地震监测扩散式采样测氡仪测试装置研究及其初步应用

赵 影，陈 志，胡旭东，王成楠，肖孟仁，鲍志诚

(1.九江地震监测中心站，江西 九江 332006；2.中国地震局地震预测重点实验室，中国地震局地震预测研究所，北京100036；3.江西九江扬子块体东部地球动力学野外科学观测研究站，江西 九江 332006；4.东华理工大学，南昌 330000；5.江西省地质环境调查研究院，南昌 330000)

氡作为地下流体映震敏感组分，是地震科学研究中观测时间最长、研究最广泛的地下流体测项之一[1-3]。1944年日本东海岸发生的8.0级地震，震前观察到氡的浓度异常，引发了科学家开展氡与地震之间关系的研究。此后，许多学者在前苏联、美国、欧洲等许多国家和地区开展了氡观测和地震预测以及构造活动的研究,并积累了大量资料[4-10]。中国在1966年3月邢台7.2级地震之后，开始利用氡监测地震，经过半个多世纪的发展，初步建成了以井口和温泉的逸出气氡、溶解气氡，以及断裂带土壤气氡为主要观测对象的200多个固定观测点和一定数量流动观测网，在地震趋势分析与短临震情研判中发挥了重要作用[11]。当前，地震氡固定监测站和流动监测网发展布局受测氡仪自身稳定性、响应能力、环境适应性和通用技术指标成熟性等因素影响，尚未完全覆盖我国几个重点地震危险区的主要断裂带，在一定程度上影响了地震预测预报效能的发展和应用。

此前，固定观测站(点)地震测氡仪主要采用流气式采样方式工作，监测过程中需根据观测环境的不同，从而匹配不同类型的脱气集气装置。然而，脱气集气装置、气路、干燥装置等组件的加入不仅会提高仪器使用成本、影响仪器空间布设范围，且脱气、集气装置的脱气效率和稳定性受到各方面因素影响，最终影响地震氡观测数据的可靠性和可比性。近年来，随着各类技术的发展进步，测氡仪逐步向高度集成化、便携化、自主供电、无人值守连续监测发展，部分种类测氡仪安装新型选择性薄膜材料后采用扩散式采样测氡，可直接埋地开展土壤氡连续观测。地震氡连续监测背景值相对较高，且要求测氡仪有良好的时间响应性，高浓度下测氡仪的稳定性和响应能力是地震氡连续监测的重要指标。相比流气式采样测氡，扩散式采样测氡能否快速响应氡浓度变化以及在高浓度氡背景下的长时间稳定测量等问题均有待验证。为此，本文设计出浓度可调节范围广、能快速切换且非切换时段浓度相对稳定的测试装置，并对这款静电收集扩散式采样测氡仪响应能力与稳定性开展了实验测试。

1 测试装置设计及测试仪器选取

扩散式采样测氡仪高浓度下响应能力与稳定性实验需要在氡浓度高、相对稳定且不同浓度之间能相对较快切换的条件下进行。为此，本文选取九江二井高含氡量水样作为测试源，通过不同脱气装置脱出氡气源，进而设计出一种扩散式采样测氡仪测试装置。相较当前地震系统氡室和氡气固体源，该测试装置摆脱了测氡仪的校准测试对镭源的依赖。

1.1 氡气源制备

本研究分别采用不同体积的自然吸气鼓泡脱气装置(图1)和电动鼓泡脱气装置(图2)对九江二井井水水样脱气制备氡气源，并用AlphaGUARD PQ2000 pro测氡仪测量不同脱气装置所脱出氡气源的浓度，确定所能切换氡气源浓度范围和不同浓度点氡气源的稳定性。其中，九江二井位于九江地震监测中心站院内，成井于2008年，为承压自流井，井深71 m，日流量约300 t[12-13]。依托九江二井大流量、氡含量高、良好水质等条件，2016年江西省地震局在中国地震局和江西省政府的支持下，建成地震监测氡观测仪检测平台(以下简称“平台”)，平台由检定单元、检测单元组成。其中，检测单元依托九江地震监测中心站场地建成，配备水气综合处理系统、微型氡室、环境性能测试系统和相关通用性能测试设备，近年来已完成多批次测氡仪定型、检定、比测任务[14]。

氡气源制备所用自然吸气鼓泡脱气装置利用了水在管路中高速流动而产生负压强的原理进行设计[15]。自然吸气鼓泡脱气装置为亚克力材料制作的多级圆柱体，含进水口、进气口、出水口和出气口，适用于不含杂质、矿化度较小的观测井泉，具有脱气效率高、脱气稳定的特点(图1)，该脱气装置可从九江二井井水中脱出较高浓度的氡气源；电动鼓泡脱气装置采用亚克力材料制作，水流进入装置下端涌入内胆，储满后沿内胆外壁流下来，从出水口泄流，形成一个动态液面平衡；通过不同气档气泵将空气(空气作为气源载体)鼓入电动鼓泡脱气装置底部，与进水口流入的井水进行连续鼓泡脱气，脱出氡气源能及时从出气口排出，同时少量气体为了维持液面平衡与水一起流出，脱气-集气装置又形成一个动态气压平衡(图2)[16-17]，该脱气装置可从九江二井井水中脱出相对低浓度的氡气源。

图1 自然吸气鼓泡脱气装置示意图(改自许秋龙等[15])

图2 电动鼓泡脱气装置示意图

结合地震行业氡监测背景浓度范围，测试实验过程中，选取1～10 kBq/m3、10～100 kBq/m3、大于100 kBq/m3的3个浓度区间共6个测试点开展测试，依托平台检测单元水气综合处理系统管路将恒流模块稳流处理后的九江二井水样引入电动鼓泡脱气装置或不同体积的自然吸气鼓泡脱气装置脱氡气，并通过控制进入脱气装置的井水流量达到调节氡气源浓度的目的[18]。测试实验用计量标准器AlphaGUARD PQ2000 pro测氡仪分别测量不同氡气源的浓度。实验测试结果显示：采用九江二井水样脱出的氡气源浓度跨度在0～200 kBq/m3之间，6组实验时长均超过100 h，且在各目标浓度条件下8 h以上氡气源浓度稳定性均小于5%(结果见图3和表1)。与环境中氡浓度比较，地震监测氡浓度相对较高，现阶段地震监测站网中氡监测背景浓度大多集中在几个kBq/m3至数百kBq/m3范围，以上氡气源浓度跨度区间与地震氡监测背景浓度更加契合，更适用于开展地震监测测氡仪检定校准。

图3 不同浓度氡气源测试数据

表1 氡气源测试数据分析表

1.2 扩散式采样测氡仪测试装置简介

扩散式采样测氡仪测试装置由恒流模块、脱气模块、干燥瓶、测试腔体以及计量标准器AlphaGUARD PQ2000 pro测氡仪等组成，结构简单、操作简便，可摆脱测氡仪校准测试对镭源的依赖。实验过程中，九江二井水样经恒流模块稳定后，通过管路流至脱气装置，由负压鼓泡或电动气泵鼓泡脱气后产生氡气源；脱出的氡气源经干燥瓶除湿处理后，通过气路导入测试腔体，测试腔体内部风扇持续工作将氡气扩散至整个测试腔体，使腔体内氡浓度尽快达到相对稳定状态(测试装置见图4)。其中，测试腔体为透明密封箱体(体积34 L)，供电用插线板在做好密封处理前提下引入腔体内，其它部位仅预留带快速接头的小管径进气管路和排气管路与外界相通。测试腔体内配置风扇，用于加快氡气在测试腔体内扩散；测试实验过程中，腔体内会放置计量标准器AlphaGUARD PQ2000 pro测氡仪，用于实时测量测试腔体内氡浓度；测试腔体进气气路采用快速接头，可满足不同脱气装置与测试腔体气路的快速切换，使不同浓度氡气源及时补充至测试腔体；同时，设置气路阀实现测试腔体内补氡(补氡流量2 L/min左右)与降氡(补氡流量5 L/min左右)快速切换。

图4 扩散式采样测氡仪测试装置示意图

1.3 测试仪器的选取

当前，国际主流可开展扩散式采样的测氡仪——AlphaGUARD PQ2000 pro测氡仪，主要作为计量机构标准计量器具和标准传递设备，且价格相对昂贵，不适应于地震土壤氡连续监测普及应用。近年来，随着氡测量技术及防水透气膜等技术的发展，不少国产测氡仪厂家结合辐射防护、环保、军工等土壤氡需求设计出了扩散式采样测氡仪(如NRSM-D01地埋式土壤氡在线监测仪和HS05B土壤在线测氡仪)。其中，本实验所选取NRSM-D01地埋式土壤氡在线监测仪(以下简称“静电收集扩散式采样测氡仪”)配备温湿度传感和气压传感器、防水透气膜、太阳能供电和无线通讯等模块，整体设计理念与地震构造地球化学密集型连续观测技术发展需求相契合。该仪器基本测量原理为静电收集能谱法，采用扩散式采样，土壤中氡气通过自由扩散进入测氡腔室，氡(222Rn)在腔室中衰变产生的氡子体(218Po与214Po)在高压电场作用下被收集到半导体探测器表面，它们发射的α粒子被探测器收集测量产生信号，信号经放大处理统计计算后得出氡浓度测量结果并存储。该仪器探头由丝网、防水膜、四氟乙烯过滤器、测量室和电子单元组成。其中，气体可以通过防水膜进入探头内部，而水则会被堵塞；采用了厚度为1 μm的聚四氟乙烯过滤器(PTFE)滤除氡子体和钍；测量室的体积为46.4 mL，内部有一个10 mm×10 mm Si-PIN探测器(S3209，滨松公司，日本)和一个温湿度传感器(SHT31, Sensirion AG，瑞士)。该仪器基本技术指标：灵敏度不小于0.02 cph/Bqm-3，测量范围200～5×107Bq/m3，工作温度为-20～50 ℃(图5)。同时，该仪器在不同湿度条件下对灵敏度进行了细致的校准刻度，将湿度-灵敏度刻度曲线写进仪器程序，以确保在不同环境湿度下测量结果的准确性[19]。

图5 静电收集扩散式采样测氡仪

2 实验过程及讨论

本装置针对传统测氡仪校准镭源环保审查严格、运输不便等问题，选取高含氡井水作为氡气源。依托恒流装置和不同类型、体量大小脱气装置对高含氡井水处理后能产出更符合地震氡监测浓度区间的氡气源。同时，相较国内相关计量机构的标准氡室，本装置腔体体积较小、高浓度(国内相关计量机构的标准氡室无法提供)补氡、降氡时长室相对较短，可开展地震监测测氡仪响应能力测试。目前，地震系统主流测氡仪的校准设备及方法，固体氡气源、标准仪器无源校准、便携式微型氡室等，主要针对主动式采样(流气式、负压式等)测氡仪，无法对扩散式采样测氡仪开展校准，因此本装置的研制可填补以上系统内空白。计量机构的标准氡室虽可对扩散式采样测氡仪校准，但其高昂的造价导致无法推广应用于地震监测台站扩散式采样测氡仪定期现场校准。本装置的研制主要应用于地震监测台站扩散式采样测氡仪的定期现场校准和新型扩散式采样测氡仪响应能力测试，因此主要对装置腔体内氡浓度稳定性和补氡、降氡响应能力开展测试实验。

2.1 静电收集扩散式采样测氡仪测试装置切换时长与稳定性实验

分别在低浓度(0～10 kBq/m3)和高浓度(>100 kBq/m3)区间开展“补氡-稳定-降氡”实验，以获取装置补氡、降氡时长和稳定阶段装置内氡浓度稳定性指标(结果见图6、图7)。实验结果显示：在低浓度区间(0～10 kBq/m3)补氡时长约80 min，降氡时长约60 min，稳定阶段小时值氡浓度相对实验标准偏差为4.22%；在高浓度(>100 kBq/m3)区间补氡时长约120 min，降氡时长约60 min，稳定阶段小时值氡浓度相对实验标准偏差为1.82%。高浓度区间补氡时长较低浓度区间多约40 min；降氡时长在不同浓度区间较为一致，且相较补氡要快。

图6 低浓度区间实验过程

图7 高浓度区间实验过程

以上均为计量标准器AlphaGUARD PQ2000 pro测氡仪在扩散采样模式(该模式下仪器最小采样间隔为10 min)下测量数据，反映34 L测试腔体内浓度动态变化情况。相较流气式采样补氡时长、降氡时长均偏长[20-21]，但基本可满足地震监测采样间隔为1 h的扩散式采样测氡仪的响应能力和稳定性测试需求。

2.2 静电收集扩散式采样测氡仪响应时间与稳定性测试实验

实验前将静电收集扩散式采样测氡仪放入测试腔体内并做好密封，选取高浓度区间开展测试实验，实验按照“补氡-稳定-降氡”顺序开展，实验过程同步记录测试腔体内和扩散式采样测氡仪测量的氡浓度数据。测试结果显示：

(1)静电收集扩散式采样测氡仪在稳定阶段测量数据与计量标准仪器测量数据较为接近，表明该仪器测量准确性较好(结果见图8)；

图8 静电收集扩散式采样测氡仪响应能力测试

(2)稳定阶段静电收集扩散式采样测氡仪测量数据相较计量标准仪器相对实验标准偏差偏大，但符合《测氡仪检定规程》(JJG 825—2013)对测氡仪重复性指标的要求[22]；

(3)以计量标准器AlphaGUARD PQ2000 pro测氡仪所显示测试腔体内氡浓度达到稳定或降至接近空气中氡浓度为扩散式采样测氡仪响应指标，高浓度下静电收集扩散式采样测氡仪补氡相差时间为2 h，降氡相差时间为2 h。在采样间隔1 h工作模式下，该仪器基本满足高浓度地震氡连续观测需求(实验数据见表3)。

表2 “补氡-稳定-降氡”实验分析表

表3 扩散式采样测氡仪测试实验数据

3 结论

本文依托九江二井高含氡量井水水样和平台检测单元现有条件，设计了一套扩散式采样地震测氡仪测试装置，可实现测试腔体内氡浓度在0～120 kBq/m3之间切换和目标氡浓度下的较长时间相对稳定，基本满足高度集成便携式扩散式采样测氡仪时间响应能力测试需求，有助于进一步提升地震测氡仪入网定型检测能力，可应用于地震监测台站开展扩散式采样测氡仪定期现场校准，提高地震氡在网观测测氡仪校准效率，为尚无固体氡气源的地震监测台站提供一种便捷可参考的校准方式；实验静电收集扩散式采样测氡仪在装置测试腔体高浓度测试相差时间为2 h，且8 h以上稳定性小于5%。

但从实用性方面考量，该测试装置和静电收集扩散式采样测氡仪仍有进一步改进和测试实验空间：

(1)在电动鼓泡和自然吸气两种脱气装置原理基础上改进现有脱气装置，提升脱气效率和脱气量，从而实现测试腔体内氡气浓度快速切换；

(2)通过开展不同深度下高氡浓度土壤氡野外观测实验，进一步进行恒温高湿条件下静电收集扩散式采样测氡的稳定性、自主供电能力及数据无线传输性能等方面的试验，以验证静电收集扩散式测氡类设备的整体性能。