广东省夏秋季光化学反应活性空间分布表征
2023-02-04唐梦雪黄晓锋林晓玉姚沛廷胡仁志何凌燕
唐梦雪,黄晓锋,程 勇,林晓玉,姚沛廷,胡仁志,邓 涛,何凌燕*
广东省夏秋季光化学反应活性空间分布表征
唐梦雪1,黄晓锋1,程 勇1,林晓玉1,姚沛廷1,胡仁志2,邓 涛3,何凌燕1*
(1.北京大学深圳研究生院,环境与能源学院,大气观测超级站点实验室,广东 深圳 518055;2.中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所,中国科学院环境光学与技术重点实验室,安徽 合肥 230031;3.中国气象局,广州热带海洋气象研究所,广东 广州 510640)
于夏末秋初在深圳市城市和郊区开展了大气OH自由基观测,结果显示OH自由基日间峰值平均浓度分别为6.0×106cm-3和5.9×106cm-3,与国内外其他地区相比处于中等水平.基于实测数据构建了拟合效果较好的本地化OH自由基参数化公式,应用于广东省OH自由基空间分布的表征,并进一步利用日间OH和NO2浓度之积反映光化学反应活性(AP).结果发现,2018年夏秋季广东省大气光化学反应活性总体上呈现珠江三角洲较高,AP达10.1×107μg/(m3·cm3),粤东、粤西、粤北地区较低的分布态势,AP分别为5.4×107, 5.9×107和7.7×107μg/(m3·cm3);同期的PM2.5和O3高值区域也集中在珠江三角洲,说明了调控光化学反应活性对珠江三角洲协同控制PM2.5和O3污染的关键作用.空间分布特征还表明,粤北地区显著受到来自北方内陆的PM2.5区域传输影响,而粤东地区更易受到来自东南沿海的O3区域传输影响,体现了跨省区域联防联控的重要性.
光化学反应活性;OH自由基;前体物;臭氧(O3);细颗粒物(PM2.5)
为了实现“美丽中国”战略规定的空气质量改善目标,2013年以来我国陆续实施了《大气污染防治行动计划》《打赢蓝天保卫战三年行动计划》等措施.主要空气污染物(如二氧化硫(SO2)、氮氧化物(NO)和一次颗粒物等)的排放量大幅下降,全国PM2.5污染改善显著[1-3].然而,控制一次排放对PM2.5的影响有限,二次组分限制了PM2.5的改善[4-5],因此控制二次组分是进一步削减PM2.5的关键.此外,二污染物臭氧的问题逐渐凸显,尤其在京津冀、长江三角洲和珠江三角洲(PRD)等城市群,臭氧浓度有升高趋势[6-7].
光化学反应是日间二次污染物形成的主要途径之一,其反应活性受到大气氧化性和前体物水平的共同影响.大气氧化性是指大气中一次排放的低氧化态污染物经羟基自由基(OH)、O3、NO3自由基等氧化剂形成高氧化态污染物的能力[8]. OH、O3和O在内的氧化剂浓度被用作衡量大气氧化性水平的重要指标[9-11].实际上,OH自由基是日间最重要的大气氧化剂[12],可以与前体物NO2、SO2和VOCs反应,促进二次气溶胶和O3的光化学生成[13-15].然而由于它的超低浓度和超高活性,测量难度极大,在全国范围内开展的OH自由基观测有限.目前我国开展的观测主要集中在京津冀、珠江三角洲和长江三角洲城市[16-18],在广州后花园和北京榆垡观测到了文献报道中最高的OH自由基浓度[9,16],说明我国的二次污染问题需要更多的关注.同时,模型模拟结果的不确定性也较大[19],还未形成OH浓度时空变化的共识.此外,最近的研究表明中国东部新型冠状病毒肺炎(COVID-19)疫情期间二次气溶胶浓度显著下降主要归因于前体物的大量减少,大气氧化性并未减缓二次气溶胶的生成[20].因此,从光化学反应活性角度开展研究将有利于改善二次污染逐渐严峻的状况.
广东省位于我国华南地区,以亚热带季风气候为主,温度和辐射量较高,有利于光化学反应.广东省2021年PM2.5下降至22μg/m3,达到世卫组织第二阶段标准,但近年臭氧浓度却总体呈上升趋势[21]. 2021年臭氧评价浓度为153μg/m3,占首要污染物比例高达74.9%,成为影响AQI达标率的首要因素.为了对广东省光化学反应活性的空间分布特征有更清晰认识,本研究基于深圳市城市点位观测的OH自由基、光解速率及其和太阳辐射强度的关系建立了OH自由基浓度参数化算法,获得广东省夏秋季OH自由基浓度空间分布.进一步定义光化学反应活性(AP)为OH和NO2浓度之积,进而评估光化学反应活性和PM2.5、O3之间的关系,以期为广东省PM2.5和O3污染协同防控提供科学支撑.
1 材料与方法
1.1 观测点位和仪器
本研究于珠江三角洲光化学活跃的夏末初秋在深圳市城市和郊区点位开展了OH自由基观测.城市点位为深圳市大学城(22.60°N,113.97°E),其位于深圳西部,附近植被覆盖率高,无明显的局地污染源.采样口架设在研究生院一栋教学楼4层楼顶,距地面约为20m.观测时间为2018年10月1~30日.本研究还于2019年10月18~28日在郊区点位杨梅坑开展了OH自由基观测.杨梅坑位于深圳东部沿海的大鹏半岛上(114.60°E, 22.55°N),是人为活动较少的自然生态区.观测仪器安装在一座四层楼房的顶层,周围大部分被植被覆盖,几乎没有局地人为污染排放.
本研究利用中国科学院安徽光学精密机械研究所研究团队自主搭建的激光诱导荧光系统(AIOFM-LIF)对OH自由基进行在线测量[22-23].通过监测低压腔内308nm激光激发OH自由基产生的荧光信号强度来探测OH自由基浓度.时间分辨率为1min,检测限为1.8×105cm-3,精确度为17%.观测期间使用HO自由基标准源用于标定,该标准源通过H2O/O2同时光解产生OH和HO2自由基.观测期间每隔一天标定一次(雨天除外).光解速率常数j(O1D)由光解光谱仪FPS-100测量.
1.2 NO2、O3、PM2.5、太阳辐射数据来源
本研究从中国环境监测中心发布的空气污染物网站收集了广东省21个地级市的102个国控点2018年8~10月的O3、NO2和PM2.5数据.太阳辐射数据集是一个全球高分辨率地表太阳辐射强度的数据集,其分辨率为3h/逐日/逐月,10km,数据单位为W/m2,瞬时值.该数据集是基于改进的物理参数化方案并以ISCCP-HXG云产品、ERA5再分析数据以及MODIS气溶胶和反照率产品为输入而生成的,数据来源于国家青藏高原科学数据中心.
2 结果与讨论
2.1 OH自由基观测结果
深圳市大学城和杨梅坑观测期间OH自由基呈现出日间高夜间低的特征(图1).大学城和杨梅坑OH自由基日间(8:00~17:00)峰值平均浓度分别为6.0×106和5.9×106cm-3,两地OH自由基的浓度水平接近.观测期间大学城和杨梅坑的平均温度分别为23.8和24.0℃,光解速率JNO2分别为4.6×10-3和4.4×10-3s-1.OH自由基不仅受前体物NO和VOCs等因素的影响,更受到太阳辐射、温度等气象要素调节,尽管大学城和杨梅坑分别位于城市和郊区点位,但相似的气象条件可能导致了两地OH自由基浓度接近.表1总结了国内外观测的OH自由基日间峰值平均浓度,结果显示,夏末初秋深圳观测的OH自由基浓度大幅度低于2006年在广州的观测结果,这和近年来珠江三角洲地区污染程度下降相对应,但在世界上仍处于中间水平,说明大气氧化性水平有进一步调控的空间,是未来深入控制本地区大气二次污染的有效途径之一.
图1 大学城和杨梅坑OH观测值平均日变化
表1 不同地区观测的OH自由基白天峰值浓度
2.2 OH参数化公式构建
OH自由基作为一种光化学过程中的重要物质,其浓度大小与光照强度具有密切的联系.德国南部农村长达5a的OH观测中发现OH和J(O1D)之间呈显著线性的关系[31],珠江三角洲和北京的观测也证明了这一点[32].因此OH自由基可以用J(O1D)表达:
指数反映了所有光解过程的综合效应,例如,O3、NO2、HONO、H2O2和HCHO的光解.OH对NO、VOCs、O3等反应物的关系被浓缩成一个系数.基于大学城的实测数据拟合得到参数=2.0× 109,=0.54,公式如下:
[OH] = 2.0 × 109×(O1D)0.54(2)
图2中通过公式(2)计算得到的大学城OH自由基浓度和实测值具有很好的相关性(2=0.75,<0.01),计算值的平均浓度是实测值的0.99倍.另外,本文利用杨梅坑点位的OH观测数据对该公式进行验证(图2).同样,计算值和观测值的相关性良好(2=0.66,<0.01),计算值的平均浓度是实测值的0.93倍,说明公式2可以实现OH自由基浓度平均水平的有效表征.由于光解速率的观测值缺乏,公式2仍无法应用至全省的OH自由基浓度水平的评估. 2018年8~10月深圳大学城点位日间J(O1D)和太阳辐射强度(sr)有很好的相关性(2=0.75,<0.01),关系见式(3),因此可利用太阳辐射强度来替代(O1D)进行计算,从而获得全省OH自由基平均浓度.
(O1D) = 2× 10-8× sr+4 × 10-6(3)
图2 大学城和杨梅坑OH观测值和参数化公式计算值的相关关系
2.3 广东省光化学反应活性空间分布特征
利用OH自由基参数化公式对广东省各市国控监测点2018年8~10月日间OH自由基浓度进行计算,以量化当地的关键氧化剂水平.根据OH自由基浓度的空间分布插值图(图3a),广东省大气OH自由基总体上呈现出珠江三角洲地区偏低,粤东、粤西、粤北地区偏高的分布态势,主要受辐射分布的影响.光化学反应活性的水平不只受到氧化剂水平的影响,还受到NO和VOCs等前体物水平的影响.由于NO2是重要的一次排放污染物,可以很好地衡量局地的污染水平,并且数据容易获得,因此本文将OH自由基和NO2浓度之积(公式4)用于反映光化学反应活性(AP):
AP = OH × NO2(4)
实际上,公式(4)也反映了大气中OH自由基与NO2反应生成气态HNO3的速率,而气态HNO3既是光化学的链终止反应,也是颗粒物中硝酸盐的主要来源.因此,AP可以较好地反映出大气光化学反应的活跃程度.
2018年8~10月广东省日间平均AP空间分布呈现出珠江三角洲地区较高,达10.1(单位:107μg/ (m3·cm3),下同),粤东、粤西、粤北地区较低(5.4、5.9和7.7)的分布态势(图3b).从城市分布上看,广州市日间平均AP最高,达13.4,其次为东莞市(11.8),汕尾市日间平均AP最低,为4.0,仅为广州的30%.可见,珠江三角洲集中的经济社会活动和较高的污染物排放强度导致其在全省具有较高的光化学反应活性.广东省夏秋季的高辐射会导致高强度的HONO、HCHO、O3等光解的自由基初级来源和自由基快速光化学循环,因此此时光化学反应活性对前体物水平的变化更加敏感.
图3 2018年8~10月广东省日间OH自由基平均浓度和光化学反应活性空间分布
2.4 PM2.5和O3空间分布与光化学反应活性关系
光化学反应活性对二次污染形成起重要作用,因此本研究进一步分析了广东省光化学反应活性水平与O3、PM2.5浓度空间分布之间的关系.2018年8~10月广东省日间O3浓度的空间分布呈现出珠江三角洲和粤东地区较高、粤西和粤北污染相对较轻的态势(图4a).PM2.5浓度的空间分布则呈现出珠江三角洲地区和粤北地区较高、粤东和粤西地区相对较轻的特征(图4b).可以发现,PM2.5和O3浓度空间分布的高值区域均集中在珠江三角洲,这与珠江三角洲具有较高的光化学反应活性水平密切相关,说明调控光化学反应活性对珠江三角洲PM2.5和O3协同控制十分重要.PM2.5和O3浓度空间分布的不同之处在于,粤东地区的O3浓度较高,而粤北地区的PM2.5浓度较高.由于粤东和粤北地区光化学反应活性不高,而该参数主要反映的是本地大气光化学反应活性水平,因此粤东地区高浓度的O3、粤北地区高浓度的PM2.5可能来自于不同通道的区域传输.通过美国国家海洋和大气局空气资源实验室(NOAA Air Resource Lab)开发的HYSPLIT模型[33]对气团进行反向轨迹聚类分析(图5),结果显示,粤北地区的气团主要来自于北方内陆,内陆地区具有较高的PM2.5浓度[34],会对粤北地区的PM2.5污染产生较大贡献.而粤东地区的气团主要来自东南沿海,沿海地区O3污染突出且成因复杂[35], O3在沿岸气团的输送下显著影响粤东地区.有研究也证明了来自长三角和东南沿岸气团的远距离输送会加剧粤东城市的O3污染[36].进一步对粤东和粤北不同气团下的平均AP水平进行分析,发现来自珠江三角洲气团的AP值最高(6.9),来自沿海背景气团的AP值最低(4.8),来自粤东传输气团和粤北传输气团的AP值居中(分别为5.8和6.2),也说明了区域传输对AP的显著影响.总体而言,除了调控本地的光化学反应活性之外,跨省区域联防联控也是广东省协同控制PM2.5和O3污染的科学策略.
图4 2018年8~10月广东省日间 (a) PM2.5和 (b) O3平均浓度空间分布
图5 2018年8~10月粤东和粤北后向轨迹聚类分析结果
3 结论
3.1 实测结果显示,深圳市城市和郊区夏末初秋季OH自由基日间平均峰值浓度分别为6.0×106cm-3和5.9×106cm-3,与国内外其他地区相比处于中等水平.
3.2 基于观测结果构建了OH自由基参数化公式.实测的OH自由基浓度和通过参数化公式计算得出的OH自由基浓度具有很好的相关性(2=0.75,< 0.01),观测均值是计算均值的0.99倍,说明该公式可以较好地估算本地区OH自由基平均浓度水平.
3.3 本研究用OH自由基和NO2浓度之积反映光化学反应活性水平.2018年夏秋季广东省光化学反应活性总体上呈现出珠江三角洲较高,AP达10.1× 107μg/(m3·cm3),粤东、粤西、粤北地区较低的分布态势, AP分别为5.4×107,5.9×107和7.7×107μg/ (m3·cm3);PM2.5和O3的高值区域也集中在珠江三角洲,显示出调控光化学反应活性对珠江三角洲夏秋季协同控制PM2.5和O3污染的重要性.
3.4 粤北地区较高浓度PM2.5和粤东地区较高浓度O3分别受到来自于北方内陆和东南沿海的区域传输影响,体现了跨省区域联防联控的重要性.
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Study on characterizing the spatial distribution of activity of photochemistry in summer and autumn in Guangdong Province, China.
TANG Meng-xue1, HUANG Xiao-feng1, CHENG yong1, LIN Xiao-yu1, YAO Pei-ting1, HU Ren-zhi2, DENG Tao3, HE Ling-yan1*
(1.Laboratory of Atmospheric Observation Supersite, School of Environment and Energy, Peking University Shenzhen Graduate School, Shenzhen 518055, China;2.Key Laboratory of Environmental Optics and Technology, Anhui Institute of Optics and Fine Mechanics, Hefei Institues of Physical Science, Chinese Academy of Sciences, Hefei 230031, China;3.Guangzhou Institute of Tropical and Marine Meteorology, China Meteorological Administration, Guangzhou 510640, China)., 2023,43(1):1~6
OH radicals were observed at urban and rural sites in the late summer and early autumn in Shenzhen, China. The daytime peak average concentrations of OH radicals were 6.0×106cm-3and 5.9×106cm-3, which were at a moderate level compared to other regions around the world. Based on the observed data, a parameterized formula of OH radicals, with good fitting, was constructed to characterize the spatial distribution of OH radicals in Guangdong Province. The activity of photochemistry (AP) was reflected by the product of daytime OH and NO2concentrations. Generally, higher AP (10.1×107μg/(m3·cm3)) was found in the Pearl River Delta (PRD) and the lower AP in eastern, western and northern Guangdong (5.4×107,5.9×107and 7.7×107μg/(m3·cm3)). Higher concentrations of PM2.5and O3were also found in the PRD, indicating a key role of regulating AP in the coordinated control of PM2.5and O3pollution in the PRD. The spatial distribution characteristics also showed that northern Guangdong and eastern Guangdong were significantly affected by the regional transport of PM2.5from the northern inland and the regional transport of O3from the southeast coast, respectively,reflecting the importance of regional joint control to jointly mitigate PM2.5and O3pollution.
activity of photochemistry;OH radical;precursor;ozone (O3);fine particulate matter (PM2.5)
X513
A
1000-6923(2023)01-0001-06
唐梦雪(1996-),女,安徽池州人,北京大学博士研究生,主要从事大气氧化性和二次污染物研究.发表论文6篇.
2022-06-09
国家重点研发计划项目(2018YFC0213901);深圳市科技计划项目(JCYJ20200109110625819)
* 责任作者, 教授, hely@pku.edu.cn