二连盆地哈达图铀矿床铀赋存特征研究及成因探讨

刘陟娜，乔 鹏,2，阎学成，王荣学，于俊芳

(1. 核工业二〇八大队，内蒙古 包头 014010；2. 成都理工大学，四川 成都 610059；3. 包钢集团矿山研究院，内蒙古 包头 014010)

砂岩型铀矿床因其埋藏较浅、储量巨大、开采成本低和环保等特点，已成为全球各地铀矿资源勘查和开发的主攻方向之一(马小雷等,2016)。现已探明北方伊犁盆地、准格尔盆地、二连盆地、鄂尔多斯盆地和松辽盆地等均有铀矿床分布。尤其是近些年内蒙古二连盆地铀矿勘探取得了重大进展，发现了多个不同类型的铀矿床，包括古河道砂岩型铀矿床、泥(砂)岩型和含煤泥(砂)岩型铀矿床，其中以古河道砂岩型铀矿床最为重要(康世虎等, 2017;焦养泉等,2018)。哈达图铀矿床是二连盆地中重要的古河道砂岩型铀矿床(苗鹏翼等，2021；张文东等，2020)。前人主要从地质构造、沉积体系、成矿流体、古气候等宏观方面对其进行了较为详细的研究(聂逢君等,2015;李洪军等,2012)，但缺乏对铀的赋存特征研究，很难为矿床成因提供微观依据。

目前，铀矿物赋存特征的常规研究方法有电子探针和扫描电镜，可用于获得矿物产出位置、形貌及化学成分(王贵等,2017;汤超等,2017)，而传统的研究方法——放射性试验具有灵敏度高的显著优势，能直接观察到铀矿物在岩石或矿物中的产出位置、分布特征及富集强度(张鑫等,2015)。由于沉积岩中铀矿物颗粒十分细小，无法通过单一方式展开研究，因此综合利用岩矿鉴定、放射性试验、电子探针、能谱及背散射分析等方法对该区铀的产出位置、赋存状态、矿物种类及矿物组合等进行研究，并对其形成机理及期次进行探讨，从而完善二连盆地哈达图铀矿床的成矿理论。

1 地质背景及矿床特征

二连盆地位于内蒙古中北部，是我国重要的含铀盆地，目前已发现了多个超大型、大型铀矿床，主要矿床类型为古河道砂岩型铀矿床。二连盆地由川井坳陷、乌兰察布坳陷、马尼特坳陷、乌尼特坳陷、腾格尔坳陷和苏尼特隆起等6个二级构造单元组成(张锋,2018)。基底由元古界、古生界变质岩系及华力西-燕山期的基性-中酸性侵入岩构成，主体构造线为东西向；盖层是中新生代沉积盆地，由侏罗纪-早白垩世早中期裂谷型盆地和早白垩世晚期-新生代坳陷型盆地叠合而成，主体构造线为北东向(图1)。

图1 二连盆地中新生代构造分区图Fig.1 Mesozoic and Cenozoic structural zoning map of Erlian basin1.坳陷；2.隆起；3.铀矿床；4.国界线；5.铁路；6.研究区

哈达图铀矿床位于二连盆地中西部乌兰察布坳陷的齐哈日格图次级坳陷内，赋矿层位为下白垩统赛汉组上段。该区铀矿体近似平行，呈板状、透镜状产出，产状略向南倾斜，矿体连续性较好。工业矿段含矿岩性以灰色砂岩为主，泥岩、砂质砾岩次之。岩石成岩度低，胶结疏松，易破碎，一般具正粒序层理。矿石具水平层理构造，呈多旋回的下粗上细岩性变化，矿石结构主要为充填和包含结构(张锋,2018)。矿体埋深为230.14～548.69 m，厚度为0.80～8.06 m，品位为0.025 2%～0.478 7%，为连续性好、高品位大型砂岩型铀矿床(张锋,2018;康世虎等,2017)。

2 样品采集及测试

此次研究样品的产出层位主要为下白垩统赛汉组上段，采自8个工业铀矿孔(FZK47-95、补HZK-15-0、FZK31-0、WTSK16-31、FZK32-71、FZK47-23、FZK32-55和CSZK48-43)的含铀砂岩共计21件(表1)。

首先通过岩矿鉴定对铀矿砂岩的微观特征进行详细鉴定，结合放射性试验，准确观察铀的产出位置及分布特征，再利用电子探针、扫描电镜研究铀矿物的类型及共(伴)生矿物组合。岩矿鉴定和放射性试验于核工业二〇八大队分析测试中心完成，前者所用仪器为蔡司公司的高级透反射偏光显微镜(Axioskop 40 pol)，后者于暗室中进行α径迹蚀刻。电子探针和扫描电镜是在核工业北京地质研究院完成。电子探针样品经镀碳处理后，在LINK公司的eXL能谱和JXA-8100电子探针上分析测试，实验条件为加速电压为20 kV，探针速流为5×10-9A，束斑大小为1 μm。测试结果见表2，元素检测限为0.01%。

3 铀赋存特征

3.1 矿化砂岩特征

通过岩矿鉴定，发现所采样品的岩性以灰黑色含黄铁矿含炭屑中砂岩(图2a，b)和灰色含砾(砾质)粗中粒砂岩为主。岩石由碎屑物(62%～91%)和填隙物(9%～38%)构成。碎屑物分选差-中等，磨圆为次圆-次棱角状，成分主要为石英(40%～60%)和长石(33%～47%)，其次为岩屑(5%～25%)，含少量黄铁矿(1%～7%)和炭质碎屑(3%～15%)。填隙物以黏土矿物为主，有时混杂分布有炭质尘点。其支撑结构以杂基支撑为主，少量颗粒支撑，基底式胶结。

石英以单晶石英为主，少量为多晶石英。单晶石英形态多样，呈次圆状、次棱角状、三角状、多边形状、不规则状等，少量保留半自形六边形晶；多晶石英通常由2～5个石英单体组成，部分具波状消光。长石呈半自形板状或次棱角状，包括正长石、斜长石、微斜长石和条纹长石。正长石和斜长石分别易发生高岭土化和绢云母化蚀变，微斜长石轻微高岭土化蚀变或未蚀变，条纹长石具条纹结构，轻微不均匀泥化蚀变，蚀变物顺条纹集中分布。岩屑主要为花岗岩岩屑、石英岩岩屑和铁质石英岩岩屑，并含少量流纹岩岩屑、安山岩岩屑、千枚岩岩屑、云母石英片岩岩屑等。黄铁矿呈它形粒状、立方体状独立产出，或呈草莓状集合体、微晶状产出于碎屑颗粒孔隙之间(图2c)。炭质碎屑呈细丝状、微细脉状，或呈茎秆状，少量保留植物腔胞(图2d)。部分黄铁矿在炭质碎屑边缘产出。

表1 下白垩统赛汉组上段铀矿砂岩样品一览表Table 1 Collection list of uranium bearing sandstone samples in the upper Saihan Formation of the lower Cretaceous

3.2 铀矿物产出位置

图2 哈达图铀矿床赋矿砂岩岩石学特征Fig.2 Petrology characteristics of ore-bearing sandstone in the Hadatu uranium deposita.灰黑色含黄铁矿含炭屑中砂岩; b.赋矿砂岩镜下特征；c.微晶黄铁矿(Py)产于碎屑颗粒孔隙间;d.炭屑产于长石和石英颗粒之间

通过对21件铀矿化砂岩光薄片的放射性实验特征观察(图3)，发现放射性径迹具如下特点：①铀矿物放射性径迹形态多样，显示密集的放射球状(图3a)、团块状，或呈晕带状(图3c)、云雾状(图3e)、环带状(图3f)均匀分布。②铀矿物主要赋存于炭质碎屑附近(图3a,b)、黄铁矿周边(图3c,d)，或杂基黏土矿物中(图3g,h)，少量铀矿物分布于长石、石英颗粒之上(图3i,j)。③于炭质碎屑或杂基黏土矿物(蒙脱石)边缘产出的铀，其放射性径迹通常呈密集放射球状(图3a,b,g,h)，表明放射性强度高。赋存于细晶黄铁矿附近的铀矿物，其放射性径迹呈带状、团块状或晕染状，较均匀分布，密集程度较弱(图3c,d)。分布于长石或石英颗粒之上的铀矿物，其放射性径迹呈稀疏放射球状(图3i,j)，表明铀矿物的放射性径迹在一定程度上受其吸附剂(炭质碎屑、蒙脱石)或共(伴)生矿物(黄铁矿等)的影响。

3.3 铀矿物种类

通过扫描电镜和电子探针分析显示，本区铀矿物主要为沥青铀矿，其次为复成分磷钙铀矿，少量为铀石。

3.3.1 沥青铀矿

沥青铀矿以其反射率较高，干裂隙较多区别于铀石。根据电子探针分析结果(表2)，沥青铀矿UO2含量为76.98%～87.98%，平均值为85.42%；CaO含量为0.85%～4.37%，平均值为4.56%；SiO2含量为1.03%～3.94%，平均值为1.72%；P2O5含量为1.31%～1.82%，平均值为1.62%；另外含少量Al2O3、FeO、SO3、ThO2等。沥青铀矿主要为隐晶质及超显微隐晶质，扫描电镜下见其集合体呈胶状、板状或鲕粒状，具不规则状干裂纹(图4a)。其中鲕粒状沥青铀矿成分纯净，板状沥青铀矿含杂质成分(如Ca)较多。

3.3.2 复成分磷钙铀矿

复成分磷钙铀矿是以P、Ca、U为主要成分，其他成分如S、As、Si、Na、Al、Fe、K、Mg等含量变化较大。复成分磷钙铀矿主要附着于蒙脱石之上(图4b)，少量与黄铁矿、黑云母、石英或石膏伴生。

3.3.3 铀石

铀石呈鲕粒状集合体或呈细脉状分布于石英、长石缝隙中，或位于石英凹蚀坑中(图5)。UO2含量为60.16%～70.43%，平均值为65.40%；SiO2含量为10.06%～15.61%，平均值为13.30%；含少量CaO和P2O5。与沥青铀矿相比，除主要成分UO2和SiO2含量不同外，铀石中不含ThO2，但杂质元素含量相对较高。

3.4 铀赋存特征

电子探针、扫描电镜及放射性试验结果显示，铀赋存特征以吸附态为主，其次为独立铀矿物。吸附态铀往往与炭质碎屑或黏土矿物蒙脱石密切共生，或赋存于碎屑颗粒(如长石、石英)边缘或细裂缝中，具明显后期吸附沉积的特征。独立铀矿物颗粒细小，往往以超显微粒状或显微粒状集合体形式存在。

图3 哈达图铀矿床铀矿物放射性径迹特征Fig.3 The features of radioactive track of uranium mineral in the Hadatu uranium deposita和b，c和d，g和h，i和j分别为同一薄片的相同位置在不同条件下的特征；a.铀矿物密集放射状径迹；b.铀矿物被炭质碎屑吸附；c.晕带状放射性径迹；d.铀矿物邻黄铁矿产出；e.云雾状放射性径迹；f.环带状放射性径迹；g.铀矿物密集放射状径迹;h.铀矿物被黏土矿物吸附；i.稀疏放射状径迹；j.铀矿物分布于石英颗粒之上

图4 哈达图铀矿床铀矿物产出特征Fig.4 Occurrence forms of uranium minerals in the Hadatu uranium deposita.鲕粒状和板状沥青铀矿；b.复成分磷钙铀矿吸附于蒙脱石之上

图5 哈达图铀矿床铀石产出位置Fig.5 Occurrence location of coffinite in the Hadatu uranium deposita.铀石(15EL004-2-U1测点)产于长石(Or)微裂缝之中；b.铀石(15EL006-1-U1测点)产于石英(Qz)微裂缝中

图6 哈达图铀矿床沥青铀矿与黄铁矿、蒙脱石共(伴)生Fig.6 Pitchblende symbiosis with pyrite or montmorillonite in the Hadatu uranium deposita.沥青铀矿与立方体黄铁矿共生；b.沥青铀矿与草莓状黄铁矿共生；c.沥青铀矿附着于蒙脱石之上

3.5 共(伴)生矿物组合

不同类型的铀矿物，其共(伴)生矿物往往有差异：沥青铀矿常与立方体黄铁矿(图6a)、草莓状黄铁矿共生(图6b)或与团块状黄铁矿共(伴)生，或被炭质碎屑、蒙脱石吸附(图6c)；铀石主要产于长石或石英的缝隙中(图5a，b)；复成分磷钙铀矿主要附着于蒙脱石之上(图4b)。

4 讨论

4.1 成矿阶段探讨

通过对铀矿物的化学成分及共生矿物组合进行分析研究，认为该区铀矿物至少形成于2个阶段。因为少数沥青铀矿中含有少量的Th，而Th的晶体化学性质与U相似，在高温内生成矿作用中发生Th与U之间的类质同象置换。外生作用中形成的铀矿物，主要为沥青铀矿和铀石，矿物颗粒一般十分细小，常与炭质碎屑和硫化物伴生，不含Th。因此，少量含Th的沥青铀矿应来自于同生沉积期。

此外与沥青铀矿共生的黄铁矿，形态差异较大。不同形态的黄铁矿形成时期不同，草莓状黄铁矿通常被认为是沉积过程中准同生期，或成岩作用早期形成(陈超等，2016)。立方体、团块状黄铁矿是后生期形成的标志矿物。因而，通过黄铁矿的标型特征可知，与草莓状黄铁矿共生的沥青铀矿应形成于同生沉积期；与立方体、团块状黄铁矿共生的沥青铀矿可能形成于后生期。因此哈达图铀矿床可能存在2个成矿期，即同生沉积期和后生改造叠加期。

4.2 成矿机理探讨

4.2.1 铀矿物产于黄铁矿附近

铀在表生作用中通常以UO22+(或以UO22+作为中心阳离子)络离子进行迁移。当溶液中存在UO22+、Fe2+和H2S时，由于铁的亲硫性大于亲氧性，易与S2-形成黄铁矿(FeS2)，同时UO22+被还原为沥青铀矿(UO2)，如式(1)所示(王德荫等,1981)。

(1)

由式(1)可知，碱性溶液有利于沥青铀矿和黄铁矿的形成(平衡向右移动)。该区常见钾长石(KAlSi3O8)蚀变为高岭土(Al2Si2O5(OH)4)，在此过程中SiO2溶出，并析出游离OH-，造成局部碱性环境，如式(2)所示(张祖还等,1984)，进一步促进了沥青铀矿和黄铁矿的形成。

2KAlSi3O8+3H2O→Al2Si2O5(OH)4+4SiO2+2OH-+2K+

(2)

4.2.2 铀矿物被炭质碎屑吸附

哈达图铀矿床的沥青铀矿常富集于炭质碎屑中或附近。这是由于炭质碎屑除了吸附UO22+外，还对UO22+起还原作用。表生带的动植物体死亡后迅速为微生物分解，形成各种简单的无机化合物如CH4、H2、CO2、NH3等。在缺氧条件下，这些无机化合物可以与SO42-、NO3-、Fe2O3等发生氧化还原反应，例如SO42-被CH4还原为H2S(张祖还等，1984)。于是有机物周围存在H2S而形成强还原环境，促使围岩中的氧化铁还原为黄铁矿，同时水溶液中的六价铀还原为四价铀而沉淀，并被炭质碎屑吸附。

4.2.3 铀矿物被蒙脱石吸附

蒙脱石在碱性条件下形成且稳定存在，其表面往往带负电。在哈达图铀矿床中多见沥青铀矿、铀石和复成分磷钙铀矿被蒙脱石吸附，这是由于铀酰离子UO22+带正电，因而常被带负电的具层状结构的蒙脱石吸附。复成分磷钙铀矿的形成可能与该区来自盆地深部的油气有关，油气中的UH3、PH3、CaH2、SiH4、FeH2、H2S等随着油气向上运移，由于温度、压力降低和氧化作用的进行，其中U、P、Si、Ca等的氧化物逐渐结晶沉淀，最终结晶析出磷钙铀矿(王文广,2016;郑大中,2001;刘武生等,2017;苗爱生等,2009)。此外由于蒙脱石(AlMg)2[Si4O10](OH)2·nH2O晶格内部分Al3+被低价阳离子Mg2+所取代，出现电荷不平衡，需要吸收溶液中的部分高价铀酰阳离子来补偿，因此蒙脱石对铀具有极强的吸附能力。

4.2.4 铀矿物呈微细脉状贯入到碎屑中

少量样品中的铀石呈微细脉状贯入石英、长石碎屑颗粒中，或产于石英凹蚀坑中(图5a，b)，这表明含铀溶液的活动性十分强烈。石英等硅质物的溶解显示化学环境为碱性环境，溶出的SiO2进入孔隙水中；与此同时，铀酰离子(UO22+)被还原(U6+→U4+)并与溶出的SiO2反应形成铀石[U(SiO4)1-x(OH)4x](苗爱生等,2009)。

5 结论

通过对哈达图砂岩型铀矿床中铀的赋存特征研究，得出以下结论：

(1)铀赋存特征以吸附态为主，其次为独立铀矿物。吸附态铀往往与炭质碎屑或蒙脱石密切共生，或赋存于碎屑颗粒(如长石、石英)边缘或细裂缝之中；独立铀矿物主要为沥青铀矿，其次为复成分磷钙铀矿，少量为铀石，其中沥青铀矿常与黄铁矿共生或被炭质碎屑吸附，复成分磷钙铀矿主要附着于蒙脱石表面，铀石多产出于石英或长石细裂缝或溶蚀坑中。

(2)沥青铀矿的成因主要为UO22+被H2S还原或被有机质吸附并还原；铀石的成因是长石的高岭土化蚀变形成碱性环境，石英在碱性环境下被溶蚀形成二氧化硅，铀与二氧化硅发生反应生成铀石；复成分磷钙铀矿的成因可能是来自盆地深部带有UH3、PH3、CaH2等的油气，随着向上运移，由于温度、压力降低和氧化作用的进行，油气中的U、P、Si、Ca等的氧化物逐渐结晶沉淀，并最终形成磷钙铀矿。

(3)该区铀矿物具有双重铀源供给特征，既有来自蚀源区的含铀碎屑，又有成矿期来自地下水中呈溶解态的铀。

致谢：感谢核工业二〇八大队原地勘一处康世虎研究员、张锋高级工程师和颜小波工程师等在野外工作中给予的帮助和支持！