应及其政策启示

董赵鑫，丁 点，姜越琪，郑昊天，邢 佳，王书肖*

1.清华大学环境学院，环境模拟与污染控制国家重点联合实验室，北京 100084

2.清华大学，国家环境保护大气复合污染来源与控制重点实验室，北京 100084

2013年起，我国的空气污染问题尤其是大气细颗粒物(PM2.5)污染问题受到越来越多的关注.为了切实保护人民群众的身心健康，国务院于2013年颁布了《大气污染防治行动计划》(简称“《大气十条》”)，旨在通过快速削减主要大气污染物排放量，从而降低我国各城市的PM2.5浓度.根据2013年《中国环境状况公报》和2017年《中国生态环境状况公报》，2013—2017年，我国大气PM2.5污染水平快速下降，重点区域如京津冀、长三角和珠三角地区的年均PM2.5浓度分别下降了40%、34%和28%，圆满完成了所设定的任务.然而，京津冀、长三角及周边地区的年均PM2.5浓度仍高于我国《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)所设定的二级目标 (35 μg/m3)，PM2.5控制任重道远.

随着PM2.5浓度的快速下降，我国重点区域的臭氧(O3)浓度逐步上升.根据2020年《中国生态环境状况公报》，2020年，长三角地区以O3为首要污染物的超标天数占50.7%，首次超过PM2.5，成为该地区的首要污染物.作为大气中的强氧化剂，O3也会对人体健康和生态环境尤其是农作物产生不良影响[1-3].因此我国的大气污染控制目标已经逐步由单一目标的PM2.5控制转变为PM2.5和O3双目标的协同控制.如何科学控制各前体物的排放量，从而持续改善我国环境空气质量，解决以PM2.5和O3为首的大气污染问题，持续保护人民群众的生命财产安全，已经成为国家需求和研究热点.

PM2.5和O3浓度都会受到前体物排放变化、气象因素改变的影响.NOx和VOCs作为PM2.5和O3的共同前体物，其排放变化会同时导致PM2.5和O3浓度的变化.已有研究认为，近年来NOx和VOCs减排的不协调性是O3浓度上升的主要原因[4-5].根据NOx在O3生成环节中的作用，一般将O3生成的敏感性分为NOx控制区和VOCs控制区[6]，当该区域处于VOCs控制区时，单独控制NOx排放会使得该地区O3浓度升高.2013年起，我国实施了大量措施用以减排包含NOx在内的前体物，如Zheng等[7]估算得到《大气十条》执行期内，我国NOx排放减少21%，VOCs排放增加2%.这种减排策略虽然使得PM2.5浓度得到明显下降，但由于城区主要处于VOCs控制区[8-9]，O3浓度却可能因此而有所增加，新冠肺炎疫情期间的一些研究结果[10-12]也证明了这一点.因此，为了实现我国PM2.5和O3的协同控制，需要首先明确NOx和VOCs排放变化后PM2.5和O3浓度的协同响应.同时，由于各省份排放的前体物会随着大气流动影响到其他省份，因此PM2.5和O3的控制不能只落脚于本地污染物控制[13].虽然《大气十条》确立了区域联防联控机制，但在新的PM2.5和O3协同防控形势下，需要依据PM2.5和O3的协同传输特征对联防联控区域的合理性进行评估，进而满足新形势下我国大气污染控制的需要.

虽然前体物的排放变化是我国PM2.5浓度下降和O3浓度上升的主要因素，但近年来气象因素也更有利于PM2.5的削减和O3的生成[14-16].气象因素对PM2.5和O3影响的不确定性也为我国大气污染控制增添了新的难度.如在2020年新冠肺炎疫情管控导致各污染物排放量大量减少的情况下，由于气象条件极端不利，我国京津冀地区仍出现了多次重污染过程[11].气象条件的不利变化会抵消污染物减排带来的效益，降低减排措施的成效，进而干扰政府对污染物减排措施效果的评估和认识.因此，如何量化气象条件变化对PM2.5和O3浓度的影响，准确掌握人为源减排带来的效益，剔除气象条件波动的影响，对科学设定大气污染控制考核指标、提高各地政府推进污染物减排的信心具有重要意义.

鉴于此，该研究拟通过三维空气质量模式，评估PM2.5和O3对前体物减排和气象条件变化的响应，识别PM2.5和O3协同控制新形势下大气污染控制策略应做出的变化，并依据解析的响应关系给出PM2.5和O3协同控制下的前体物减排、联防联控区域划分和目标设定等方面的政策指引，以期为我国未来的大气污染控制工作提供科学支撑.

1 材料与方法

1.1 三维空气质量模式配置

相较于观测法和实验室模拟法，恰当的空气质量模式能够反映出PM2.5和O3的连续时空变化特征，因此被广泛地使用在中尺度的大气污染控制研究中.该研究使用三维空气质量模式和基于三维空气质量模式的响应曲面模型分析PM2.5和O3浓度对气象条件变化和排放控制的响应.该研究选取CMAQv5.2版本进行空气质量模拟[17].模拟区域投影方式为兰伯特投影，中心点坐标为 34°N、110°E，中央经线为 110°E，真实纬线为25°N和40°N，网格涵盖了大部分东亚地区，分辨率为27 km，共计232列182行，无嵌套网格.垂直方向分为24层，在地形坐标系中各层的sigma值从低到高依次为 0.000、0.052、0.120、0.200、0.300、0.400、0.500、0.582、0.648、0.702、0.744、0.777、0.808、0.839、0.868、0.893、0.916、0.938、0.956、0.970、0.980、0.988、0.995和 1.000.选择的气象化学机制为CB06[18]，气溶胶机制为AERO6[19]，模拟时段为2017年全年.为了消除初始条件带来的误差，提前5 d进行模拟.

CMAQv5.2模型的输入文件还包含气象场和污染物排放.该研究使用WRFv3.9.1模式为CMAQ的模拟提供气象场[20].其中，地表类型和地势数据来自MODIS[21]，初始场采用美国国家环境预报中心1°×1°的FNL再分析资料[22]，同化数据选用地表和高空观测资料ds461.0和ds351.0[23-24].其他物理过程的参数化方案与之前的研究[25-27]一致.WRF的模拟结果通过CMAQ自带的MCIP模块传递至CMAQv5.2模型进行模拟.

输入CMAQv5.2模型的污染物排放清单包含人为源与自然源.该研究采用的人为源清单分为两部分，其中中国地区以外的清单采用MICS-Asia清单[28]，中国地区的清单采用清华大学建立的2017年ABaCAS清单[29].对于自然源排放，该研究考虑了植被产生的VOCs排放以及由于大风带来的沙尘排放.其中植被产生的排放由MEGANv2.10模型完成，大风带来的沙尘排放由CMAQ中的windblow dust模块进行在线计算.

气象模拟的准确性是保证空气质量模拟准确的前提.该研究将观测数据与气象场的模拟数据进行了比对，以验证气象模拟的准确与否，其中观测值来自美国国家海洋和大气管理局(NOAA)的国家气候数据中心气象数据集.观测数据与模拟数据的比对指标选择了距地面2 m的温度、比湿和距地面10 m的风向与风速，统计指标有平均观测值(MeanOBS)、平均模拟值(MeanSIM)、偏差(Bias)和一致性指数(IOA)[30]，各指标的计算方法如式(1)～(4)所示.

式中，i为不同时刻，j为不同站点，为各时刻各站点的观测值(为平均值)，为各时刻各站点的模拟值，RMSE为均方根误差.

气象模拟的校验结果如表1所示.对比结果显示，距地面10 m的风速误差较小，在±0.5 m/s范围内，距地面10 m的风向误差在10°以内，表明WRF模拟的风场可以较好地反映出实际的风场形势.各月份距地面2 m的温度模拟均有所低估，但大部分月份的温度模拟误差仍处于±1 ℃的范围内，模拟结果尚可.WRF模拟的各月份比湿误差均在±1 g/kg的标准以内.综合来看，气象场模拟结果与地表观测结果吻合良好，可以作为后续空气质量模拟的输入.

表1 WRF气象模拟的校验结果Table 1 Validation of WRF meteorology simulation

进一步，该研究利用国控站点PM2.5和O3的观测数据对空气质量模拟结果进行校验，结果(见图1)表明，模型总体上较好地再现了PM2.5和O3浓度随时间的变化趋势，其中对该研究重点关注的我国中东部污染严重地区的模拟效果较好.我国西部地区由于基础数据不足，导致该地区排放清单不确定性较大，因而PM2.5模拟被严重低估，尤其对于西藏自治区、青海省、新疆维吾尔自治区等省份.但针对该文讨论的案例而言，我国中西部地区不是重点需要控制的区域，因此不作为模拟质量控制的主要需求.总的来看，模拟能较好地表征绝大部分区域内PM2.5和O3浓度的变化特征，可用于响应关系的进一步解析.

该研究通过进行敏感性试验探究气象条件变化对PM2.5和O3浓度的影响.为了去除人为排放因素对PM2.5和O3浓度的年际变化影响，将人为源排放置零，通过使用不同年份的气象条件进行模拟，探究气象条件变化对PM2.5和O3背景值的影响.需要注意的是，此处气象条件变化的影响包括两部分，一是由于气象条件(如风场变化)带来的直接影响，二是由于气象条件变化影响自然源排放而对PM2.5和O3浓度产生的间接影响.根据表2所示的敏感性试验设计，可以解析由于非人为源排放带来的不可控的PM2.5和O3年际变化影响，判别是否需要设置更合理的PM2.5和O3评价指标.

表2 敏感性试验设计Table 2 Sensitivity experiments design

1.2 响应曲面模型的建立与校验

响应曲面模型(简称“RSM”)是结合三维空气质量模型和统计学响应曲面方法的简化模型，最早由美国环境保护局开发.它是通过三维空气质量模式的上百次模拟结果，采用多维克里金插值的非线性拟合方法进行归纳，从而建立环境效应(污染物浓度)与前体物排放之间的非线性响应技术.简而言之，这个技术是“模型的模型”，可以在误差允许范围内较好地重现一次真实模拟的结果.由于RSM方法可以快速评估不同减排组合对空气质量的影响，从而被越来越广泛地用于辅助控制策略的制定.

该研究使用基于多项式函数基的RSM方法来获取前体物排放变化后我国各省份PM2.5和O3浓度的响应.相较于克里金插值的传统RSM，使用多项式基的RSM(pf-ERSM)可以在准确表征浓度响应的同时，保留多项式回归模型的高计算效率的优点，从而可以直接用于减排方案的优化.

该研究采用的PM2.5和O3的多项式函数基如式(5)(6)[31]所示.

式中： Δ PM2.5和 Δ O3分别代表由于前体物排放变化导致的PM2.5和O3浓度的变化；X1～X15表示多项式各项的拟合系数，pf-ERSM的建立过程就是各项系数的求解过程；ENOx、ESO2、ENH3、EVOCs和EPM2.5分别代表NOx、SO2、NH3、VOCs和一次 PM2.5排放率的变化.

该研究使用755个空气质量模拟的结果用于建立我国分省份的RSM模型，包括：①1个无控制的基准情景.②采用边缘加密采样分别对子区域内的4个非线性控制因子在0～2区间内(表示排放量为0至排放量增加1倍之间)进行采样，选取20个控制情景，此外还选取一个排放量均为0的情景作为边界限制条件，共31×21=651个控制情景；另外，分别将每一个线性控制因子的排放控制设置为0，以及是基准情景的2倍，共31×2=62个控制情景.③设置区域整体变化的情景，采用边缘加密方法对4个非线性控制因子在0～2区间内进行采样，选取40个控制情景，此外还选取了一个控制情景作为边界限制条件，为区域整体非线性控制因子排放为0的情景，共41个控制情景.

该研究使用留一法交叉验证的方式，通过对建立的RSM模型预测的PM2.5和O3浓度的准确性进行评估.以1月、4月、7月、10月这4个月为例，表3给出了PM2.5和O3预测值与模拟值对比结果的统计指标，包括R和MNB.PM2.5预测值的MNB在1月、4月、7月、10月分别在—2.8%～—4.5%、—5.0%～3.3%、—3.5%～2.3%、—3.7%～3.3%之间，O3预测值的MNB分别在—2.6%～2.2%、—1.3%～0.4%、—0.9%～0.4%、—1.7%～1.2%之间，均在±5.0%以内，显示pf-RSM能基本重现污染物的浓度，可以用于定量解析PM2.5和O3浓度对前体物排放变化的响应.

表3 RSM模型的留一法交叉验证结果Table 3 Cross-validation of RSM

2 结果与讨论

2.1 PM2.5和O3对NOx和VOCs减排的响应

研究[32-37]表明，实现PM2.5和O3的协同控制，前体物减排的关键在于NOx和VOCs的协同控制.为解析PM2.5和O3对NOx和VOCs排放变化的响应，该研究使用建立的RSM模型绘制了我国各省份PM2.5和O3浓度对NOx和VOCs排放的EKMA曲线，并选取4个重点区域所在省份的结果予以展示(见图2和图3)，其中北京市、天津市、河北省代表京津冀地区，广东省代表珠三角地区，上海市、江苏省、浙江省、安徽省代表长三角地区，重庆市、四川省代表川渝地区，陕西省、山西省代表汾渭平原地区.

图2 我国重点区域各省份PM2.5浓度对NOx和VOCs排放的EKMA曲线Fig.2 EKMA curve of PM2.5 to NOx and VOCs emissions of provinces for key regions in China

图3 我国重点区域各省份O3浓度对NOx和VOCs排放的EKMA曲线Fig.3 EKMA curve of O3 to NOx and VOCs emissions of provinces for key regions in China

结果显示，不同区域PM2.5对NOx和VOCs的响应异同明显.VOCs减排对降低各省份PM2.5浓度均有利，而由于非线性的影响，NOx减排在大部分省份会使得PM2.5浓度先上升后下降，尤其是在京津冀地区.因此，对京津冀地区PM2.5浓度的进一步控制，也需要合理设计NOx和VOCs的减排比例.通过控制VOCs排放不变，进一步计算了各省份PM2.5浓度最大时的NOx排放率，北京市、天津市和河北省峰值NOx排放率分别为0.95、0.90和0.92，表明京津冀地区需要至少10%的额外减排才能使得PM2.5生成的敏感性从VOCs敏感转变为NOx敏感.已有研究表明，NOx的非线性特征主要来自其对大气氧化性的影响.当NOx减排幅度不足时，以OH自由基为代表的大气氧化性略有增加，会抵消部分甚至超过由于NOx减排带来的PM2.5浓度削减[38-39].为了避免京津冀地区的PM2.5浓度反弹，北京市、天津市和河北省VOCs减排和NOx减排的最小比例(VNr)分别为0.25、0.18和0.15，意味着相较于NOx单独减排，配比约20%的VOCs减排会抵消NOx控制初期的不利效应.其他省份的峰值NOx排放率均介于1～2之间，表明过去NOx的减排已经克服了初期NOx非线性的不利效应，但也可能是近年来NOx减排效益不高以及硝酸盐、有机物浓度下降缓慢的原因之一.当NOx进行深度减排时，其对PM2.5的削减作用逐步增加，表明PM2.5的进一步控制依赖于NOx的深度减排[32].

对于O3年评价值而言，重点区域内大部分省份仍然处于VOCs敏感区，尤其是在O3污染严重的地区，如上海市.相较于PM2.5对NOx和VOCs的响应，O3对VOCs的响应也均为正，即VOCs控制有利于削减O3浓度，且作用效果较PM2.5更为明显，但当NOx控制幅度较大时，其作用效果逐步超过VOCs，表明O3的深度控制依赖于大幅度的NOx减排.同时，NOx减排初期的不利效应在大部分省份也更显著.重点区域的12个省份中，有半数省份的峰值NOx排放率小于1，分别为天津市、河北省、上海市、江苏省、安徽省、重庆市，除四川省外，其余省份的峰值NOx排放率也均小于1.5，表明O3更容易受到NOx减排带来的大气氧化性的影响，这类地区的O3控制需要依据合理的NOx和VOCs减排比进行排放量控制.汾渭平原的O3浓度不高且均处于NOx控制区，该地区的O3控制需要在防止VOCs排放量上升的同时控制NOx排放.峰值NOx排放率小于1的省份的平均最低VOCs配比为0.45，即平均需要45%的VOCs与NOx减排比才能使O3浓度不反弹.研究[25]表明，2013—2017年我国NOx排放削减了约35%，但VOCs排放略有增加.根据该研究获得的响应关系可知，这种不合理的减排比例是使得O3浓度反弹的一大原因.为了实现PM2.5和O3的协同控制，各地区VOCs与NOx的减排比需要大于PM2.5和O3中的VNr较高者，如河北省、上海市、重庆市的VNr分别为35%、62%和55%.

获取的PM2.5和O3的响应关系指示，对于PM2.5和O3协同控制，针对不同的区域需要采取不同的策略.对于PM2.5和O3均处于NOx控制区的区域，需要在控制NOx排放量的同时，防止VOCs排放量增加；对于PM2.5和O3均处于VOCs控制区的区域，应依据响应关系确定VOCs与NOx的减排比例，以PM2.5和O3不反弹为目标的VNr较高者进行减排路径设计，如京津冀、长三角、川渝地区；对于PM2.5或O3仅有一者处于VOCs控制区的区域，依据该污染物不反弹的VNr进行控制，如珠三角地区、汾渭平原地区.同时，由于PM2.5和O3的主要污染时段不同，PM2.5污染较重的时间出现在秋冬季，而O3污染较重的时段出现在夏季，对各季节的污染加强防控需要计算该季节PM2.5或O3对前体物减排的响应关系.已有研究[31]认为，冬季VOCs控制特征更强，夏季NOx控制特征更强，以该研究年评价值求得的VNr可作为减排下限，各区域应根据不同季节污染情况对VOCs进行加强减排.

2.2 PM2.5和O3的省际传输特征

通过使用响应曲面模型，置零各省份排放，该研究求解了京津冀、长三角、珠三角、川渝地区以及汾渭平原和鲁豫地区各省份PM2.5和O3的来源比例，结果如表4和表5所示，其中，对于PM2.5，仅列出了来源比例大于3%的省份，而对于O3，仅列出了来源比例大于1%的省份.

表4 京津冀、长三角、珠三角、川渝地区以及汾渭平原和鲁豫地区各省份PM2.5的分省来源比例(＞3%)Table 4 Provincial PM2.5 sources apportionment (＞3%) for Beijing-Tianjin-Hebei Region, Yangtze River Delta, Pearl River Delta, Sichuan Basin, Fenwei Plain, Shangdong and Henan provinces

表5 京津冀、长三角、珠三角、川渝地区、汾渭平原和鲁豫地区各省的O3分省来源比例(＞1%)Table 5 Provincial O3 sources apportionment (＞1%) for Beijing-Tianjin-Hebei Region, Yangtze River Delta, Pearl River Delta, Sichuan Basin, Fenwei plain, Shangdong and Henan provinces

对于京津冀和长三角地区，PM2.5来自本区域的比例均大于60%，表明现有联防联控区域划分在一定程度上有助于PM2.5的协同控制.然而，内蒙古自治区、山东省、河南省对京津冀地区各省份的影响均高于3%，尤其是山东省，其对北京市、天津市和河北省的贡献率分别达8.9%、19.0%和11.4%，甚至超过京津冀地区内部分省份的相互影响.因此，就PM2.5的控制而言，未来可以考虑山东省、河南省、内蒙古自治区与京津冀地区的联合控制.对于长三角地区而言，对PM2.5影响较大的外部省份有山东省、河北省和河南省，山东省的影响同样较大.因此，就PM2.5而言，需要将山东省和河南省纳入未来京津冀地区和长三角地区的联合防控范围内.

对于其他重点区域，对珠三角地区影响较大的有临近的江西省、福建省、湖南省和长三角地区，对川渝地区影响较大的有贵州省，对陕西省和山西省影响均较大的省份是河南省.未来PM2.5的控制可参考互相传输较大的各省份进行联合控制.同时该研究也计算了山东省、河南省PM2.5的主要来源，结果显示，河北省和安徽省是其共同的主要来源，分别位于京津冀地区和长三角地区，表明鲁豫地区与京津冀、长三角的相互作用明显，未来可以考虑联合三区域进行PM2.5控制.

O3的来源则与PM2.5有所差异.考虑到O3浓度的响应对NOx排放变化的非线性关系，如果单独置零本省份的NOx和VOCs排放，部分省份的O3浓度会出现反弹，因此未列出O3的本地来源.对京津冀地区三省市影响较大的省份仍为山东省和河南省，其中山东省的影响最大，其对北京市、天津市、河北省的影响分别为3.1%、8.6%和8.1%.对长三角地区各省份影响较大的则分别是山东省、河北省、江西省、湖北省等省份，与PM2.5不同的是，长三角外南部省份对O3的影响较大.而与山东省对长三角内PM2.5影响独大不同，各省份对长三角O3的影响较为平均.这意味着，对于O3的联防联控，其所需要的区域可能大于PM2.5所需要的区域.一方面是各省份的相互影响比例降低，另一方面是各省份影响的区分度降低.对于京津冀地区，河南省、山东省以及长三角地区北部都可能需要划入O3的联防联控区域，而对于长三角地区，除北部的山东省外，还需要推动与西南部的江西省、湖北省的联防联控.

对于珠三角地区，江西省和福建省对其O3的影响均较大，贡献率分别为7.0%和5.6%；而川渝地区受到贵州省的影响较大，陕西省、山西省受到河南省和内蒙古自治区的影响较大.即使在同一重点区域内，O3的来源影响差异也有可能较大，如河北省对山西省O3的贡献率为5.7%，但对陕西省的影响较小，而甘肃省对陕西省的影响较大.这意味着，O3的区域来源更为广泛，且各省份的来源差异更为明显，与PM2.5相比，O3联防联控机制除需要划定更大的联防联控区域外，也需要各省份进行更精细化、特异化的合作控制.

总结而言，现有的重点区域划分在一定程度上有助于区域PM2.5的联合控制，但仍有一定不足：一是在PM2.5浓度逐步下降的形势下，山东省及河南省的贡献逐步上升，尤其是对京津冀地区和长三角地区，山东省与河南省以及两区域的联动迫在眉睫；二是现有区域划分无法满足PM2.5和O3协同控制下O3联防联控的目标，由于O3受到更大范围的传输影响，需要更大范围的区域联防联控.对于京津冀地区，需要考虑河南省和山东省的联合控制，对于长三角和珠三角地区，江西省、福建省的联合控制可能在未来较为重要.

2.3 气象条件对PM2.5和O3背景值的影响

该研究对PM2.5和O3背景值受到的气象影响进行解析，旨在明确年际气象条件变化对PM2.5和O3浓度的影响，为在PM2.5和O3协同控制目标下如何扣除气象条件的影响，以及明确人为源减排贡献提供科学支撑.参考美欧的空气质量标准，该研究评估了多年滑动平均对降低气象波动的效果.

2008—2019 年我国PM2.5和O3背景值平均水平以及3年和5年滑动平均对应的浓度值如图4所示.结果表明，2008—2019年，我国PM2.5和O3的背景值平均为 4.3 和 78.7 μg/m3，其中最大值分别为 5.3、81.1 μg/m3，最小值分别为 3.8、76.7 μg/m3，最大差异分别为1.5和4.4 μg/m3，表明气象波动范围较大，尤其是O3浓度.而当使用3年滑动平均进行比较时，我国PM2.5和O3的背景值最大分别为4.5和80.5 μg/m3，最小值分别为 4.05 和 77.4 μg/m3；PM2.5和 O3浓度5年滑动平均的最大值分别为4.4、79.8 μg/m3，最小值分别为4.2、77.9 μg/m3，随着滑动平均年数的增加，其最大值和最小值更靠近平均值，表明滑动平均更能显示一段时间内气象条件的平均状态，可以抵消部分年际气象条件波动带来的PM2.5和O3浓度的影响，因此更迎合管理部门对目标设定及考核的需求，这可能是未来我国PM2.5和O3协同控制下需要进行的转变.

图4 不同计算方式下2008—2019年我国PM2.5和O3的背景值平均水平的变化Fig.4 Averaged background concentration of PM2.5 and O3 in China under different calculation methods during 2008-2019

进一步，该研究计算了年均、3年滑动平均和5年滑动平均计算方式对我国不同重点区域PM2.5和O3背景值的影响，结果如图5所示.结果表明，年际气象条件波动对PM2.5和O3背景值的影响较大，且3年和5年滑动平均能够有效地降低气象波动带来的影响.各重点区域PM2.5背景值波动范围在0.9～3 μg/m3之间，汾渭平原地区最大；O3背景值波动范围在 7.3～15.5 μg/m3之间，珠三角地区最大.以京津冀地区为例，PM2.5和O3背景值的最低值分别为4.9和 82.1 μg/m3，最高值分别为 7.3 和 93.3 μg/m3，极差分别为2.4和11.2 μg/m3，而3年滑动平均和5年滑动平均将PM2.5和O3背景值的极差分别降至0.9、0.4 μg/m3和3.7、2.3 μg/m3，降幅分别为 62%、83%和67%、80%.3年滑动平均和5年滑动平均对降低各区域PM2.5背景值极差的效果分别为35%～81%和60%～86%，对降低O3极差的效果分别为40%～67%和53%～87%.各重点区域的分析结果均表明，相较于单年评价值，多年滑动平均的评价值更为稳定，稳定程度也随着滑动平均年数的增加而增加.因此，在PM2.5和O3的目标设定及考核中，若想去除气象条件的影响，采用多年滑动平均是有效的.

3 结论

a) 该研究建立的我国分省份的响应曲面模型解析了我国不同重点区域内各省份PM2.5和O3浓度对NOx和VOCs减排的响应.结果发现，不同区域PM2.5对NOx和VOCs的响应异同明显.VOCs减排对降低各省份PM2.5和O3浓度均有利，但NOx的减排量不足会增加大部分重点区域的O3浓度和京津冀地区的PM2.5浓度，为避免PM2.5和O3浓度反弹需要的VOCs与NOx最小减排比分别为15%～25%(PM2.5)和5%～90%(O3).

b) 使用响应曲面模型，通过对各省份排放置零的方式计算了我国各重点区域PM2.5和O3浓度的来源比例，结果表明，O3的区域来源更为广泛，且各省份的来源差异更为明显，与PM2.5相比，O3联防联控机制除需要更大的联防联控区域外，也需要各省份进行更精细化、特异化的合作控制.对于京津冀地区，需要加强与河南省和山东省的联合控制，对于长三角和珠三角地区，江西省、福建省的联合控制可能在未来较为重要.

c) 使用三维空气质量模型定量解析了年际气象条件变化对PM2.5和O3背景值的影响，并评估了3年滑动平均和5年滑动平均对降低气象条件影响的效果，结果表明，气象条件对PM2.5和O3背景值的影响较大.2008—2019年，我国PM2.5和O3背景值的最大值分别为 5.3、81.1 μg/m3，最小值分别为 3.8、76.7 μg/m3，3年滑动平均和5年滑动平均对降低各区域PM2.5波动的效果分别为35%～81%和60%～86%，对降低O3波动的效果分别为40%～67%和53%～87%.在PM2.5和O3的目标设定及考核中，采用多年滑动平均可以有效降低气象条件波动对污染物浓度变化的影响.